Microscopic theory of the insulating electronic ground states of the actinide dioxides AnO (An=U, Np, Pu, Am, and Cm)

二酸化アクチノイドAnO(An=U, Np, Pu, Am, Cm)の絶縁体基底状態形成に関する微視的理論

鈴木 通人; Magnani, N.*; Oppeneer, P.*

Suzuki, Michito; Magnani, N.*; Oppeneer, P.*

近年、アクチノイド化合物の低温において電子系の多軌道性に由来する多様な基底状態が観測され大きな注目を集めている。本論文では、発表代表者の開発した最新の第一原理計算手法に基づき、二酸化アクチノイドAnO(AnP=U, Np, Pu, Am, and Cm)の基底状態における電子状態の系統的解析を行った結果を報告する。論文中では、第一原理計算の解析結果に基づき、バンド描像と実験的に得られている結晶場描像との対応関係などを議論し、特に、AnOのAn原子の持つ5電子の結晶場的基底状態の形成と実験的に観測されている絶縁体基底状態の形成が密接に関係していることを明らかにした。さらに、これらの基底状態の形成は、アクチノイド原子の5電子が有する強いクーロン相互作用とスピン-軌道相互作用によって実現しているが、各An原子の占有電子数の違いにより、その絶縁体化機構は大きく異なることが示された。

Recently, f electron materials containing actinide elements have drawn considerable interest, stimulated by observations of intriguingly ordered ground states forming at low temperatures. In this study, we performed a systematic analysis of the electronic ground states of actinide dioxides AnO (An=U, Np, Pu, Am, and Cm) on the basis of a state-of-art first-principles method developed by the authors. The calculations provide intuitive connections between the electronic structures and the local crystalline fields working on the 5 states in the AnO series. Particularly the mechanisms leading to the experimentally observed insulating ground states are investigated. These are found to arise from the strong spin-orbit and Coulomb interactions of the 5 orbitals. However, as a result of the different 5 configurations, these interactions work in distinctly different ways for each of the AnO compounds.