Local dynamics coupled to hydration water determines DNA-sequence-dependent deformability

水和水とカップルした局所的ダイナミクスがDNA配列依存的な柔軟性を決める

中川 洋   ; 米谷 佳晃; 中島 健次  ; 河村 聖子   ; 菊地 龍弥  ; 稲村 泰弘  ; 片岡 幹雄; 河野 秀俊

Nakagawa, Hiroshi; Yonetani, Yoshiteru; Nakajima, Kenji; Kawamura, Seiko; Kikuchi, Tatsuya; Inamura, Yasuhiro; Kataoka, Mikio; Kono, Hidetoshi

CGCGAATTCGCGとCGCGTTAACGCGの柔軟性の異なる二つの配列のDNAの分子シミュレーションと中性子準弾性散乱実験を行った。前者は硬く、後者は柔らかいことが知られている。両方の配列のDNAで、200-240Kに動力学転移が見られた。DNA配列依存的なダイナミクスを調べるために、転移温度以上でDNAと水和水のダイナミクスを分子シミュレーションと中性子準弾性散乱によって調べた。12merDNAの真ん中の4merについて、AATTはTTAAと比べて揺らぎの振幅が小さく、緩和時間が長いことが分かった。これはATステップの方が、TAステップよりも、速度論的に安定であることを示唆している。配列依存的な局所的な塩基対のダイナミクスは、DNAと水和水の間の水素結合ダイナミクスと相関がある。配列依存的なDNAの塩基対の揺らぎは動力学転移温度以上で現れる。これらの結果を総合すると、DNAの柔軟性は塩基対の局所的なダイナミクスと関係があり、DNAのマイナー溝に存在する水和水とカップルしていると結論付けた。

Molecular dynamics (MD) simulations and Quasi-Elastic Neutron Scattering (QENS) experiments were conducted on hydrated two DNA dodecamers with distinct deformability; 5'CGCGAATTCGCG3' and 5'CGCGTTAACGCG3'. The former is known to be rigid and the latter to be flexible. The mean-square displacements (MSDs) of DNA dodecamers exhibit so-called dynamical transition around 200-240 K for both sequences. To investigate the DNA sequence dependent dynamics, the dynamics of DNA and hydration water above the transition temperature were examined using both MD simulations and QENS experiments. The fluctuation amplitude of the AATT central tetramer is smaller, and its relaxation time is longer, than that observed in TTAA, suggesting that the AT step is kinetically more stable than TA. The sequence-dependent local base pair step dynamics correlate with the kinetics of breaking the hydrogen bond between DNA and hydration water. The sequence dependent DNA base pair step fluctuations appear above the dynamical transition temperature. Together with these results, we conclude that DNA deformability is related to the local dynamics of base pair step, themselves coupled to hydration water in the minor groove.