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Ultra-trace analysis of plutonium isotopes by thermal ionization mass spectrometry with a continuous heating technique without chemical separation

TIMSの連続昇温法を利用した化学分離を行わないプルトニウム同位体の極微量分析

Lee, C. G.*; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明; Song, K.*

Lee, C. G.*; Suzuki, Daisuke; Esaka, Fumitaka; Magara, Masaaki; Song, K.*

TIMSの連続昇温法は極微量ウランの同位体比分析に有効であることが知られている。本研究では、Pu標準溶液試料(SRM947)及びMOX(SRM947+U500)粒子を用いて、TIMSの連続昇温法の分析能力を調べた。まず、Pu標準溶液試料での分析能力を調べる目的で、fgレベル試料の同位体比の正確さと精密さのエバポレーションフィラメントの昇温速度依存性を調べた。試料量0.1fgから1000fgの範囲、昇温速度100-250mA/minの範囲で同位体比の正確さと精密さは昇温速度には依存しないことが分かった。また、試料量70fgまでPu標準溶液試料のすべての同位体比が測定された。一方、MOX(SRM947+U500)粒子では化学分離なしで$$^{238}$$Puと$$^{238}$$U、$$^{241}$$Puと$$^{241}$$Amが明確に区別され、$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu及び$$^{241}$$Pu/$$^{239}$$Pu比の測定が可能になった。したがって、連続昇温法によりPuのすべての同位体比測定が可能になった。この結果は、従来のTIMS測定法では測定困難であり、連続昇温法の長所であるため今後さまざまな分野で本分析法の応用が期待される。

In this study, analytical performances of TIMS with a continuous heating method were investigated using plutonium standard solution (SRM 947) and mixed particulate sample containing plutonium (SRM947) and uranium (U500). In order to examine the analytical performance of plutonium solution sample, the influence of heating rate of evaporation filament on precision and accuracy of isotope ratios was studied using plutonium solution sample of fg level. Changing the heating rate of evaporation filament on samples ranging from 0.1 fg to 1000 fg revealed that no influence of heating rate on precision and accuracy of isotope ratios occurred over the heating rate range from 100 to 250 mA/min. All of the isotope ratios on plutonium were measured down to sample amounts of 70 fg. In the mixture samples of plutonium and uranium, $$^{238}$$Pu and $$^{238}$$U were clearly distinguished due to the difference of evaporation temperature between $$^{238}$$Pu and $$^{238}$$U. As a result, the ratios of plutonium sample were successfully measured by TIMS with a continuous heating technique without any chemical separations.

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