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シビアアクシデント時のセシウム放出・移行に与えるホウ素の化学的影響評価,2; ステンレス鋼表面へのセシウム化学吸着プロセスの検討

Chemical impacts of boron on the cesium release and transport behavior under severe accident conditions, 2; On the cesium chemisorption behavior onto the stainless steel surfaces

山下 真一郎; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 永瀬 文久

Yamashita, Shinichiro; Miwa, Shuhei; Osaka, Masahiko; Nagase, Fumihisa

ステンレス鋼(SS)表面へのセシウム(Cs)化学吸着プロセスについて、既往研究のレビューを行ってCs化学吸着プロセスのモデルを仮定し、化学平衡計算によりモデルの妥当性確認及びCs化学吸着に及ぼすホウ素(B)の影響を検討した。検討では実機使用によるSS表面状態の変化を考慮し、実機使用後のSS(実機材)と使用前のSS(参照材)の2種類を対象とした。化学平衡計算の結果、表面が二層化している実機材では、Csは外層成分とは化学反応を生じず、内層中でSSの不純物成分であるシリコン(Si)と反応しCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$を形成することが予測された。また、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$の形成はホウ素(B)が含まれる環境でもほとんど影響を受けない可能性が示された。一方、参照材では、SS表面のCr$$_{2}$$O$$_{3}$$被膜がCsと反応してCs-Cr-O相が形成し、既往研究の実験結果とも一致することを確認した。加えて、Bが含まれる環境ではその形成が抑制される可能性も示唆された。

Research articles related to the cesium (Cs) chemisorption onto the stainless steel (SS) was reviewed and then the model of Cs chemisorption process was assumed. By using chemical equilibrium calculation method, the assumed model was validated and effect of boron on Cs chemisorption was also discussed. Because of the difference in surface condition of SS, two samples which were assumed to be SS used and unused in reactor were considered. As the results of chemical equilibrium calculation, it were deduced that Cs would not react with outer oxide layer of a used SS with duplex layer and that Cs react with silicon (Si) atom, leading to the formation of Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$. Also, there was little influence of boron (B) including environment on the formation of Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$. On the other hand, it was confirmed that Cs would react with Cr$$_{2}$$O$$_{3}$$ film layer of an unused SS and resultantly formed Cs-Cr-O phase. In addition, it found that the formation of Cs-Cr-O phase was highly possible to be suppressed under B including environment.

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