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Degradation mechanism against hydrogenation cycles in Mg$$_{2-x}$$Pr$$_x$$Ni$$_4$$ ($$x$$ = 0.6 and 1.0)

Mg$$_{2-x}$$Pr$$_x$$Ni$$_4$$ ($$x$$ =0.6 and 1.0)の水素化サイクルに対する劣化メカニズム

榊 浩司*; 寺下 尚克*; Kim, H.*; Majzoub, E. H.*; 町田 晃彦; 綿貫 徹; 角掛 繁*; 中村 優美子*; 秋葉 悦男*

Sakaki, Koji*; Terashita, Naoyoshi*; Kim, H.*; Majzoub, E. H.*; Machida, Akihiko; Watanuki, Tetsu; Tsunokake, Shigeru*; Nakamura, Yumiko*; Akiba, Etsuo*

Mg$$_{2-x}$$Pr$$_x$$Ni$$_4$$ ($$x$$=0.6 and 1.0)の水素化サイクルに対する劣化メカニズムについて報告する。Mg$$_{1.0}$$Pr$$_{1.0}$$Ni$$_{4}$$は数回の水素化サイクルによって急激に吸蔵能の劣化が進行するが、Mg$$_{1.4}$$Pr$$_{0.6}$$Ni$$_{4}$$では100サイクルでも吸蔵量がほとんど低下しないことが分かった。Mg$$_{1.0}$$Pr$$_{1.0}$$Ni$$_{4}$$のX線回折パターンでは、格子歪みによるピークブロードニングが観測されるが、Mg$$_{1.4}$$Pr$$_{0.6}$$Ni$$_{4}$$ではこのようなブロードニングは観測されない。また、Mg$$_{1.0}$$Pr$$_{1.0}$$Ni$$_{4}$$の二体分布関数パターンでは、転位密度の増加に起因すると考えられる距離に依存したブロードニングが観測され、これはサイクルによって増大する。Mg$$_{1.4}$$Pr$$_{0.6}$$Ni$$_{4}$$ではMg$$_{1.0}$$Pr$$_{1.0}$$Ni$$_{4}$$に比べて、高い硬度と水素化による微粉化が観測された。

We present an investigation of the degradation mechanism against hydrogenation cycles in Mg$$_{2-x}$$Pr$$_x$$Ni$$_4$$ ($$x$$ = 0.6 and 1.0). Mg$$_{1.0}$$Pr$$_{1.0}$$Ni$$_{4}$$ shows significant degradation and loss of capacity after only a few cycles, while Mg$$_{1.4}$$Pr$$_{0.6}$$Ni$$_{4}$$ did not show any reduction of hydrogen storage capacity until 100 cycles. The peak broadening of X-ray diffraction patterns and accumulation of lattice strain were observed concomitantly with an increase of hydrogenation cycles only in Mg$$_{1.0}$$Pr$$_{1.0}$$Ni$$_{4}$$. These changes were not observed in Mg$$_{1.4}$$Pr$$_{0.6}$$Ni$$_{4}$$. In pair distribution function patterns, $$r$$-dependent peak broadening was observed and it became significant with an increasing number of cycles in Mg$$_{1.0}$$Pr$$_{1.0}$$Ni$$_{4}$$, suggesting an increase of the dislocation density. Mg$$_{1.4}$$Pr$$_{0.6}$$Ni$$_{4}$$ showed higher hardness and more pulverization upon hydrogenation than Mg$$_{1.0}$$Pr$$_{1.0}$$Ni$$_{4}$$.

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分野:Chemistry, Physical

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