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Thermodynamic study of gaseous CsBO$$_{2}$$ by Knudsen effusion mass spectrometry

高温質量分析法を用いた気体CsBO$$_{2}$$の熱力学研究

中島 邦久; 高井 俊秀; 古川 智弘; 逢坂 正彦

Nakajima, Kunihisa; Takai, Toshihide; Furukawa, Tomohiro; Osaka, Masahiko

軽水炉のシビアアクシデント時、ボロンの影響を考慮した熱力学平衡計算によれば、燃料から放出されるCsの気相中での主な化学形の一つとして、CsBO$$_{2}$$(g)が生成すると予想されている。しかし、核燃料や核分裂生成物などの熱力学データを収めた編纂物によれば、これまで報告されているCsBO$$_{2}$$の蒸気圧データの不確かさのために、この解析に使用されたCsBO$$_{2}$$(g)の熱力学データの信頼性は乏しいと評価されている。そのため、信頼性の高いCsBO$$_{2}$$(g)の熱力学データを得ることを目的に、高温質量分析法によるCsBO$$_{2}$$の平衡蒸気圧測定を試みた。その結果、CsBO$$_{2}$$の平衡蒸気圧測定データを用いて、第二法則,第三法則処理により評価した気体CsBO$$_{2}$$の標準生成エンタルピー$$Delta$$$$_{f}$$H$$^{circ}$$$$_{298}$$(CsBO$$_{2}$$,g)は、それぞれ、-700.7$$pm$$10.7kJ/mol, -697.0$$pm$$10.6kJ/molとなり、過去に報告されている蒸気圧データを用いて得られた第二法則,第三法則処理による$$Delta$$$$_{f}$$H$$^{circ}$$$$_{298}$$(CsBO$$_{2}$$,g)の差異よりも小さくなったことから、これまでよりも信頼性の高い熱力学データを取得できたことが分かった。さらに、既存の$$Delta$$$$_{f}$$H$$^{circ}$$$$_{298}$$(CsBO$$_{2}$$,g)についても、本研究で得られた$$Delta$$$$_{f}$$H$$^{circ}$$$$_{298}$$(CsBO$$_{2}$$,g)の値と誤差の範囲で一致したことから、信頼性が高いことが分かった。

One of the main chemical forms of cesium in the gas phase during severe accidents of light water reactor is expected to be cesium metaborate, CsBO$$_{2}$$, by thermodynamic equilibrium calculation considering reaction with boron. But accuracy of the thermodynamic data of gaseous metaborate, CsBO$$_{2}$$(g), has been judged as poor quality. Thus, Knudsen effusion mass spectrometric measurement of CsBO$$_{2}$$ was carried out to obtain reliable thermodynamic data. The evaluated values of standard enthalpy of formation of CsBO$$_{2}$$(g), $$Delta$$$$_{f}$$H$$^{circ}$$$$_{298}$$(CsBO$$_{2}$$,g), by the 2nd and 3rd law treatments are -700.7$$pm$$10.7 kJ/mol and -697.0$$pm$$10.6 kJ/mol, respectively, and agree with each other within the errors, which suggests our data are reliable. Further, it was found that the existing data of the Gibbs energy function and the standard enthalpy of formation agreed well with the values evaluated in this study, which indicates the existing thermodynamic data are also reliable.

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パーセンタイル:64.68

分野:Materials Science, Multidisciplinary

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