Mechanism of synthesis of metallic oxide powder from aqueous metallic nitrate solution by microwave denitration method

マイクロ波脱硝法による金属硝酸水溶液からの金属酸化物粉末生成メカニズム

福井 国博*; 井川 友介*; 有満 直樹*; 鈴木 政浩 ; 瀬川 智臣 ; 藤井 寛一*; 山本 徹也*; 吉田 英人*

Fukui, Kunihiro*; Igawa, Yusuke*; Arimitsu, Naoki*; Suzuki, Masahiro; Segawa, Tomoomi; Fujii, Kanichi*; Yamamoto, Tetsuya*; Yoshida, Hideto*

核燃料サイクルにおいて使用済み核燃料を硝酸で溶解し、マイクロ波加熱脱硝法により混合酸化物(MOX)原料粉末に転換している。マイクロ波加熱脱硝特性の異なる複数の硝酸金属溶液からの金属酸化物粉末の生成プロセスについて明らかにするために、硝酸ニッケル水溶液と硝酸銅水溶液を用いたマイクロ波加熱脱硝特性の研究及び数値シミュレーションによる温度分布の解析を行った。マイクロ波加熱脱硝法により、硝酸銅水溶液から酸化銅を容易に得ることができる一方、硝酸ニッケル水溶液は270C以上に加熱することができなかった。マイクロ波加熱による脱硝反応過程は、外部加熱によるものと同じ過程をとることが確認でき、マイクロ波加熱により脱硝を行う上では、中間生成物と酸化物のマイクロ波吸収性だけでなく、中間生成物から酸化物に転換する温度が重要であることが示された。また、シミュレーションにより、反応容器内において中心部で最高温度となる半径方向に不均一な温度分布を形成することが明らかとなり、中心部から酸化物の生成が進行すると考えられる。

The process for synthesizing metallic oxide powders by the microwave denitration method was investigated using hexahydrated nickel nitrate and trihydrated copper nitrate aqueous solutions, and the electrical field and the temperature distributions in the reactor were numerically simulated. Although CuO powder can be obtained from a trihydrated copper nitrate aqueous solution by the microwave denitration method, a hexahydrated nickel nitrate aqueous solution cannot be heated up to over 270 C by microwave irradiation. It was also found that the reaction routes for microwave heating are the same as those for conventional external heating. This finding indicates that the success of producing oxide particles by microwave denitration depends not only on the microwave absorptivity of the intermediate and the metallic oxide, but also on the temperature difference.