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Studies on phonon modes in a molecular dimer-Mott insulator $$beta^{prime}$$-(BEDT-TTF)$$_2$$ICl$$_2$$ by inelastic neutron scattering

中性子非弾性散乱による分子ダイマーモット絶縁体$$beta^{prime}$$-(BEDT-TTF)$$_2$$ICl$$_2$$のフォノンモードの研究

河村 聖子  ; 松浦 直人*; 井口 敏*; 佐々木 孝彦*; 谷口 弘三*; 窪田 愛子*; 佐藤 一彦*; 稲村 泰弘 ; 菊地 龍弥* ; 中島 健次  

Kawamura, Seiko; Matsuura, Masato*; Iguchi, Satoshi*; Sasaki, Takahiko*; Taniguchi, Hiromi*; Kubota, Aiko*; Sato, Kazuhiko*; Inamura, Yasuhiro; Kikuchi, Tatsuya*; Nakajima, Kenji

分子ダイマーモット絶縁体$$beta^{prime}$$-(BEDT-TTF)$$_2$$ICl$$_2$$において最近、リラクサー的な誘電応答が報告され、新しいタイプの強誘電体として注目を集めている。この系は、スピン1/2が局在するBEDT-TTFダイマー内の電荷の不均化によるグラス的な強誘電と、長距離反強磁性秩序がそれぞれ$$T_c$$=62K、$$T_{rm N}$$=22K以下で発現する。このような分子性物質では、低エネルギーのフォノンが電荷・スピンと同じエネルギー領域に存在するため電荷・スピンの自由度と強く結合することが期待される。そこでこの系のフォノンモードを観測するため、J-PARC MLFのチョッパー分光器アマテラスを用いて中性子非弾性散乱測定を行った。低エネルギーのモードについては、ソフト化は観測されていない一方で、$$T_c$$, $$T_{rm N}$$と関連した温度依存性を示した。本研究の結果は、この低エネルギーフォノンが電荷・スピンと強く結合していることを示唆している。

It has been reported that in a molecular dimer-Mott insulator $$beta^{prime}$$-(BEDT-TTF)$$_2$$ICl$$_2$$ shows a relaxor-like dielectric response. The system exhibits a glassy ferroelectric state associated with charge disproportionation within the dimer, where a hole ($$S$$ = 1/2) is localized, below $$T_c$$ = 62K, and a long-range antiferromagnetic order below $$T_{rm N}$$ = 22K. For such molecule-based materials, it is expected that low-energy phonon modes are coupled with spin/charge degrees of freedom. In order to observe the phonon modes in this system, we have performed inelastic neutron scattering measurements in a wide wave-vector and energy region using a chopper spectrometer AMATERAS at J-PARC MLF. The lowest energy mode shows remarkable temperature dependence of its intensity, while any softening is not observed. The result suggests that this phonon mode reflects changes in the spin/charge dynamics.

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