HO and -ray induced oxidative dissolution of stoichiometric UO

過酸化水素および線照射による定比二酸化ウランの溶解反応

熊谷 友多   ; Fidalgo, A. B.*; Jonsson, M.*

Kumagai, Yuta; Fidalgo, A. B.*; Jonsson, M.*

水の放射線分解および過酸化水素への暴露による二酸化ウランの溶解反応の動力学について、二酸化ウランの過定比性が及ぼす影響を研究した。二酸化ウランの酸化反応による水への溶解は、使用済核燃料の直接地層処分や、燃料損傷による冷却水への直接暴露の際には起こり得る。既往の二酸化ウランの溶解に関する反応動力学研究では、ウラン酸化物の過定比性が溶解挙動に与える影響について十分に検討されてこなかった。そこで、本研究では定比の二酸化ウランおよび過定比の二酸化ウランの溶解挙動を比較した。その結果、定比と過定比の二酸化ウランで全く異なる溶解挙動が観測された。過定比の二酸化ウランでは酸化反応はゆっくりと進み、反応に伴ってウランの溶出が進行した。一方で、定比の二酸化ウランは過酸化水素と速やかに反応するが、ウランの溶出はあまり起こらなかった。しかし、定比の二酸化ウランの酸化反応を進めると、過定比の二酸化ウランに類似の反応性を示すようになることが分かった。

We have investigated the effect of UO-hyper-stoichiometry on the oxidative dissolution upon HO exposure and by water radiolysis. The oxidative dissolution of UO is anticipated in the concept of geological disposal of spent nuclear fuel and also in the direct contact with coolant water after a severe accident. However, our understanding on the dissolution kinetics has so far not taken the hyper-stoichiometric nature of UO into account. Thus, we have studied the oxidative dissolution of hyper-stoichiometric UO and stoichiometric UO and compared the results. The results show that the UO stoichiometry largely affects the kinetics of oxidative dissolution. The oxidation of stoichiometric UO in water proceeded fast accompanied with low initial U dissolution, but gradually the reaction became slower and U dissolution became more significant.