An Estimate of the global budget of atmospheric iodine-129 during the 2000s with a global transport model

大気拡散モデルを用いた2000年代のヨウ素129の全球収支の推定

門脇 正尚   ; 寺田 宏明   

Kadowaki, Masanao; Terada, Hiroaki

1940年代以降、人類の核活動を通して長寿命の放射性ヨウ素(I)が大気中に放出されてきた。大気中のI化合物はガス態及び粒子態として存在し、Iを含む化合物の大気中濃度は、大気輸送や大気沈着、大気化学及びそのソースによって決定される。しかしながら、観測データの不足や大気中のIの複雑な挙動から、グローバルなIの循環や収支は完全には理解されていない。本研究では、大気中のIに係る大気輸送や大気沈着を考慮した大気拡散モデルGEARN-FDMに、2つの気相化学反応、6つの光分解反応、6つの不均一反応を新たに導入し、モデル計算と観測データを組み合わせることで、2000年代のIの放出と沈着の各フラックスを定量的に評価した。Iのソースとして、使用済核燃料再処理施設からのIの大気放出に加えて、海洋と陸域からの安定ヨウ素(I)フラックスとI/Iの同位体比に基づいた海洋と陸域からのIの放出フラックスを考慮した。シミュレーション結果から、海洋からのIの放出フラックスは7.4GBq/yと推定され、特にイギリス海峡がIの最大の海洋ソースであった(海洋からの総放出量の58%)。陸域からのIの放出フラックスの合計(水田, バイオマス燃焼、および木燃料)は0.6GBq/yと見積もられ、水田からのフラックスが最大であった(0.3GBq/y)。一方で、使用済核燃料再処理施設から大気放出されるIのフラックス(34.2GBq/y)は、これら海洋と陸域からの放出フラックスより一桁大きく、2000年代においては稼働中の再処理施設からの大気放出がIのソースに支配的であった。再処理施設から大気放出されたIは主に乾性沈着によって施設近傍に沈着し、その沈着フラックスは26.2GBq/yと推定された。この沈着域から揮発するIの放出フラックスは1.4GBq/yと概算され、このフラックスは本研究で推定した他の陸域ソースからの放出フラックスよりも大きかった。この結果は、再処理施設周辺域からのIの放出が陸域ソースにおいて支配的であることを示唆する。

A long-lived radioactive iodine (I) has been released into the atmosphere throughout human nuclear activities since the 1940s. Airborne I compounds behave as gaseous and particulate forms, and the air concentrations of I compounds are determined by transport, deposition, atmospheric chemistry and sources. However, the global cycle has never been fully understood. In present study we newly introduced 2 gas-phase chemical reactions, 6 photolytic reactions and 6 heterogeneous reactions into our I transport model GEARN-FDM, and quantitively evaluated global emission and deposition fluxes for I during the 2000s. From the simulation result, the oceanic emission flux was estimated to be 7.4 GBq/y. In particular, the English Channel was the largest marine source of I (58% of the marine emission totals). In addition, we estimated the I emission flux totals from terrestrial: rice paddy, biomass burning, and wood fuel to be 0.6 GBq/y, in which the largest emission was from rice paddy (0.3 GBq/y). This result shows that the impact of terrestrial emission on I global budget is small in comparison with oceanic sources. However, those natural emission flux totals is much lower than the current I emission flux from major nuclear fuel reprocessing facilities at La Hague, Sellafield, and Mayak (34.2 GBq/y), showing that the anthropogenic release from ongoing facilities dominates to the current source of I. The airborne I emitted from anthropogenic sources was mainly deposited nearby the facilities due to dry deposition, and the deposition amount totals was estimated to be 41.0 GBq/y. The current I emission flux from the deposition areas throughout volatilization was approximated to be 1.4 GBq/y, which is larger than the emission flux from the other terrestrial sources. This suggests that the I emission nearby the facilities would currently dominate the terrestrial natural source.