High resolution ablation fluorescence spectroscopy for remote isotopic analysis
遠隔同位体分析のための高分解能アブレーション共鳴蛍光分光
宮部 昌文
; 岩田 圭弘
; 長谷川 秀一*
Miyabe, Masabumi; Iwata, Yoshihiro; Hasegawa, Shuichi*
レーザーアブレーションは材料科学や原子力産業など多くの分野で応用が研究されている技術である。東京電力福島第一原子力発電所の廃炉作業では、燃料デブリ等の遠隔分析にレーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)の利用が望まれているが、同位体の組成情報が求められる場合には、LIBSでは十分な同位体選択性が得られないことが懸念されている。本研究では、ガスで冷却したレーザープラズマに2台の外部共振器型半導体レーザーの光を対向照射して、原子を2段共鳴励起し、生成された2段目の励起状態からの脱励起によって生じる蛍光を観測することで高分解能分光を試みた。CaやSrのドップラー幅が約2GHzであるのに対し、この高分解能分光による蛍光ピークの線幅は約70MHzまで減少することが分った。その結果、天然存在比0.647%の42Caや天然存在比0.56%の84Srの蛍光ピークが他の主要同位体の信号に隠されることなく観測できることが分った。これにより、従来のドップラー拡がりのある蛍光分光法では測定が困難だったCaやSrのような同位体シフトの小さい核種でも、遠隔核種分析が可能であることが示された。
Laser ablation has been studied for application in many fields, including materials science and the nuclear industry. In the decommissioning of TEPCO's Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, the use of laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) for remote analysis of highly radioactive fuel debris is desired, but there is concern that LIBS may not provide sufficient isotopic selectivity when isotopic composition is required. In this study, we attempted high-resolution spectroscopy by irradiating laser plasmas cooled in a gas with lights from two external cavity diode lasers in opposite directions and observing fluorescence from the 2nd-step excited states produced by two-step resonant excitation of atoms; whereas the Doppler broadened linewidth of Ca and Sr is about 2 GHz, the linewidth of the high-resolution fluorescence resonance was found to be reduced to about 70 MHz. As a result, it was confirmed that the resonance of 42Ca with a natural abundance of 0.647% and that of 84Sr with a natural abundance of 0.56% can be observed separately from the other major isotope resonances. This demonstrated that remote isotope analysis is possible even for the nuclides having smaller isotope-shifts, such as Ca and Sr, which have been difficult to measure with conventional Doppler-limited fluorescence spectroscopy.