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Tang, J.*; Seo, O.*; Rivera Rocabado, D. S.*; 小板谷 貴典*; 山本 達*; 難波 優輔*; Song, C.*; Kim, J.*; 吉越 章隆; 古山 通久*; et al.
Applied Surface Science, 587, p.152797_1 - 152797_8, 2022/06
被引用回数:7 パーセンタイル:73.94(Chemistry, Physical)水素貯蔵材料として重要な立方体形状Pdナノ粒子の水素吸収と拡散メカニズムをX線光電子分光とDFT計算を用いて調べた。表面領域では粒子の大きさによらず、ほぼ同様の水素吸収挙動を示した。四面体サイトよりも八面体サイトの水素占有率が大きいことがわかった。表面の乱れによってPd-H結合が弱くなるため、小さいサイズのPdナノ粒子に吸収された水素原子は、より活発に粒子内部に拡散することが分かった。これが低水素圧での水素吸着に重要な役割を果たしている。
Song, C.*; Seo, O.*; 松村 大樹; 廣井 慧*; Cui, Y.-T.*; Kim, J.*; Chen, Y.*; Tayal, A.*; 草田 康平*; 小林 浩和*; et al.
RSC Advances (Internet), 10(34), p.19751 - 19758, 2020/05
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Multidisciplinary)To unveil the origin of the hydrogen-storage properties of rhodium nanoparticles (Rh NPs), we investigated the dynamical structural change of Rh NPs using dispersive X-ray absorption fine structure spectroscopy (XAFS). The variation of the Rh-Rh interatomic distance and Debye-Waller factor of Rh NPs with a size of 4.0 and 10.5 nm during hydrogen absorption and desorption suggested that they have a different mechanism for hydrogen absorption, which is that the hydrogen absorption on the inner site has a greater contribution than that on a surface for Rh 4.0 nm. In the case of Rh 10.5 nm, it is opposed to Rh 4.0 nm. This study demonstrates a powerful XAFS method for observing small local structural changes of metal nanoparticles and its importance for understanding of the hydrogen-absorption properties of Rh NPs with an interesting hydrogenation mechanism.
吉松 公平*; 石丸 純也*; 渡会 啓介*; 山本 航平*; 平田 靖透*; 和達 大樹*; 竹田 幸治; 堀場 弘司*; 組頭 広志*; 坂田 修身*; et al.
Physical Review B, 99(23), p.235129_1 - 235129_8, 2019/06
被引用回数:11 パーセンタイル:52.06(Materials Science, Multidisciplinary)We report on magnetic and electronic properties of the B-site-ordered double-perovskite LaCrMnO films grown by pulsed-laser deposition. The magnetic-field dependence of magnetization curves showed hysteresis at low temperatures regardless of the degree of Cr/Mn order and the saturation magnetization became smaller for the higher-Cr/Mn-ordered film. The X-ray absorption spectroscopy and X-ray magnetic circular dichroism measurements suggested antiferromagnetic coupling between Cr and Mn ions, resulting in ferrimagnetism of the B-site-ordered double-perovskite LaCrMnO. A band structure was established by combining these results together with the synchrotron-radiation photoemission and optical spectra. We discuss the magnetic states among the -site-ordered LaMnO ( transition-metal elements from V to Ni) being basically consistent with the Kanamori-Goodenough rule.
Li, B.*; 川北 至信; 河村 聖子; 菅原 武*; Wang, H.*; Wang, J.*; Chen, Y.*; 河口 沙織*; 河口 彰吾*; 尾原 幸治*; et al.
Nature, 567(7749), p.506 - 510, 2019/03
被引用回数:182 パーセンタイル:99.31(Multidisciplinary Sciences)冷却は現代社会では、世界における25-30%の電力が空調や食料保存に用いられるように、重要である。従来の気化、圧縮で冷却を行う方法は、温暖化などの観点から限界が来ている。有望な代替手段として固体の熱量効果を用いた冷却方法が注目を集めている。しかしながら、この方法は、現在候補に挙げられている物質ではエントロピー変化の小ささや巨大な磁場を必要とするところなどから性能に限界がある。そこで我々は柔粘性結晶における圧力誘起の相転移で冷却が起こる巨大圧力熱量効果を報告する。柔粘性結晶の一つであるネオペンチルグリコールのエントロピー変化は室温近傍において単位キログラム、単位温度あたり、約389ジュールであった。圧力下の中性子散乱実験の結果から、そのような巨大圧力熱量効果は分子配向の非秩序化、巨大な圧縮率、極めて非線形性の強い格子ダイナミクスの組み合わせに由来することが明らかになった。我々の研究により、柔粘性結晶における巨大圧力熱量効果発現の微視的機構が明らかとなり、次世代の固体を使った冷却技術の確立に筋道を付けることができた。
増田 卓也*; 福満 仁志*; 近藤 敏啓*; 猶原 秀夫*; 田村 和久; 坂田 修身*; 魚崎 浩平*
Journal of Physical Chemistry C, 117(23), p.12168 - 12171, 2013/06
被引用回数:16 パーセンタイル:46.89(Chemistry, Physical)固体高分子型燃料電池では高分子膜を挟んで2つの電極が存在し、電極と高分子膜の界面の振る舞いが電池の性能を左右することが分かっている。一方で電池が動作している状態での界面の様子は明らかにされていない。そこで本研究は、モデル界面であるナフィオン/Pt(111)界面の構造を表面X線回折実験により原子スケールで調べた。X線反射率測定を行った結果、界面に電圧を印加していないとき、Pt(111)-(11)表面にイオノマーが吸着していることがわかった。また表面酸化物が形成される程度の正の電圧を印加すると、イオノマーは脱離し酸素原子がPt格子内に侵入していることが分かった。
真下 茂; 井口 裕介*; Bagum, R.*; 佐野 智一*; 竹田 晋吾*; 木村 滋*; 坂田 修身*; 小野 正雄; 岡安 悟; 鶴井 隆雄*; et al.
Defect and Diffusion Forum, 289-292, p.357 - 360, 2009/04
単相で均一なBiPb金属間化合物を、102万G,130C,100時間の実験条件にて超重力処理したところ、目視でも確認できる特異なナノ構造を持つ4つの層状構造が形成された。重力が最も小さい領域となる4番目の層では、純Biの析出が見られ、2,3番目の層では、Pbの組成が重力方向に増加する組成傾斜構造が形成されていた。2層目では、アモルファス相が含まれていることを示唆する非常にブロードなピークを持つX線回折パターンが確認された。
真下 茂; 井口 裕介*; Bagum, R.*; 佐野 智一*; 坂田 修身*; 小野 正雄; 岡安 悟
AIP Conference Proceedings 973, p.502 - 505, 2008/03
超重力場下では固体中でさえも原子の沈降が起こり、多成分系の凝縮物質では傾斜組成材料や非平衡相が形成される。われわれはこれまでに、Bi-Sb系やIn-Pb系等の固溶系において構成原子の沈降を実現している。本研究では、0.7mm厚の金属間化合物BiPb試料に関して超重力場実験を行った。実験後の試料には、微視的な構造に差異がある、目視でも確認できる4つの層状構造が形成されていた。最も重力場の弱い側となる層にはBi相の析出が見られた。中間の2層では組成の傾斜が見られ、XRDパターンより構造が異なっていることがわかった。このような多層構造による材料物性の特異性の発現(例えば特異な超伝導性など)が期待できる。
坂田 修身*; 古川 行人*; 後藤 俊治*; 望月 哲朗*; 宇留賀 朋哉*; 竹下 邦和*; 大橋 治彦*; 大端 通*; 松下 智裕*; 高橋 直*; et al.
Surface Review and Letters, 10(2&3), p.543 - 547, 2003/04
被引用回数:142 パーセンタイル:96.42(Chemistry, Physical)SPring-8に建設された表面界面の結晶構造決定用の新しいビームラインのあらましを述べる。ビームライン分光器のステージは、X線による表面研究のために、強度がより安定になるよう改造を施した。X線エネルギーの関数として、絶対光子密度を測定した。新しい超高真空装置、並びに、それを用いて得られたPt(111)上の酸素分子吸着構造のX線回折測定の結果を紹介する。