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山本 正弘; 加藤 千明; 佐藤 智徳; 中野 純一; 宇賀地 弘和; 塚田 隆; 加治 芳行; 辻川 茂男*; 服部 成雄*; 吉井 紹泰*; et al.
JAEA-Review 2012-007, 404 Pages, 2012/03
JAEA-Review-2012-007.pdf:36.72MB
我が国の軽水炉は運転開始から20年以上経過したものが多くを占め、経年劣化に対応した技術を確立して安全に運転していくことが望まれている。特にSCCについては、これまでに幾つかのトラブル事象が報告されており、対応技術やメカニズムに関する数多くの研究例がある。今回、それらをできるだけ広く集めて整理し、体系的にレビューした。具体的には、軽水炉に発生したSCC事例とその評価の現状、SCC発生・進展因子に関する評価法の研究と知見の現状、SCC・腐食環境のモニタリング技術の現状等について調査を行った。調査した結果は、炉型(BWR, PWR),材料(ステンレス鋼,Ni基合金)及びSCC評価法(ラボと実機)について、横断的かつ総合的に検討を行い、それらの共通点,相違点を理解しやすい図表として整理し、相対的な比較を行いやすいようにまとめた。これらの整理した結果を元に、今後検討すべき課題を抽出し、また実機において留意していくべき事象に関してまとめた。ラボ試験における加速条件の評価においては、最新の解析技術を駆使したミクロな解析と統計的な手法を含めた計算機的な予測やモデル化技術が今後重要になることを示した。また、実機の状況を運転中に把握し、SCCが顕在化する以前の兆候をモニタリングする手法の重要性を示し、今後実用化を含めた検討が必要であることを示した。
岡野 正紀; 久野 剛彦; 根本 弘和*; 山田 敬二; 綿引 優; 檜山 敏明
Proceedings of INMM 50th Annual Meeting (CD-ROM), 9 Pages, 2009/07
東海再処理施設において、使用済燃料の溶解工程で生成する不溶解物質は、溶解液への同伴を防ぐため、パルスフィルターで除去される。不溶解物質を保持した使用済みのパルスフィルターは、高放射性固体廃棄物として処分されるが、パルスフィルターに捕集された不溶解物質中のPuを定量することは、より正確な計量管理を実行するうえで重要である。現在、燃料の被覆管(ハル)及びガラス固化体中のPuの定量には、Cmから生ずる中性子線を計測し、サンプルの測定データ及び燃焼計算コードから求めたPuとCmの比(Pu/Cm比)から、間接的にPu量を評価する非破壊分析法が適用されており、パルスフィルター中のPu量測定にも同様の手法が検討されている。本研究では、中性子線測定による使用済みパルスフィルター中のPu定量手法の確立に必要な分析データを取得するため、使用済燃料溶解液中に含まれる不溶解物質を対象とし、硫酸水素アンモニウム融解法により不溶解物質を溶解した後、Puを固相抽出法により分離、Cmを溶媒抽出法により精製し、
スペクトロメトリによる定量を試みた。この結果、不溶解物質中のPu量とCm量は、それぞれ、数
数十mg/g, 数十数百ng/gオーダーであった。
宇賀地 弘和; 中野 純一; 根本 義之; 近藤 啓悦; 三輪 幸夫; 加治 芳行; 塚田 隆; 木崎 實; 近江 正男; 清水 道雄
JAEA-Conf 2006-003, p.253 - 265, 2006/05
照射誘起応力腐食割れ(IASCC)はステンレス材料が軽水炉において長時間使用される場合の重要な問題とされている。ホットラボでの実験においては、一般的にIASCCはあるしきい照射量を超えて高速中性子照射を受けた材料で見受けられる。一方、最近では日本の軽水炉プラントにおいて、炉心シュラウドや再循環系配管などの構造材料の応力腐食割れ(SCC)が数多く報告されている。SCCの原因究明のためには、BWRプラントより採取された材料に対してホットラボでの照射後試験が実施されてきた。SCCは、照射や熱時効によって劣化する材料に対して、応力や水化学的環境が重畳して起こる現象であるため、SCCの研究にはさまざまな照射後試験技術が要求される。本論文は、SCC研究のために現在実施しているき裂進展試験,定荷重試験,低ひずみ速度引張試験中のその場観察,電界放射型透過電子顕微鏡,収束イオンビーム加工技術,3次元アトムプローブ,原子間力顕微鏡を用いた金属組織観察などの照射後試験技術について記述したものである。
線スペクトロメトリによるネプツニウムの定量北尾 貴彦; 根本 弘和*; 庄司 和弘; 山田 敬二; 倉形 光一郎; 佐藤 宗一
no journal, ,
再処理工程におけるネプツニウム(Np)の迅速な定量分析法の確立を目的として、Npの分離に固相抽出剤(TEVAレジン)、Npの定量に線スペクトロメトリを適用し、従来法と比較して前処理操作の簡便化及び分析時間の迅速化を図った。
線スペクトロメトリによるネプツニウムの定量北尾 貴彦; 根本 弘和*; 山田 敬二; 酒井 敏雄
no journal, ,
東海再処理施設抽出工程におけるネプツニウムの迅速な定量分析法の確立を目的として、ウラン,プルトニウムが共存する硝酸溶液中の線スペクトロメトリによるネプツニウムの定量分析を試みた。
線スペクトロメトリによるネプツニウムの定量北尾 貴彦; 根本 弘和*; 山田 敬二; 酒井 敏雄
no journal, ,
東海再処理施設抽出工程におけるネプツニウムの迅速な定量分析法の確立を目的として、ウラン,プルトニウムが共存する硝酸溶液中の線スペクトロメトリによるネプツニウムの定量分析を試みた。本法を東海再処理施設の実試料に適用し、その迅速性・簡便性を確認した。
岡野 正紀; 根本 弘和*; 実方 秀*; 山田 敬二; 酒井 敏雄
no journal, ,
再処理工程では、不溶解性物質(以下、スラッジという)を含む工程液 があり、極微量のPuが含まれているが、試料採取が困難なことから、中性子計測法によるPu量の非破壊分析法の開発が計画されている。この測定法では、Cmから生ずる中性子線を計測し、ORIGENにより計算したPu/Cm比から、間接的にPu量を評価している。本研究では、溶解槽の洗浄液及び高放射性廃液濃縮液に含まれるスラッジ中のPu及びCmを定量し、スラッジ中のPu/Cm比を算出するとともに、液中のPu/Cm比についても同様に実施した。Pu,Cmの標準物質により繰り返し測定を行った結果、それぞれ92%,91%の良好な収率であった。なお、溶解槽洗浄液及び高放射性廃液中に含まれるスラッジ中のPu/Cm比については、ORIGENによる計算値との比較を行った。
五十嵐 万人*; 根本 弘和*; 岡野 正紀; 山田 敬二; 酒井 敏雄
no journal, ,
使用済燃料を溶解する際に発生した不溶解性残渣に含有する微量Puの分析は、計量管理上重要である。本研究では、不溶解性残渣中のPu濃度分析法の確立を目的とし、難溶解性物質の分解方法として有効な硫酸水素アンモニウム融解による不溶解性残渣の融解手順の妥当性の確認及び線スペクトロメトリによるPu定量分析を実施した。
岡野 正紀; 五十嵐 万人*; 根本 弘和*; 山田 敬二; 酒井 敏雄
no journal, ,
使用済燃料溶解液に含有する不純物の分析では、おもに放射能を用いた分析が行われ、, 
, 核種ごとに分離・精製し、線スペクトロメトリー,液体シンチレーション計測法,線スペクトロメトリーによる放射能分析が実施されている。これらの放射能分析法は、高感度であるが、試料の放射能強度が高いため、遮蔽体を有するセルでの遠隔操作による煩雑な前処理が必要となる。一方、ICP-AESによる不純物分析では、試料中に多量のUが共存する場合、Uによる分光干渉があるが、Uをあらかじめ除去することで、多元素同時分析が可能となる。これまで、再処理施設における高放射性廃液,U製品及び不溶解残渣中の不純物分析の前処理法は、溶媒抽出法やイオン交換法により行われてきたが、近年、短時間でアクチノイド元素の分離が可能な固相抽出剤が用いられている。そこで、本研究では、使用済燃料溶解液を対象とし、固相抽出剤によるU分離後、ICP-AESによる11の不純物元素(Sr, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, Te, Ba, Ce, Nd, Gd)の分析を試みた。
スペクトロメトリーによる使用済燃料不溶解物質中のPu, Cmの定量岡野 正紀; 久野 剛彦; 根本 弘和*; 五十嵐 万人*; 山田 敬二; 綿引 優
no journal, ,
東海再処理施設では、溶解工程において、硝酸に溶解されない不溶解物質(以下、「スラッジ」という)が生成し、溶解液への同伴を防ぐため、スラッジを除去するためのパルスフィルターが設置されている。使用済みのパルスフィルターは、高放射性固体廃棄物として処分されるが、より正確な計量管理を実施するためには、パルスフィルターに捕集されたスラッジ中のプルトニウム(Pu)を定量することが重要である。これまで、燃料の被覆管(ハル)及びガラス固化体中のPuの定量には、キュリウム(Cm)から生ずる中性子線を計測し、サンプルの測定データ及び燃焼計算コードから求めたPuとCmの比(Pu/Cm比)から、間接的にPu量を評価する非破壊分析法が適用されており、パルスフィルター中のPu量測定にも同様の手法が検討されている。本研究では、中性子線測定によるPu定量手法の確立に必要な分析データを取得するため、使用済燃料溶解液中に含まれるスラッジを対象とし、硫酸水素アンモニウム溶融法によりスラッジを溶解した後、Puを固相抽出法により分離、Cmを溶媒抽出法により精製し、スペクトロメトリーによる定量を試みた。
久野 剛彦; 根本 弘和*; 岡野 正紀; 五十嵐 万人*; 山田 敬二; 綿引 優
no journal, ,
再処理施設におけるウラン(IV), (VI)及び酸濃度のインライン方式による分析技術開発として、光ファイバーで分光光度計に接続した液浸型分光プローブによる再処理工程内ウラン溶液(U濃度: 200g/L;, 酸濃度0.25mol/Lの吸光スペクトルを測定し、ウランの吸収波長におけるピーク高さと酸濃度による吸光スペクトル形状の変化から、ウラン(IV), (VI)及び酸濃度の同時分析を試みた。
鈴木 豊; 根本 弘和*; 五十嵐 万人*; 岡野 正紀; 久野 剛彦; 山田 敬二; 綿引 優
no journal, ,
PUREX再処理プロセスにおけるウラン,プルトニウム及び酸濃度の分析は、工程管理分析件数の約6割を占めている。これらの分析は、分離精製施設で採取された試料を、気送管により分析施設へ送った後、試薬添加,希釈,定容等の前処理を経て行うこととなり、測定終了までに約1時間を要することから、リアルタイムな工程管理データを取得することが困難である。このため、再処理プロセス中のウラン、プルトニウム及び酸の分析をインライン化することにより、分析データ採取の迅速化,分析設備の簡素化,分析作業の省力化,作業員の被ばくの低減及び分析廃液の削減が期待できる。本研究では、再処理プロセスへのインライン分析を目的に、検出器に小型の分光プローブを用いた分光光度法による、硝酸溶液中の酸及びウラン(IV), (VI)の同時分析を試みた。
鈴木 豊; 久野 剛彦; 根本 弘和*; 岡野 正紀; 後藤 雄一; 五十嵐 万人*; 清水 靖之; 須田 静香; 山田 敬二; 綿引 優
no journal, ,
東海再処理施設では、使用済燃料集合体の端末(エンドピース)及び燃料被覆管のせん断片(ハル)に移行するPuを定量するため、ハルモニタによる非破壊測定のフィールド試験を行っている。ハルモニタは、中性子計測法により測定したキュリウム244量とORIGEN計算コードにより求めた当該使用済燃料のPu/キュリウム244比から、使用済燃料のハルに移行するPu量を間接的に求めている。このため、ハル中のPu及びキュリウム244量を破壊分析により測定し、ハル中のPu/キュリウム244比を求め、ハルモニタとの比較分析を行うことで、ハルモニタの信頼性の評価が可能となる。また、保障措置分析の観点から、ハル中のPu, Uの定量分析が求められている。本研究では、新型転換炉「ふげん」MOX燃料及びUO
燃料のハルピース中のPu, Cm, U量を破壊分析により測定した。
岡野 正紀; 後藤 雄一; 實方 秀*; 根本 弘和*; 久野 剛彦; 山田 敬二
no journal, ,
再処理プロセス液中に含まれるテクネチウム(
Tc)は、抽出工程において還元剤であるヒドラジンの酸化に寄与し、ウラン(U)及びプルトニウム(Pu)の分配効率に影響を及ぼすことから、分配挙動の把握が必要な核種である。また、長半減期の核種であり、高放射性廃棄物の処理・処分の安全評価において、重要な評価対象核種である。このため、U, Pu及び核分裂生成物(FPs)を含む再処理プロセス液中の微量なTcの迅速かつ高感度な分析法の確立が求められている。これまで、再処理プロセス液中のTc分析は、希釈又はイオン交換等でTcを分離し、誘導結合プラズマ発光分光分析法(ICP-AES)又は液体シンチレーション計数法(LSC)により測定していた。しかし、多くの共存元素を含む廃液中のICP-AESによるTc分析では、試料を希釈するため感度不足が生じていた。また、LSCでは、有機溶媒を使用するため、U, Puを含む試料の廃液が発生していた。近年、環境試料中の極微量のTc定量に高感度な誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)が用いられている。本研究では、再処理プロセス液中のTcを固相抽出により分離し、ICP-MSで定量する方法を試みた。
岡野 正紀; 後藤 雄一; 實方 秀*; 根本 弘和*; 高野 雅人; 河本 規雄; 久野 剛彦; 山田 敬二
no journal, ,
使用済燃料の再処理により発生する低レベル放射性廃液(以下、「再処理LA廃液」という)は、セメント固化等の処理後に放射能レベルに応じて、浅地中(ピット)余裕深度等の埋設処分がなされる。このため、廃棄体の安定化処理及び処分後の環境への影響評価には、処理対象である再処理LA廃液中の元素組成の把握が重要である。一般的にmg/
オーダー以下の微量金属元素の定量には、誘導結合プラズマ発光分光分析法(ICP-AES)が用いられる。しかし、高濃度ナトリウム(
10g/)を含む再処理LA廃液の分析では、試料中のNaが測定時に干渉(分光,イオン化)を及ぼすため、試料の数百数万倍の希釈を必要とし、100mg/以下の微量元素の定量が困難であった。本研究では、イミノ二酢酸型のキレートディスクを用いて、再処理LA廃液から微量の金属元素を分離回収するとともに、測定妨害元素であるNaを除去し、ICP-AESで定量する方法を試みた。
岡野 正紀; 實方 秀*; 根本 弘和*; 浅井 志保; 亀尾 裕; 久野 剛彦; 山田 敬二
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所での事故に伴い、1号機から4号機の原子炉の冷却に用いられ、各機のタービン建屋に滞留した放射能の高い汚染水(以下、「滞留水」という)が大量に発生した。滞留水の除染処理システムを早急に設置,稼働させるには、滞留水中の元素及び核種組成を把握する必要があり、特に分析前処理が複雑で時間を要する核種の
Sr及び
Srの測定が求められた。そのため、東日本大震災直後であっても設備、装置が稼働状態であった原子力機構再処理施設の分析ラボ(ステンレス製グローブボックス等)にて、溶離液に腐食性の高い塩酸,過塩素酸を用いず、その代替として硝酸をベースとしたイオン交換/抽出クロマトグラフィーによるSr及びSrの分析を試みた。本件では、陽イオン交換樹脂及び抽出クロマトグラフィー樹脂を用いて、滞留水からSr及びSrを分離回収する(スカベンジ)とともに、Sr分離後に崩壊により生成したYを抽出クロマトグラフィーで単離(ミルキング)し、ガスフローカウンターによる線計測にて滞留水中のSr及びSrを1週間程度でそれぞれ定量した。
諏訪 登志雄; 岡野 正紀; 實方 秀*; 根本 弘和*; 久野 剛彦; 黒沢 明
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所での事故に伴い、原子炉の冷却に用いられ原子炉のタービン建屋等に滞留した高放射性の汚染水(以下、「滞留水」)については、除染処理システムによりセシウム等を除去し、浄化したうえで冷却水として循環,再利用を行っている。滞留水中の放射能のさらなる低減化を図るため、微量核種除去設備が開発され、除去性能を把握するための微量核種の一つであるテクネチウム-99(Tc)の分析が求められた。滞留水中のTc濃度が微量であり、共存元素を多く含んでいることから、本研究では、Tcの単離,回収に優れた固相抽出と高感度にTcを測定可能な高周波誘導プラズマ質量分析計(ICP-MS)を組合せた滞留水処理液中のTc定量を試みた。
