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Curti, E.*; Aimoz, L.*; 北村 暁
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 295(3), p.1655 - 1665, 2013/03
被引用回数：27 パーセンタイル：89.01(Chemistry, Analytical)
Seは放射性廃棄物の処分サイトの安全評価において重要かつ酸化還元に鋭敏な核種である。水溶液中においてセレンは易溶な陰イオン種(亜セレン酸及びセレン酸)を形成し、負に帯電する一般的な母岩鉱物にはあまり収着しない。しかしながら、セレンは硫化物と強い親和性を持ち、スイス等の放射性廃棄物処分場の母岩である粘土質岩石に微量に含まれている黄鉄鉱と相互作用することが知られている。本研究では、マイクロ及びマクロ径のX線を用いたX線吸収分光法(
-XRF, -XANES及びEXAFS)を用いて、不活性雰囲気において亜セレン酸及びセレン酸が黄鉄鉱に直接的に収着し、時間(最大8か月)とともに0価に還元されることを示した。この結果は、放射性廃棄物から放出されるSe(IV)が黄鉄鉱表面に収着することで効率的に還元され難溶性となることを示唆している。
-XRF/XAS study北村 暁; Curti, E.*; Aimoz, L.*
no journal, ,
黄鉄鉱に対するセレン(4価及び6価)の相互作用を、マイクロX線吸収分光(-XAS)測定を用いて調べた。表面を研磨したスペイン産黄鉄鉱片と10
MのSe(IV)もしくはSe(VI)溶液を、不活性ガス雰囲気、80
Cにて約2か月間接触させた。試験後の黄鉄鉱表面のセレンの分布を、ビーム径が約1
1mのマイクロX線による蛍光測定(-XRF)で調べるとともに、セレンのK吸収端付近における-XAS測定を、スイス放射光研究施設にて実施した。マイクロXRF分布の結果、セレンが不均質に分布しており、セレンの濃集スポットの周囲に低濃度のセレンが分布していることが観測された。また、マイクロX線吸収端近傍スペクトルの測定結果から、Se(IV)及びSe(VI)が部分的にSe(0)に還元されていることが観測された。
北村 暁; Curti, E.*; Aimoz, L.*
no journal, ,
黄鉄鉱(FeS
)に対するセレン(IV/VI)の収着挙動を調べるために、バッチ実験を実施した。実験は窒素雰囲気下で行い、研磨した天然黄鉄鉱とpHを8
9付近に調整したセレン(IV/VI)水溶液との接触を、80Cにて約2か月間継続した。黄鉄鉱表面に収着したセレンの化学状態を、不活性雰囲気におけるマイクロX線蛍光分光(-XRF)及びマイクロX線吸収分光(-XAS)で調べた。比較のために、天然黄鉄鉱を粉砕し、粒径を63m以下及び63250mに調整したものに対する収着実験及びXAS測定を実施した。水溶液中のセレン及び硫黄の定量結果から、黄鉄鉱に収着したセレン量に相当する硫黄が溶出していることが予想された。マイクロXRF/XAS測定の結果から、セレンは黄鉄鉱表面に不均一に収着していること、4価及び6価セレンのいずれもが黄鉄鉱表面に収着したのち0価に還元されることがわかった。
