Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
仲庭 哲津子*; 深田 はるみ*; 井上 達矢*; 合田 正貴*; 中井 良子*; 桐井 康行*; 安達 基泰; 玉田 太郎; 瀬川 新一*; 黒木 良太; et al.
Biochemistry, 51(42), p.8410 - 8421, 2012/10
被引用回数：18 パーセンタイル：42.73(Biochemistry & Molecular Biology)タンパク質キナーゼは、さまざまな疾病の治療のための創薬標的タンパク質となっている。C-Jun-N末端キナーゼ1(JNK1)に存在する遊離型システインの機能・安定性・構造への効果を調べるために、そのシステイン残基に系統的に変異導入を実施した。JNK1の3つ及び7つのシステインに変異導入したM3変異体とM7変異体は、大腸菌発現実験において、M0野生型JNK1よりも、それぞれ5及び2倍高く発現した。凝集の時間依存性を分析したSDS-PAGEの結果から、M3とM7は凝集しにくいことが示された。走査型熱量計で熱安定性を評価したところ、M0野生型JNK1, M3変異体及びM7変異体は、いずれも3状態で遷移し、熱変性することが示された。2.6
分解能の結晶構造解析の結果、M3変異体の構造は野生型と同等であった。以上より、(1)最も高く生産され、(2)凝集に対する安定性が改善され、(3)構造も野生型と同等であったM3変異体が、今後JNK1の構造と機能の関係を調べるために最も適した変異体であると結論した。
玉田 太郎; 木下 誉富*; 栗原 和男; 安達 基泰; 大原 高志; 今井 啓祐*; 黒木 良太; 多田 俊治*
Journal of the American Chemical Society, 131(31), p.11033 - 11040, 2009/07
被引用回数：58 パーセンタイル：79.24(Chemistry, Multidisciplinary)セリンプロテアーゼの触媒機構を理解することを目的として、ブタ膵臓エラスターゼの高分解能中性子及びX線構造解析を正四面体型中間体を模倣する阻害剤と複合体の状態で実施した。同一の大型単結晶を用いた室温における測定の結果、1.65分解能の中性子回折データ及び1.2分解能のX線回折データを取得した。また、別の結晶を用いて100K下で0.94分解能のX線回折データも併せて取得した。今回の解析は、セリンプロテアーゼとしてはこれまでで最も高分解能で実施された中性子構造解析例である。中性子とX線の両解析結果から、His57とAsp102の間に形成された水素結合は結合距離が2.60と短く、強い水素結合であると判明したものの、水素原子はHis57に結合していた。この結果は、一説として唱えられている低障壁水素結合の特徴(水素原子がドナーとアクセプターの中間付近に存在する)は満たすものではなく、低障壁水素結合仮説を否定するものであった。また、中性子解析結果から、いわゆるオキシアニオンホールの形成とオキシアニオンホール中に阻害剤由来の酸素原子が酸素陰イオンの状態で存在していることが明瞭に示された。これより、セリンプロテアーゼの触媒機構において正四面体型中間体構造の安定化に対するオキシアニオンホールの役割が明らかになった。
by means of synchrotron radiation X-ray photoelectron spectroscopy岩瀬 彰宏*; 大野 裕隆*; 石川 法人; 馬場 祐治; 平尾 法恵; 園田 健*; 木下 幹康*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 267(6), p.969 - 972, 2009/03
被引用回数：37 パーセンタイル：90.94(Instruments & Instrumentation)二酸化セリウム(CeO)に対する高エネルギー重イオンの照射効果を調べるため、CeOの焼結体に室温で200MeVのキセノンイオンを照射した。照射試料及び未照射試料について、X線光電子分光スペクトル(XPS)を測定した。XPSスペクトルを解析した結果、照射試料においては、セリウムの原子価状態の一部が4価から3価に変化していることがわかった。そこでイオンの照射量に対するCe
の生成量を定量的に調べた。その結果、セリウムの還元に対応する酸素原子のはじき出し量は、3%から5%であった。この値は、CeOと200MeVイオンの弾性衝突のみで説明するには大きすぎると考えられる。この結果は、200MeVのキセノンイオン照射によって誘起される電子励起の寄与によって酸素のはじき出しが起こることを示唆するものである。
一宮 尚志*; Uberuaga, B. P.*; Sickafus, K. E.*; 西浦 廉政*; 板倉 充洋; Chen, Y.*; 金田 保則*; 木下 幹康
Journal of Nuclear Materials, 384(3), p.315 - 321, 2009/02
被引用回数：32 パーセンタイル：88.42(Materials Science, Multidisciplinary)軽水炉で使用される二酸化ウラン燃料中の酸素欠陥の移動プロセスを、温度加速法を用いて研究した。格子間酸素原子の移動は酸素欠損より遅いが、格子間原子がクラスターになると欠損より速く動くことがわかった。この結果は高燃焼度燃料のリム組織形成や平面欠陥といった現象の生成メカニズムを解明するための有力な手がかりである。
大野 裕隆*; 岩瀬 彰宏*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 石川 法人; 馬場 祐治; 平尾 法恵; 園田 健*; 木下 幹康
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 266(12-13), p.3013 - 3017, 2008/06
被引用回数：60 パーセンタイル：96.05(Instruments & Instrumentation)200MeV Xeイオンを照射したCeOにおける照射損傷を広域X線吸収微細構造(EXAFS)測定及びX線光電子分光(XPS)測定により評価した。その結果、照射後にCeの周りの酸素欠損が生じていること,Ceの価数が+4から+3に変化していることが明らかになった。
園田 健*; 木下 幹康*; 石川 法人; 左高 正雄; 知見 康弘; 大久保 成彰; 岩瀬 彰宏*; 安永 和史*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 266(12-13), p.2882 - 2886, 2008/06
被引用回数：31 パーセンタイル：86.74(Instruments & Instrumentation)高エネルギーイオン照射したCeOのイオントラック構造とその蓄積の効果を電子顕微鏡観察の手段を使って調べた。特に、FIB(集束イオンビーム:Focused Ion Beam)を用いることによって、照射方向の微細組織の深さ依存性について調べることができた。その結果、電子系に伝達されるエネルギー密度が、閾値16keV/nm以上のときにのみイオントラックが観測されることがわかった。また、高照射量領域でのイオントラックの蓄積が、照射表面の面粗度の上昇に寄与していることがわかった。
by using synchrotron radiation X-ray absorption spectroscopy; As a simulation study for radiation damage in high-burnup light water reactor fuels大野 裕隆*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 石川 法人; 園田 健*; 木下 幹康*; 岩瀬 彰宏*
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1043, p.179 - 183, 2008/00
200MeVのXeイオンを照射させたセリア薄膜に対して、照射効果をX線吸収分光によって調べた。それにより、Ceにおける酸素の配位数が照射により減少していることがわかり、また、Debye-Waller因子は増大していることがわかった。一方、Ce-O原子間距離は精度範囲以上の変化は観測されなかった。高密度の電子励起状態がセリアに与える影響を考察した。
木下 幹康*; Geng, H. Y.*; Chen, Y.*; 金田 保則*; 岩沢 美佐子*; 大沼 敏治*; 園田 健*; 安永 和史*; 松村 晶*; 安田 和弘*; et al.
Proceedings of 2006 International Meeting on LWR Fuel Performance (TopFuel 2006) (CD-ROM), p.248 - 254, 2006/10
ニュー・クロスオーバー・プロジェクト(NXO)は、核燃料物質に対する核分裂放射線照射の影響を大学,国立・私立の研究所に渡る横断的な協力研究により検討している。加速器照射実験及び計算科学的手法を使用して、高燃焼度軽水炉燃料ペレットでリム構造を構成する機構を解明するためのシミュレーション研究が実施されている。加速器照射,高エネルギー電子線照射,核分裂エネルギー粒子線及び希ガス原子のイオン注入等が実施されている。照射試料としては、CeOを核燃料の模擬物質として使用した。最初の成果として、高エネルギー電子照射による平面構造形成、及び、高線量の高エネルギー粒子放射による結晶粒微細化に似た表面改質が観察された。第一原理及び分子動力学(MD)計算を用いた解析を実施し、UOとCeOの点欠陥形成エネルギー及び点欠陥を伴ったXe原子の相互作用についての情報が得られた。
における酸素格子間原子配置の第一原理計算,2; 量体と平面配置中村 仁一; Geng, H.*; Chen, Y.*; 金田 保則*; 岩沢 美佐子*; 大沼 敏治*; 木下 幹康
no journal, ,
The stability and energetics of Oxygen defect configrations in UO are studied by first principles method. The results show that, a little unexpected, the planar distribution favourable of oxygen interstitials and the possibility to form O-O dimer in UO
園田 健*; 石川 法人; 左高 正雄; 大久保 成彰; 安永 和史*; 安田 和弘*; 椎山 謙一*; 松村 晶*; 岩瀬 彰宏*; 木下 幹康*
no journal, ,
セラミックス燃料中に形成される高燃焼度組織の形成機構を解明することを目的として、燃料模擬物質CeOの照射効果の分離観察・評価を試みた。本研究では、イオントラック重畳による微細組織変化に関連する高密度電子励起効果,Xe予注入の効果を調べた。210MeV Xeイオンを高照射量まで照射することによって、高エネルギーイオン照射に伴う高密度電子励起効果によって形成されるイオントラックが重度に重なり合い、結果としてサブミクロンオーダーの寸法の微細粒が形成されることがわかった。また、Xe予注入によって、このような表面変化が促進されることがわかった。
における高密度電子励起による転位組織の回復安永 和史*; 園田 健*; 安田 和弘*; 椎山 謙一*; 松村 晶*; 左高 正雄; 石川 法人; 知見 康弘; 大久保 成彰; 岩瀬 彰宏*; et al.
no journal, ,
高燃焼度の軽水炉燃料に生じるリム組織の形成機構に関する知見を得ることを目的としてCeOに対して加速器を用いて照射実験を行った。Xeを2at.%予注入した試料に対して、さらに高エネルギー重イオンを重畳照射することによってXe予注入領域の転位組織の再配列現象が確認された。予注入は、イオンインプランター(285keV)を用いて照射量1
10
/m
の条件で行った。Xe予注入領域を、210MeVのXeイオンが通過することに伴って、高密度電子励起を介して転位の再配列による回復が起きたと考えられる。
木下 幹康; Chen, Y.*; 金田 保則*; Geng, H. Y.*; 岩沢 美佐子*; 大沼 敏治*; 一宮 尚志*; 西浦 廉政*; 板倉 充洋; 中村 仁一; et al.
no journal, ,
軽水炉燃料においては約70GWd/tの燃焼度で結晶粒が50
200nmに変化する細粒化が観察されている。新クロスオーバ研究では加速器実験と計算科学的手法により、その主要なプロセスのシミュレーションが行われている。加速器照射においては、模擬燃料セリア(CeO)における、結晶の細粒化が部分的に再現された。TEM観察によると主要なプロセスは細粒化であり異なるスケールの酸素原子の欠陥と板状のクラスターが重要な役割を担っていることが示された。一方、第一原理,分子動力学,モンテカルロ法,メゾスケールのセルオートマトン法等の計算科学的研究も現在実施している。計算科学的研究の骨子は核分裂片トラックによる加熱とクエンチの繰り返しの理解がもとになっている。これらにより原子は高エネルギーの準安定位置と構造に置かれる。多くの実験観察をもとに目標とするプロセスの核心に解析が近づいている。
木下 幹康; Chen, Y.*; 園田 健*; 松村 晶*; 西浦 廉政*; 岩瀬 彰宏*; 中村 仁一
no journal, ,
高燃焼度燃料(UO)に見られる高燃焼度組織(リム組織)の形成メカニズムを解明することを目的として、加速器による照射実験と第一原理や分子動力学等を用いた計算科学を組合せた研究を新クロスオーバ研究として実施している。主な成果としては、希ガス原子の高濃度打ち込みと高エネルギーイオン照射の重畳照射により亜結晶粒の形成による細粒化を見いだした。また、計算科学においてはUOの原子間ポテンシャルの開発や点欠陥の形成エネルギー,電子状態,欠陥導入による格子定数の変化等を調査してデータベースを作成し、シミュレーションコードの開発を行っている。
/CeO鈴土 知明; 蕪木 英雄; 板倉 充洋; 福田 由佳*; 木下 幹康
no journal, ,
高燃焼度燃料の周辺領域では、1ミクロン程度の気泡が多数発生すると同時に、結晶粒の細粒化が起きる。これはリム組織化と呼ばれ核燃料材料の劣化を引き起こす。そこでわれわれは、このような微細構造がどのようなメカニズムによって形成されるのかを研究するため、モンテカルロ法などによるモデリングを行っている。発表ではシミュレーション結果を、実際のリム組織形成の実験データ、及びリム組織化の模擬実験として行われた加速器によってXeイオン照射されたCeOの細粒化の実験データと比較しモデルの有効性を議論する。
and CeOChen, Y.*; 金田 保則*; Geng, H. Y.*; 木下 幹康; 岩沢 美佐子*; 大沼 敏治*; 中村 仁一
no journal, ,
重照射下でのUOの欠陥構造やその回復過程を理解するために、UOと加速器実験で模擬燃料材とするCeOについて、核分裂生成物であるXeを含む種々の点欠陥に関する第一原理計算を行った。その結果、いずれの系においても、酸素点欠陥のふるまい・特徴は異なるものの添加されたXe原子の挙動や熱力学的特性は同じ傾向を示した。また、非化学量論状態にある2つの系における酸素クラスターの安定性について計算を行い、実効的な酸素クラスター相互作用エネルギーを求め、イオン結晶と金属結晶の間の相互作用の違いを明らかにした。
木下 幹康; 安永 和史*; 園田 健*; 岩瀬 彰宏*; 石川 法人; 左高 正雄; 安田 和弘*; 松村 晶*; Geng, H. Y.*; 一宮 尚志*; et al.
no journal, ,
新クロスオーバ研究で得られた成果概要を示す。高燃焼度燃料におけるセラミックス燃料の細粒化現象についてそのメカニズム解明とシミュレーション手法の開発をすすめている。主要な強調点は以下の2点である。(1)酸化ウランの模擬資料であるセリア(CeO)を用いて、イオンインプランターによる燃焼度の模擬、タンデム加速器による核分裂照射の模擬、の2つを組合せることによって細粒化の基礎過程である亜結晶の生成を実現した。(2)実燃料で観察される、上記細粒化の発生直前の事象である、酸素の再配置現象について、計算科学において検討をすすめた。過剰な酸素が存在する場合について(過化学量論組成について)第一原理計算では形成エネルギーの計算により秩序配列を再現することができた。加速分子動力学法では、過剰な酸素原子がクラスターをつくり、常温を含む低温でも高速に拡散運動することを初めて発見した。
木下 幹康
no journal, ,
The development of nuclear fuel had been following very conservative and step by step process. The new cross-over (NXO) project is aiming at clearing this situation, with combination of computer science and accelerator irradiation, focusing into very specific subject, the high burnup restructuring of fuel material. The key strategy for the new development scheme is to find a material testing procedure, not doing total integral test, not doing separate test, but other approach which is effective for complex system. We call it the domain test here. The domain means part of the total system with certain scale range, and it is defined by locally controlled functions. One example is material behavior of less than 100 nm scale. NXO project is focusing in such local scale and trying to clarify trans-domain process which includes planar fault formation and grain sub-division.
左高 正雄; 石川 法人; 知見 康弘; 大久保 成彰; 園田 健*; 松村 晶*; 安田 和弘*; 安永 和史*; 椎山 謙一*; 阿部 弘亨*; et al.
no journal, ,
文部科学省受託研究である新クロスオーバ研究「照射・高線量領域の材料挙動制御のための新しいエンジニアリング」の進捗状況と今後の計画に関するシリーズ発表の一つとしての「加速器を用いた模擬実験技術の開発」についての発表を行う。軽水炉燃料の高燃焼度化に伴い発生するリム組織形成機構についての基礎的理解を得るため、原子力科学研究所タンデム加速器を用いて、原子炉内での核分裂による照射環境を模擬する技術・装置を開発しているが、その研究の進捗状況と今後の研究について報告する。
by means of syncrotron radiation X-ray photoelectron spectroscopy and Ce K-edge EXAFS spectroscopy岩瀬 彰宏*; 大野 裕隆*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 石川 法人; 馬場 祐治; 平尾 法恵; 園田 健*; 木下 幹康*
no journal, ,
原子力燃料高燃焼時の組織変化の機構解明の一環として、模擬物質酸化物セラミックスCeOの重イオン照射効果を放射光施設SPring-8でのX線光電子スペクトロスコピー(XPS),広域X線吸収微細構造(EXAFS)スペクトロスコピーを用いて研究した。前者からは、例えばCeの荷電状態を反映した電子の束縛状態変化を検知することができ、後者からは、例えばCe-Oの結合状態を反映した情報を得ることができる。照射後測定の結果、重イオン照射後にCeの電荷状態が+4から+3に変化していることを見いだした。照射に伴う酸素欠損が、Ceの電荷状態に影響を与えていると説明できる。CeのK吸収端での広域X線吸収微細構造(EXAFS)のスペクトルの解析結果からは、低照射量領域Ce-O間の結合が弱くなっていると考えられる。
鈴土 知明; 蕪木 英雄; 板倉 充洋; 木下 幹康
no journal, ,
高燃焼度燃料における粗大化バブルの発生は燃料の寿命を決定する一つの因子であり、それは常に細粒化現象を伴う。よって細粒化現象は、この微細構造変化を理解するうえで重要である。本発表では細粒化現象を計算科学によって研究するためのメソスケールモデルを開発した。このモデルでは、複雑な転位動力学を使わずに、結晶方位の回転を伴った転位セルを形成させることによって細粒化をモデル化している。実験結果と比較することにより、このモデルの妥当性を検討した。
