Characterization of micelles of the thermo-responsive zwitterionic surfactant, 3-(-nonyl N,N-dimethylammonio)-propyl sulfate, present in isotropic solutions above its upper critical solution temperature

丹治 珠緒*; 楠 裕翔*; 中川 太一; 高瀬 つぎ子*; 上田 祐生; 元川 竜平; Hinze, W. L.*; 高貝 慶隆*

Langmuir, 41(21), p.13184 - 13191, 2025/06

https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.5c00818

The thermosensitive zwitterionic surfactant, CAPSO, in solution displays a liquid-liquid miscibility gap exhibiting an upper critical solution temperature (UCST) in contrast to the lower critical temperature as is characteristic of nonionic surfactants. In this study, the micellar and aggregational properties of this surfactant in its homogeneous isotropic one phase region above the UCST was examined using surface tension and small-angle neutron scattering (SANS) measurements. The critical micelle concentration (CMC) of CAPSO was determined in both HO and DO at 40 and 70C as well as the cloud point temperature determined over a surfactant concentration range of 0.05-0.70 M. The CMC values were in the range of 48-55 mM (40C) and 61-65 mM (70C), respectively. The SANS data was analyzed using a core-shell model in which the CAPSO is represented by a nonyl hydrophobic core and polar [(N,N-dimethylammonio)-propylsulfate] headgroup shell. Results revealed that the CAPSO micelle aggregates are spherical in shape with a core diameter of 2.56 nm and shell thickness of 2.28 nm and an aggregation number of 30 at 40C. The data at 70C indicated that the aggregates were slightly larger in size, i.e., core diameter of 2.70 nm and shell thickness of 2.52 nm with an aggregation number of 35. At a fixed surfactant concentration, the aggregation number and size slightly decreased with a decrease in temperature from 70 to 40C.

Revealing an origin of temperature-dependent structural change in intrinsically disordered proteins

井上 倫太郎*; 小田 隆; 中川 洋; 富永 大輝*; 池上 貴久*; 小沼 剛*; 岩瀬 裕希*; 川北 至信; 佐藤 衛*; 杉山 正明*

Biophysical Journal, 124(3), p.540 - 548, 2025/02

https://doi.org/10.1016/j.bpj.2024.12.022

Intrinsically disordered proteins (IDPs) show structural changes stimulated by changes in external conditions. This study aims to reveal the temperature dependence of the structure and the dynamics of the intrinsically disordered region of the helicase-associated endonuclease for fork-structured DNA, one of the typical IDPs, using an integrative approach. Small-angle X-ray scattering (SAXS) and circular dichroism (CD) studies revealed that the radius of gyration and ellipticity at 222 nm remained constant up to 313-323 K, followed by a decline above this temperature range. NMR studies revealed the absence of a promotion of the -helix. As a result, SAXS, CD, and NMR data strongly suggest that these temperature-dependent structural changes were primarily due to a reduction in the content of the polyproline II (PPII) helix. Moreover, quasielastic neutron scattering studies revealed a slight change in the activation energy in a similar temperature range. Considering the concept of glass transition, it is posited that dynamical cooperativity between the PPII helix and water may play a significant role in these structural changes. The findings suggest that internal dynamics are crucial for regulating the structure of IDPs, highlighting the importance of considering dynamical cooperativity in future studies of protein behavior under varying temperature conditions.

スピンコントラスト変調中性子小角散乱を用いた急冷濃厚糖溶液中に生成するナノ氷結晶の観測

熊田 高之; 中川 洋; 三浦 大輔; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 廣井 孝介; 稲村 泰弘; 奥 隆之; 大石 一城*; 森川 利明*; et al.

波紋, 34(2), p.50 - 53, 2024/05

本研究では、スピンコントラスト変調小角散乱法を用いてグルコース濃厚糖溶液を急冷すると氷結晶は平面上になり、その厚みは氷晶生成臨界半径と同程度の数ナノメートルしかないことを明らかにした。本研究は、グルコース分子が氷結晶の特定面に付着してその方向の成長を完全に止めてしまうことを示唆している。

Upgrade of the small-angle neutron scattering diffractometer SANS-J at JRR-3

熊田 高之; 元川 竜平; 大場 洋次郎; 中川 洋; 関根 由莉奈; Micheau, C.; 上田 祐生; 杉田 剛; 美留町 厚; 佐々木 未来; et al.

Journal of Applied Crystallography, 56(6), p.1776 - 1783, 2023/12

https://doi.org/10.1107/S1600576723009731

既存のメイン検出器および高位置分解能フォトマル検出器に加えて新規に導入した前面検出器を組み合わせることにより、波数0.002nmから6nmにわたる散乱を3つの光学機器配置により切れ目なく測定できるようになった。またグラフィカルユーザーインターフェースの導入と併せて装置のユーザビリティが大幅に向上した。

Polarized neutrons observed nanometer-thick crystalline ice plates in frozen glucose solution

熊田 高之; 中川 洋; 三浦 大輔; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 廣井 孝介; 稲村 泰弘; 奥 隆之; 大石 一城*; 森川 利明*; et al.

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 14(34), p.7638 - 7643, 2023/08

https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c01448

スピンコントラスト変調中性子小角散乱法を用いて急冷したグルコース濃厚溶液中に生成するナノアイス結晶の構造解析を行ったところ、厚さ1nm程度、半径数十nm以上の平面上の氷晶が生成していることを見出した。本結果はグルコース分子が特定の成長面に吸着することによりその面からの結晶成長を阻害していることを示す。

Development of an continuous air monitor for the measurement of highly radioactive alpha-emitting particulates (-aerosols) under high humidity environment

坪田 陽一; 本田 文弥; 床次 眞司*; 玉熊 佑紀*; 中川 貴博; 池田 篤史

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1030, p.166475_1 - 166475_7, 2022/05

https://doi.org/10.1016/j.nima.2022.166475

福島第一原子力発電所(1F)の長期的な廃止措置において、損傷した原子炉に残存する核燃料デブリの取り出しは、技術的に多くの困難を伴う不可避の重要課題である。デブリ取り出しは機械的な切断を伴い、放射性核種を含む微粒子(エアロゾル)が高濃度で発生し、吸入時の健康リスクが大きい。1Fの解体・廃止措置における作業員の放射線被ばくを最小化するためには、粒子の発生場所である原子炉格納容器(PCV)内におけるエアロゾルの濃度を監視することが重要である。このため、エアロゾルのin-situモニタリングシステム(in-situ alpha air monitor: IAAM)を開発し、1Fの実環境で想定される条件下でその技術的性能を検証した。IAAMは次の4つの技術的要求を満たすことが確認された。(1)高湿度下での安定動作、(2)フィルターレス動作、(3)高計数率の線測定能力、(4)高バックグラウンドの/線下でも線が選択的に測定できること。IAAMは、高湿度環境(相対湿度100%)及び/線高バックグラウンド(最大100mSv/hの線)下で、濃度3.3 10 Bq/cm以上のエアロゾルを計数の飽和なしに、選択的に測定することが可能であることが確認された。これらの結果は、IAAMが燃料デブリの解体時及び1Fの長期的な廃止措置全体において、信頼性の高いエアロゾルのモニタリングシステムとして利用できる可能性を示すものである。

Evaluation of sample cell materials for aqueous solutions used in quasi-elastic neutron scattering measurements

富永 大輝*; 佐原 雅恵*; 川北 至信; 中川 洋; 山田 武*

Journal of Applied Crystallography, 54(6), p.1631 - 1640, 2021/12

https://doi.org/10.1107/S1600576721009687

For quasi-elastic neutron scattering (QENS) studies, sample cells made of pure or alloyed aluminum are frequently employed. Although the Al surface is protected by a passivating film, this film is not robust. Therefore, when the sample is an aqueous solution, chemical interactions between the Al surface and sample, promoted by corrosive entities such as chloride ions and certain conditions of pH, can compromise the integrity of the cell and interfere with the experiment. In this study, the corrosion susceptibilities of Al and its alloys were investigated by subjecting them to various treatments; the results were compared with those of other candidate materials with low chemical reactivity. This work showed that alloys with higher Al content and boehmite-coated surfaces are resistant to corrosion. In particular, for Al, the resistance is due to a reduction in the contact area achieved by reducing the surface roughness. QENS measurements of empty sample cells made of these materials revealed two results: (1) the profile of the cell fabricated with a copper-free Al alloy showed a minor dependence on the scattering vector magnitude and (2) reducing the real surface area of Al effectively suppresses its scattering intensity, while boehmite coating strengthens the scattering. Cells fabricated with Mo, Nb and single-crystal sapphire can be used as alternatives to Al because of their low scattering intensity and reduced dependence on .

Conformational dynamics of a multidomain protein by neutron scattering and computational analysis

中川 洋; 齋尾 智英*; 長尾 道弘*; 井上 倫太郎*; 杉山 正明*; 味戸 聡志; 富永 大輝*; 川北 至信

Biophysical Journal, 120(16), p.3341 - 3354, 2021/08

https://doi.org/10.1016/j.bpj.2021.07.001

マルチドメインタンパク質は、溶液中で様々な構造を持つことができる。他の分子との相互作用により、そのうちの1つの構造が安定化し、ドメインダイナミクスが変化することが知られている。マルチドメインタンパク質の溶液中での構造を解明するためには、小角散乱法を用いることができる。中性子スピンエコー法は、ナノ秒・ナノメートルスケールでのドメインダイナミクスを解析するための有望な技術であるが、まだ開発途上である。本研究では、非干渉性散乱を用いて中性子スピンエコー法のデータから拡散運動や流体力学的相互作用の寄与を定量的に除去し、マルチドメインタンパク質MurDの3つの機能状態のドメインダイナミクスの違いを明らかにした。3つの状態間の違いは、2つのドメインモードによって説明できた。

Dynamics of Cs in water and phyto- and zooplankton in a reservoir affected by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant Accident

辻 英樹*; 中川 惠*; 飯島 和毅; 舟木 泰智; 吉村 和也; 佐久間 一幸; 林 誠二*

Global Environmental Research (Internet), 24(2), p.115 - 127, 2021/06

2014年から2017年にかけて福島第一原子力発電所事故の影響を受けたダム湖において湖水およびプランクトンを採取し、その放射性セシウム濃度の変化について調査した。その結果、湖水中の溶存態Cs濃度は夏に高く、冬に低い季節変動を示すことが明らかとなった。一方でプランクトン中の放射性セシウム濃度については季節的な影響はほとんど認められなかった。湖水からプランクトンが取り込むCs量は1.4%未満であり、湖全体における放射セシウムの動態を考える上でその影響は非常に小さいと考えられる。

Quartz cell for a backscattering spectrometer

富永 大輝*; 川北 至信; 中川 洋; 山田 武*; 柴田 薫

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011086_1 - 011086_5, 2021/03

BB2019-1956.pdf:0.78MB

https://doi.org/10.7566/JPSCP.33.011086

後方散乱型中性子分光器、特にJ-PARC MLFのBL02(DNA)分光器用に最適化された二重円筒型石英試料セルを開発した。一端を閉じられた石英ガラス管を0.55mmの厚みまで削り、内筒を底部の突起によって外筒に同芯になるように挿入する。この石英セルは、標準的に用いられているアルミセルの表面に触れさせたくない試料に用いられる。石英セルと標準アルミセルの容器散乱の効果を重水バッファ試料を使って中性子準弾性散乱実験(QENS)により確かめた。Qが1[1/A]未満の領域では石英セルとアルミ容器の弾性散乱プロファイルはほぼ同一であった。一方Qが1[1/A]以上の領域では、石英ガラスのFSDPのために、プロファイルが異なることが分かった。この領域では、吸収補正や石英セルの個々の厚みの差を考慮した解析が必要である。