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北辻 章浩
Radioisotopes, 67(10), p.483 - 493, 2018/10
ウランやネプツニウムをはじめとした、溶液内で種々の酸化状態をとるアクチノイドイオンの電極反応と酸化還元の特徴を概説する。フロー電解法は迅速かつ高効率な電解が可能で、反応速度の遅い酸化還元の観測にも適用できる。同法を用いて取得したアクチノイドの酸化還元挙動や、これに立脚した酸化状態の迅速調整法を紹介するとともに、電解に伴って発現する溶液内反応や電極上での触媒的還元などについても解説する。
青柳 寿夫*; 北辻 章浩; 吉田 善行; 木原 壯林*
Analytica Chimica Acta, 538(1-2), p.283 - 289, 2005/05
被引用回数：15 パーセンタイル：41.49(Chemistry, Analytical)過塩素酸,硝酸及び硫酸溶液中の3, 4, 5及び6価ネプツニウムイオンの酸化還元挙動を、カラム電極を多段階に接続したフロー電解システムを用いて調べた。繊維状のグラッシーカーボンを作用極とするカラム電極を用いると、Np(III)/(IV)あるいはNp(V)/(VI)イオンの可逆な酸化還元のみならず、従来グラッシーカーボン電極や白金電極では観測できなかったNp(V)/(IV)あるいはNp(V)/(III)イオンの非可逆な酸化還元過程についても、電流-電位関係曲線を観測できることがわかった。カラム電極電解法によると、完全非可逆な酸化還元においてもクーロメトリックな電解を達成でき、溶液中のイオン濃度の定量が可能となる。取得したネプツニウムイオンのカラム電極電解データに基づき、種々の原子価のネプツニウムイオンを迅速に調製する方法を開発した。また、多段階フロー電解システムを用いた電量分析により、ネプツニウムイオンの原子価ごとの定量が可能であることを明らかにし、硝酸溶液中のネプツニウムイオンの定量分析に適用した。
和田 幸男; 佛坂 裕泰*; 佐々木 聡; 冨安 博*
PNC TY8607 97-002, 158 Pages, 1997/05
本報告書は、平成4年から東京工業大学原子炉工学研究所の富安研究室と動燃事業団先端技術開発室とで継続的に進めている、光化学研究に関する平成8年度共同研究成果報告書である。本年度は昨年度に引き続き、アクチノイドおよびランタノイド元素の光化学分離および光励起量子効果利用に関する基礎研究を分担して行った。その結果、3M硝酸溶液中のPuおよびNpを光化学的に原子価調整し、TBP溶媒中に共抽出した後、選択的にNpだけを再び同じ3M硝酸溶液中に戻す、光化学逆抽出技術の原理実証に成功した。また、アクチノイドおよびランタニノイド元素の光化学的分離手段として可能性のある、これらの元素の大環状配位子錯体を用いた光励起一反応挙動実験を行った。その結果、多種類のLn3+を含む水溶液中の特定のLn3+錯体に固有な光吸収波長の光を照射することにより、そのLn3+を選択的に分離することが可能であると結論された。また、Cm3+の模擬物質として用いたEu3+に関する知見では、Eu3+と同程度の励起寿命と遥かに大きなモル吸光係数を持つCm3+に対しても適用可能であると推定された。
田中 康正
PNC TN8410 96-284, 245 Pages, 1996/03
再処理技術開発部アクチニドプロセス・分析開発室において平成7年4月より平成8年3月の期間に実施した技術開発に係わる成果の概要について取りまとめた。アクチニドプロセス・分析開発室では、高速炉燃料再処理技術の高度化を目的としたプロセス技術開発、及びそれらに係わる分析技術開発を推進してきている。また、先進的核燃料リサイクルにおける湿式核種分離技術の開発も進めている。今年度は、Pu及びNpの共抽出等のピューレックスプロセス高度化試験、TRUEX法、SETFICS法等のマイナーアクチニド分離回収技術開発、新抽出剤の開発、
モニタ、抽出錯体構造解析、RETF関連分析確証試験等の分析技術開発、所内各部室の研究開発支援分析、先進的核燃料リサイクル技術開発を進めるためにCPF設備改造に係わる詳細設計等を実施してきた。本報では、これらの技術開発の経緯と主要な成果について取りまとめた。また、技術開発の進展に不可欠な施設の維持・管理・利用及び改造計画についても、合わせて示した。
桜井 聡; 臼田 重和; 阿見 則男; 平田 勝; 若松 幸雄; 館盛 勝一
日本原子力学会誌, 35(2), p.147 - 154, 1993/02
硝酸に難溶性である酸化プルトニウム(PuO
)の電解酸化法による溶解についてスケールアップ実験を行い、引続き得られたプルトニウムの精製法を検討した。HNO
溶液中で酸化剤としてAg
を用いることにより、約80gのPuOを2時間以内に効率的に溶解できることを確認した。また、溶解後のPuの原子価調整は、二酸化窒素ガス吹込みにより、温度33
C以上、HNO濃度5M以下の条件で40分以内にPu(IV)に原子価調整できることを明らかにした。ミキサセトラを用いたTBP抽出法によるPuの精製では、
Amの除染係数として約2,900を得た。これらのことから、電解酸化法で溶解されたPuOは、容易に精製ができる。
近藤 利幸; 宮内 賢二; 木村 之彦*; 大箕 英明*
PNC TN8410 92-018, 30 Pages, 1991/11
原子力発電に伴い生成する放射性ヨウ素溶液を正確に定量する方法としては、存在するヨウ素を還元剤で一度ヨウ素イオンに原子価調整する方法が一部で知られていた。しかし、再処理施設等で検討したデータ、レポート等の文献がない状況であったが、アスファルト固化処理施設での低レベル放射性濃縮液処理の過程で揮発するヨウ素を正確に定量する方法の検討を実施した。アスファルト固化処理施設の廃液中に存在する放射性ヨウ素は129Iのみであり、その存在形態は、ほとんどがヨウ素イオンであると考えられていた。しかし、最近ヨウ素イオンの他に相当量のヨウ素酸イオンが含まれていることが判った。そのため、従来行われていたヨウ素イオンに着目した分析法では、全放射性ヨウ素(129I)を評価するには十分ではなく、ヨウ素酸イオンも含めた分析法を確立する必要性が生じた。本報は、特に廃液中のヨウ素酸イオンをヨウ素イオンに還元した後、酸化してヨウ素(I2)として四塩化炭素に抽出し回収することを目的として分析法を検討したものである。その結果は、次の通りである。アスファルト固化処理施設の廃液中の全ヨウ素量の約90%を回収することができ、分析変動率(1
)が
10%以内で分析可能であり低レベル放射性濃縮廃液中の129I量の把握において有効な分析方法である。
辻野 毅; 星野 忠也*; 青地 哲男
Journal of Nuclear Science and Technology, 13(6), p.321 - 326, 1976/06
被引用回数：7TBPによるプルトニウムの精製工程において、還元塩を用いず、Puを効率よく還元逆抽出させる目的で、過剰の亜硝酸を抽出供給液に添加する改良プロセスを提案した。ついで、この概念を基礎抽出実験およびミニミキサーセトラーによるプロセス実験によって確認した。このプロセスでは、亜硝酸は抽出部でPu(IV)に対する酸化剤、逆抽出部では還元剤として作用するものである。抽出供給液に0.1mol/lの亜硝酸を添加すれば、約50%の亜硝酸は逆抽出部に運ばれ、流量比(A/0)=1.4,硝酸0.3~HNO3の条件で、約40%のPuが還元され。99.9%が逆抽出された。さらに、TBPによる亜硝酸の抽出、亜硝酸によるPu(IV)の還元、酸化還元電位などについて、基礎的に検討した。
