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報告書

$$beta$$、$$gamma$$、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 日本分析センター*

JAEA-Review 2023-022, 93 Pages, 2023/12

JAEA-Review-2023-022.pdf:4.7MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究および人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「$$beta$$、$$gamma$$、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ・廃棄物中放射性核種の迅速分析の実現を目指し、多重$$gamma$$線検出法などの最新計測システムを整備し、スペクトル定量法(Spectral Determination Method:以下、「SDM法」という。)を開発する。令和4年度の研究においては、令和3年度に引き続き、LSC、シングルスGe、2Dスペクトル(多重$$gamma$$)の測定データを統一的に扱うコードを開発するとともに、40核種のそれぞれの測定におけるスペクトルデータを実測およびシミュレーション計算により求め、統合データベースを整備した。粗化学分離法については、最終的に7分離法-12ステップを経由し、10個のフラクションとすることで、39核種の定量が可能であることがわかった。SDM法はスペクトル分析一般に適用できるため、今後広い分野への応用が期待される。また、SDM法の高精度化のため、畳み込みニューラルネットワーク(CNN)を用いた複数核種の核種識別法を本研究で対象とする全$$gamma$$核種について対応を行った。

論文

$$beta$$, $$gamma$$, X線同時解析による迅速多核種分析技術

大島 真澄*; 後藤 淳*; 早川 岳人*; 浅井 雅人; 金 政浩*; 篠原 宏文*

Isotope News, (790), p.19 - 23, 2023/12

放射性廃棄物や燃料デブリなど多くの放射性核種が様々な濃度で含まれる試料を分析する場合、一般的なスペクトル解析では限界があり、個々の核種を化学分離したのち定量する必要がある。特に液体シンチレーションカウンタ(LSC)を用いた分析では化学分離は必須である。本著では、筆者らが開発したスペクトル全体をフィットして定量するスペクトル定量法(SDM法)について解説し、LSCで測定した$$beta$$線及びX線スペクトルとゲルマニウム半導体検出器で測定した$$gamma$$線スペクトルをSDM法を用いて統合解析することで、40核種が2桁の強度比で混入した試料中の放射能を定量できることを示し、化学分離を簡素化した新しい放射性核種定量法として有効であることを示した。

報告書

$$beta$$、$$gamma$$、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 日本分析センター*

JAEA-Review 2022-037, 118 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-037.pdf:6.92MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「$$beta$$、$$gamma$$、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ・廃棄物中放射性核種の迅速分析の実現を目指し、多重$$gamma$$線検出法などの最新計測システムを整備し、スペクトル定量法(Spectral Determination Method: 以下、「SDM法」という)を開発する。令和3年度の研究においては、令和2年度に引き続き、$$gamma$$線測定装置を整備し、Ge検出器、CeBr$$_{3}$$検出器、NaI検出器からなる各計測システムを完成させた。また、高速データ収集システムを整備し、1次元及び同時計数データ取得を可能にした。SDM法開発においては、標準線源を測定およびシミュレーション計算を活用し、$$gamma$$線シングルス、多重$$gamma$$線測定、$$beta$$線スペクトルの標準スペクトルを生成し、全40核種のスペクトルデータベースを整備した。また、$$beta$$(+X)線、$$gamma$$線、多重$$gamma$$線スペクトルを統合解析するSDM法(SDM-BG法及びSDM-BGG法)を開発した。SDM法の高精度化のため、畳み込みニューラルネットワーク(CNN)を用いて、複数核種(Co-60、Cs-134、Cs-137、Eu-152等7核種)の核種識別が可能な機械学習モデルを構築した。

報告書

$$beta$$、$$gamma$$、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 日本分析センター*

JAEA-Review 2021-060, 105 Pages, 2022/03

JAEA-Review-2021-060.pdf:4.59MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「$$beta$$、$$gamma$$、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ・廃棄物中放射性核種の迅速分析の実現を目指し、多重$$gamma$$線検出法などの最新計測システムを整備し、これを用いた測定、また放射線シミュレーション計算により$$beta$$線、X線を含む核種毎のスペクトルデータベースを構築し、これらを統合解析するスペクトル定量解読法(Spectral Determination Method: SDM法)を開発することにより、多核種同時定量を可能にし、化学分離プロセスを軽減することを目的とする。

論文

Sensitivity of charged particle activation analysis for long-lived radioactive nuclide determination

大島 真澄*; 山口 友理恵*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 後藤 淳*; 伴場 滋*; Bi, C.*; 森本 隆夫*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.866 - 872, 2019/09

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1593892
 被引用回数：1 パーセンタイル：11.15(Nuclear Science & Technology)

長寿命放射性核種35核種の定量のため、8MeV陽子ビームを用いた荷電粒子放射化分析法の分析感度について調査した。それらの核種に対する核反応断面積はALICE-91コードによって見積もり、核異性体生成比は近傍同位体の値からそれらのスピン・パリティの値を考慮して見積もった。その結果、提案する荷電粒子放射化分析法は$$^{135}$$Cs, $$^{244}$$Pu, $$^{129}$$I, $$^{126}$$Sn, $$^{93}$$Mo, $$^{107}$$Pd, $$^{236}$$U, $$^{248}$$Cm, $$^{237}$$Npなどのいくつかの難測定長寿命核種に対して高い感度を示すことが判った。

論文

金の放射化を利用した環境中漏洩中性子線量の評価

櫛田 浩平; 安藤 麻里子; 天野 光*

分析化学, 63(11), p.867 - 871, 2014/11

https://doi.org/10.2116/bunsekikagaku.63.867
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Analytical)

金はその化学的安定性等の特性により古代から人類に利用されてきた有用な元素であるが、その核的特性から原子力・放射線の分野でも優れて有用である。ここでは1999年に起きたJCO臨界事故の際に、その近隣の住宅に保管されていた指輪やネックレスなどの金製品の放射化量を分析することにより、環境中に漏洩した中性子線量を評価した研究について報告する。臨界事故現場からの距離168mから568mの住宅に保管されていた金製品16点を分析した結果、臨界終息時刻での放射化量は金の単位重量(g)当たり91.9から0.322Bqであった。その放射化量は距離の累乗関数で近似される減少の傾向を示した。また漏洩中性子による線量当量を評価した文献データと比較し、得られた金の放射化量から中性子線量を評価する手法を検討した。本研究は環境中漏洩中性子線量、さらにその場所での被ばく線量当量を推測するためのモニター材として金が有用であることを示す一例である。

論文

Carbon-14 analysis in solidified product of non-metallic solid waste by a combination of alkaline fusion and gaseous CO$$_{2}$$ trapping

石森 健一郎; 亀尾 裕; 松江 秀明; 大木 善之*; 中島 幹雄; 高橋 邦明

Applied Radiation and Isotopes, 69(2), p.506 - 510, 2011/02

https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2010.10.014
 被引用回数：6 パーセンタイル：44.28(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

非金属性の低レベル放射性固体廃棄物を溶融処理して作製される溶融固化体中の$$^{14}$$Cについて簡易・迅速な分析法を確立するために、試料分解法としてアルカリ融解を組合せた放射化学分析を検討した。熱中性子照射による$$^{14}$$N(n,p)$$^{14}$$C核反応を利用して作製した$$^{14}$$C含有模擬溶融固化体の分析を行い、燃焼法を用いる従来の分析法と結果を比較した。アルカリ融解を用いる本法において模擬溶融固化体から$$^{14}$$Cを精度よく定量的に回収されたことから、従来法よりも$$^{14}$$Cを効率的に分離することができ、溶融固化体の分析法として優れていることがわかった。

報告書

放射性雑固体廃棄物から製作される溶融固化体の標準試料作製; $$alpha$$線放出核種を含有する溶融固化体標準試料(共同研究)

石森 健一郎; 大木 恵一; 高泉 宏英; 亀尾 裕; 大木 善之*; 中島 幹雄

JAEA-Technology 2007-065, 20 Pages, 2008/01

JAEA-Technology-2007-065.pdf:1.4MB

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所内で発生する非金属の低レベル放射性雑固体廃棄物から作られる溶融固化体を放射化学分析する際に必要となる標準試料を作製するため、溶融固化体を模擬した標準試料の調製法を検討した。模擬雑固体廃棄物を想定して非放射性のコンクリートとFeOの混合粉末を使用してるつぼへの充填条件及び昇温条件を変えて溶融試験を行い、溶湯がるつぼから溢れない最適な条件を決定した。また混合粉末に安定同位体トレーサーとしてCsを添加して1600$$^{circ}$$Cの電気炉で溶融試験を行ったところ、溶融固化体の塩基度を低くすることで揮発しやすいCsも固化体中に残存することがわかった。以上の検討で得られた最適な溶融条件で溶融することで、$$alpha$$線放出核種$$^{237}$$Np, $$^{241}$$Am, $$^{244}$$Cmを含有する溶融固化体標準試料を作製できた。放射能分析により決定した各核種の放射能濃度は$$^{237}$$Npは0.188$$pm$$0.001Bq/g、$$^{241}$$Amは0.368$$pm$$0.004Bq/g、$$^{244}$$Cmは0.402$$pm$$0.01Bq/gであった。

報告書

環境中における長半減期放射性核種の定量法とそのレベルに関する調査研究(III)

not registered

PNC TJ1309 98-001, 161 Pages, 1998/02

PNC-TJ1309-98-001.pdf:5.01MB

本報告は、昨年度に引き続き環境中に存在する核燃料サイクルに深く関連した長半減期放射性核種の分析定量法とそのレベルに関する調査研究結果をとりまとめたものである。本調査研究は1995年度から1997年度の3ケ年間で行われ、最終年度としての本年度は、学会から最新情報を入手すると共に、分析法の妥当性を確認する手法の一つであるクロスチェックを、海底土試料中の$$alpha$$核種分析について実施した。本報告書には、以下の項目の内容が記載されている。(1)環境における放射性核種の挙動(2)放射性核種の分析法(3)学会からの情報収集(4)クロスチェック($$alpha$$核種分析)

報告書

環境中における長半減期放射性核種の定量法とそのレベルに関する調査研究(II)

not registered

PNC TJ1309 97-001, 112 Pages, 1997/03

PNC-TJ1309-97-001.pdf:3.5MB

本報告書は、昨年度に引き続き環境中に存在する核燃料サイクルに深く関連した長半減期放射性核種の分析定量法とそのレベルに関する調査研究結果をとりまとめたものである。特に、本年度は、研究の最終段階にあたる分析法の確認手法の一つであるクロスチェックを、日常食中の自由水トリチウム分析及び木片試料中のC-14分析について実施した。本報告書には、以下の項目の内容が記載されている。(1)国内および国際学会(日本、オーストリア、ロシア、フランス、中国)からの情報収集(2)液体シンチレーション測定に関する最近の話題・光子($$gamma$$線)/電子($$beta$$線)-排除アルファ液体シンチレーション(PERALS)スペクトロメトリー・トリチウム分析におけるバックグランド計数の変動(3)分析精度とクロスチェク・炭素-14分析・トリチウム分析

報告書

環境中における長半減期放射性核種の定量法とそのレベルに関する調査研究(1)

樋口 英雄*

PNC TJ1309 96-001, 113 Pages, 1996/03

PNC-TJ1309-96-001.pdf:3.42MB

本報告は、本邦での核燃料サイクル施設の本格的稼働を間近に控えたこの時期において、核燃料サイクルとも関連した環境中の長半減期放射性核種の分析法並びにそれらのレベルを調査した結果をとりまとめたものである。本報告書は以下の項目の内容が記載されている。(1)トリチウム人体代謝モデルの検証に環境データを用いる際の問題点(2)二酸化炭素吸収剤を用いる環境中の14C測定法(3)99Tc分析のための95mTcトレーサーの製造(4)放射性降下物の最近の状況(5)環境試料中の241Pu分析(6)環境試料中の242、243、244Cm分析(7)$$alpha$$線放射体測定のための収率トレーサー(8)クロスチェックについて

報告書

地下水年代測定(昭和55年度)

not registered

PNC TJ199 81-17, 23 Pages, 1981/04

PNC-TJ199-81-17.pdf:1.2MB

大気圏において生成されるトリチウム濃度は10TR(1TR=3.24pCi/1)前後と推定されているが,これが降水となって地下水に浸透すると放射能の供給をたたれ次式に従って壊変する。T=Toe-$$lambda$$tただし $$lambda$$ :壊変定数T :時刻tにおけるトリチウム濃度(TR)To :t=Oにおけるトリチウム濃度(TR)しかし,これは地下水の混合が起こらない場合に適用できるが,混合が起こっている場合には適用できない。地下水にはいくつかのタイプがあり,例えば上記のような混合が起こらない停滞水の他に,循環水あるいは停滞水の中に循環水が流れ込むようなものもある。年代測定には,その地下水がどのタイプに属しているのか,地下水や降水のデータを長期間に渡って解析し,決定しなければならない。一方,1954年以後の核実験によるトリチウムの汚染は1963年ごろの降水で1000TRにも達し,次第に減少しているものの現在もなお続き,地域・季節によって降水のトリチウム濃度にかなりの変動をもたらしている。このように,地下水を測定して直ちにその年代を決定することは不可能であり,1) 年代測定の目的に合った地質構造のサンプリング地点の選定2) 地下水の流れの状態の把握3) フォールアウトの地域・季節差による影響等を十分に調査してから行うべきである。(付録)-1954年の核実験を境とした地下水の年代の大まかな推定-1954年の降水のトリチウム濃度を初期濃度Toとして10TRとすると,1981年現在その濃度は2.3TRである。したがって深層地下水を採水して2.3TR以下であれば1954年以前の降水であり,それ以上ならば1954年以後の新しい地下水(混合が起こっているタイプも含めて)であろうと推定される。

口頭

CTBT検証制度における希ガス挙動に関する研究; むつ市における国際希ガス共同観測

木島 佑一; 井上 尚子; 山本 洋一; 小田 哲三

no journal, , 

包括的核実験禁止条約(CTBT)にかかわる国際検証体制の一環として、地球規模での放射性希ガス(キセノン)観測に関する実験(INGE: International Noble Gas Experiment)が行われている。日本及びその周辺には放射性キセノンの放出源である原子炉や医療機関が多数あり、地下核実験の検知のためにはこれらの通常のバックグラウンド挙動の把握が重要である。本共同観測は米国パシフィックノースウェスト国立研究所(PNNL)との共同研究として実施している。大気輸送モデルによるシミュレーション結果及び現地調査に基づいて青森県むつ市を選定し、PNNLが開発した高感度の移動型希ガス観測装置を設置して、日本及びその周辺の希ガス挙動調査のための測定を開始した。本論文では、その概要とこれまでの測定結果について報告する。

口頭

$$^{134}$$Cs等が放出するカスケード$$gamma$$線のサム効果補正法の開発,1; 日本分析化学会放射能標準物質作製委員会の共同実験

米沢 仲四郎*; 柿田 和俊*; 高橋 孝紀*; 青野 辰雄*; 前田 智史; 阿部 敬朗*; 荒川 史博*; 木方 展治*; 秋山 正和*; 松村 勇*; et al.

no journal, , 

日本分析化学会(JSAC)が主催した玄米認証標準物質及び魚類認証標準物質の国際共同比較試験(IICE)の結果、我が国の試験所の共同分析結果から決められた$$^{134}$$Csの認証値は、効率曲線法におけるサム効果の補正不足によってIICEの平均値より2%$$sim$$4%低いことが分かった。現在、我が国の多くの試験所では$$^{134}$$Cs等からのカスケード$$gamma$$線のサム効果補正には、Gamma StudioとGamma Explorerの2種類の$$gamma$$線スペクトル解析プログラムが使われている。JSACの放射能標準物質作製委員会は、これらのプログラムによるサム効果補正を検証するため、$$^{134}$$Csの標準線源を利用した共同実験を実施した。

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