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論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Mohamad, B. A.; et al.

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEの初版を構築した。ECUMEの初版には、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、ステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、CsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を評価でき、炉内のCs分布をより正確に予測することが可能となる。

論文

Chemical trapping of Sr vapor species by Zircaloy cladding under a specific chemical condition

Mohamad, A.*; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

福島原子力発電所事故では、炉心への海水注入により揮発性のSrCl$$_{2}$$が生成し、不揮発性グループに分類されていたSrが、燃料から放出され、ステンレス鋼やジルカロイ(Zry)のような原子炉構造材と化学反応を引き起こした可能性がある。そして、このような反応は、炉内のSr分布に変化をもたらすと考えられたため、SrとZryとの化学反応に関する実験を行った。その結果、燃料からの放出直後にSr蒸気が化学的にジルカロイ被覆管にトラップされ、デブリの酸化物相中に優先的に保持される可能性のあることが分かった。

論文

Experimental investigation on boron oxidative vaporization processes from zirconium-boron and iron-boron alloys in a high temperature steam atmosphere

井元 純平; 三輪 周平; 逢坂 正彦

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

シビアアクシデント時に生成されるBWR制御材である炭化ホウ素と構造材であるステンレス鋼やジルカロイとの混合溶融体からのホウ素(B)放出モデルの構築に向けて、溶融体中の代表組成であるFe-B及びZr-B合金からのB酸化蒸発過程を実験的に調べた。ZrB$$_{2}$$からのB酸化蒸発は、酸化によりB$$_{2}$$O$$_{3}$$とZrO$$_{2}$$を生成し、続いてB$$_{2}$$O$$_{3}$$と水蒸気との反応による揮発性H-B-O蒸気種が生成することで生じることが示唆された。一方、Fe$$_{2}$$B及びFeBの場合、両者のB酸化蒸発過程は同様であり、Fe-B合金の酸化により生成するB$$_{2}$$O$$_{3}$$のほか、Fe-B合金の複雑な酸化物であるFe-B-O化合物の分解により生成するB$$_{2}$$O$$_{3}$$によりBの蒸発が生じることが示唆された。

論文

Chemical reaction kinetics dataset of Cs-I-B-Mo-O-H system for evaluation of fission product chemistry under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.228 - 240, 2019/02

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価における核分裂生成物(FP)化学挙動評価モデルを高度化するため、FP化学データベース「ECUME」の初版を構築した。ECUMEには、代表的な事故シーケンスにおける主要な化学反応と、その実効的な化学反応速度定数を実装する計画である。初版においては、300-3000Kの温度領域におけるCs-I-B-Mo-O-H系の主要化学種に対し、それらの生成に係る化学反応の速度定数を文献調査または第一原理に基づく理論計算によって整備した。構築した化学反応データセットを用いた解析の一例として化学反応解析を実施した結果、1000Kにおいて有意な化学反応速度の効果が見られた。また、平衡に至った後の化学組成を化学平衡計算の結果と比較したところ、代表的なCs-I-B-Mo-O-H系化学種に対して良く整合する結果が得られた。これらの結果から、構築したデータセットは、速度論の考慮が必要なシビアアクシデント時のCs-I-B-Mo-O-H系FP化学挙動評価のために有用であるとの結論を得た。

論文

CeO$$_{2}$$を母材とするCsI含有模擬燃料の作製と性状評価

高松 佑気*; 石井 大翔*; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 黒崎 健*

日本原子力学会和文論文誌, 17(3/4), p.106 - 110, 2018/12

揮発性核分裂生成物(FP)であるセシウム(Cs)の燃料中の物理化学状態や燃料からの放出挙動を評価するために必要なCs含有模擬燃料の調製技術を確立することを目的として、放電プラズマ焼結(SPS)法を用いてウランの模擬物質であるセリウム化合物(CeO$$_{2}$$)にヨウ化セシウム(CsI)を含有させた模擬燃料の作製試験を実施した。SPSの条件を最適化することで、CsIが直径数マイクロメートルの球状析出物としてCeO$$_{2}$$母相内に分散する焼結体が得られ、Cs及びIを含有する模擬燃料の調製に成功した。

論文

Release and transport behaviors of non-gamma-emitting fission products and actinides in steam and hydrogen atmospheres

三輪 周平; Ducros, G.*; Hanus, E.*; Bottomley, P. D. W.*; Van Winckel, S.*; 逢坂 正彦

Nuclear Engineering and Design, 326, p.143 - 149, 2018/01

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

水蒸気及び水素雰囲気下での非$$gamma$$線放出核種の核分裂生成物(FP)及びアクチニド13核種の放出移行挙動を、FP放出移行実験VERCORSにおける沈着物の化学分析結果に基づいて評価した。化学平衡計算による化学形態を考慮して放出移行挙動を評価した結果、ストロンチウムの放出は水素雰囲気で促進され、一部は低温領域まで移行していくこと、ウランの放出は水蒸気雰囲気で促進される一方で、高温領域に留まること等、新規な知見を得た。

論文

Prediction of chemical effects of Mo and B on the Cs chemisorption onto stainless steel

Di Lemma, F. G.; 山下 真一郎; 三輪 周平; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Energy Procedia, 127, p.29 - 34, 2017/09

 パーセンタイル:100

シビアアクシデント時における炉内のステンレス鋼へのセシウム(Cs)化学吸着挙動に関して、Csと化合物を形成すると考えられるモリブデン(Mo)及びホウ素(B)の影響を評価した。化学平衡計算を用いてCs化学吸着により生成される化合物の安定性を評価し、Mo及びBの影響を予測した。Moが存在する場合、一部はCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$として吸着する可能性が示された。一方、Cs化学吸着に与えるBの影響は小さいことが示された。以上の予測結果より、今後の研究においてMoの影響に対する考慮が必要であることがわかった。

論文

Development of experimental and analytical technologies for fission product chemistry under LWR severe accident condition

宮原 直哉; 三輪 周平; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Proceedings of 2017 Water Reactor Fuel Performance Meeting (WRFPM 2017) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2017/09

本発表は、核分裂生成物(FP)の化学挙動データベースを作成するために必要な、FPの放出移行挙動を再現するための実験装置と、その実験結果を解析するための解析ツールを開発したことを報告するものである。開発した実験装置(TeRRa)を用いてFPの放出移行挙動を再現できることを確認するため、CsIを用いた性能確認試験を実施した。その結果、エアロゾルの生成、成長、沈着といった代表的な放出移行挙動が良く再現できることを確認した。解析ツールはCFDコードであるANSYS-FLUENTをベースに、いくつかのモデルを追加することにより開発した。開発した解析ツールの性能を確認するため、水蒸気雰囲気でのCsI加熱実験を模擬した試解析を実施した結果、追加したモデルが適切に機能していることを確認した。

論文

Results and progress of fundamental research on FP chemistry

逢坂 正彦; 中島 邦久; 三輪 周平; Di Lemma, F. G.*; 宮原 直哉; 鈴木 知史; 鈴木 恵理子; 岡根 哲夫; 小畠 雅明

Proceedings of 8th European Review Meeting on Severe Accident Research (ERMSAR 2017) (Internet), 11 Pages, 2017/05

原子力機構では核分裂生成物(FP)化学挙動解明に向けた基礎研究を実施している。本研究の目的は、軽水炉シビアアクシデント(SA)時の炉内各領域におけるFP化学データベースを構築し、それに基づきFP化学モデルを改良することである。研究の成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉及び軽水炉安全性向上に反映される。ホウ素及び熱水力条件がFP挙動に与える影響、セシウムの構造材への化学吸着挙動評価、FP化合物の熱力学/熱物性データベース構築、及びFP放出移行再現実験及び解析技術開発の4つの研究項目を設定して研究を進めている。本発表では、最近の研究成果と進捗を報告する。

論文

Oxidation and reduction behaviors of a prototypic MgO-PuO$$_{2-x}$$ inert matrix fuel

三輪 周平; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 487, p.1 - 4, 2017/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.02(Materials Science, Multidisciplinary)

MgOを母材としたPuO$$_{2-x}$$含有イナートマトリックス原型燃料の酸化還元挙動を熱分析により調べ、MgO-PuO$$_{2-x}$$試料の酸化還元速度を実験的に決定した。MgO-PuO$$_{2-x}$$試料の酸化還元速度はPuO$$_{2-x}$$試料に比べ低くなった。また、高い酸素分圧条件において、MgO-PuO$$_{2-x}$$試料の定比からのO/Pu比の変化はPuO$$_{2-x}$$試料に比べ小さくなることがわかった。これより、MgOを母材にすることによりイナートマトリックス燃料からの酸素供給及び放出が抑制されることがわかり、被覆管酸化等の観点で懸念となる高い酸素ポテンシャルを有するマイナーアクチニド酸化物の母材としてMgOが有効であることがわかった。

報告書

Results and progress of fundamental research on fission product chemistry; Progress report in 2015

逢坂 正彦; 三輪 周平; 中島 邦久; Di Lemma, F. G.*; 鈴木 知史; 宮原 直哉; 小畠 雅明; 岡根 哲夫; 鈴木 恵理子

JAEA-Review 2016-026, 32 Pages, 2016/12

JAEA-Review-2016-026.pdf:6.18MB

シビアアクシデント時の軽水炉内の各領域における核分裂生成物(FP)化学に関するデータベースの構築、及びそれらに基づくFP化学モデルの改良を目的として、2012年度よりFP化学挙動の解明に向けた基礎研究を開始した。研究成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉研究開発及び軽水炉安全性向上のための基礎的知見として反映する。1F特有の課題やソースターム関連研究における優先度を考慮して、FP挙動に与えるホウ素(B)放出速度及び熱水力条件の影響、構造材へのセシウム(Cs)化学吸着・反応挙動、FP化合物の熱力学及び熱物性データベースの拡充、及びFP挙動再現及びFP含有化合物の化学形直接測定のための実験・解析技術確立の4つの研究項目を設定した。本報告書は、FP化学挙動の解明に向けた基礎研究の2015年の研究成果及び進捗を述べるものである。2015年の成果として、FP放出移行挙動再現実験装置の導入を完遂したことが挙げられる。また、Cs化学吸着に関しての有用な基礎的知見を取得した。4つの研究項目に加えて、1F炉外サンプル分析によりFP挙動を評価するための試みについても検討した。

論文

Boron effects on fission product behavior under severe accident conditions

三輪 周平; Di Lemma, F. G.; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Proceedings of Annual Topical Meeting on LWR Fuels with Enhanced Safety and Performance (TopFuel 2016) (USB Flash Drive), p.861 - 868, 2016/09

過酷事故時に溶融崩落したBWR制御材からのホウ素(B)の放出及び、それがセシウム(Cs)及びヨウ素(I)の化学挙動に与える影響を評価するための基礎研究を実施している。溶融崩落時のBWR制御材からのB放出速度の変化を考慮して化学平衡計算によりCs及びIに与えるBの影響を予測した結果、水蒸気欠乏雰囲気における安定なFe-B合金の形成に起因してB放出割合が低下し、CsBO$$_{2}$$及びガス状ヨウ素の生成が抑制される可能性があることがわかった。この予測結果を検証するために基礎的な実験・解析研究を開始しており、炭化ホウ素/ステンレス鋼/ジルカロイ反応生成物からのB放出挙動の評価、複雑なCs-B-O系化合物の熱力学特性及び相状態の評価を進めている。また、FP放出移行再現実験を実施することにより、これらの評価結果を検証する予定である。

論文

Prediction of the effects of boron release kinetics on the vapor species of cesium and iodine fission products

三輪 周平; 山下 真一郎; 逢坂 正彦

Progress in Nuclear Energy, 92, p.254 - 259, 2016/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:17.95(Nuclear Science & Technology)

破損燃料からの放出時のセシウム(Cs)及びヨウ素(I)蒸気種を、ホウ素(B)の放出速度の影響に着目して化学平衡計算により予測した。Cs, I及びモリブデン(Mo)の放出速度は、雰囲気依存が評価できるように改良したモデルを用いて評価した。Bの放出速度は、鉄(Fe)とBの化合物形成を考慮して評価した。予測の結果、水蒸気雰囲気では、約2250KからCsBO$$_{2}$$としてBが放出される一方、水蒸気欠乏雰囲気では、Fe-B化合物形成によりBの放出速度が低下し、CsBO$$_{2}$$の生成が抑制されることがわかった。この水蒸気欠乏雰囲気におけるCsBO$$_{2}$$生成の抑制効果により、ガス状のヨウ化水素HI及び高揮発性の金属Iの生成量が低くなることがわかった。

報告書

Boron release kinetics from mixed melts of boron carbide, stainless steel and Zircaloy; A Literature review on the behavior of control rod materials under severe accidents

Di Lemma, F. G.; 三輪 周平; 逢坂 正彦

JAEA-Review 2016-007, 27 Pages, 2016/03

JAEA-Review-2016-007.pdf:1.88MB

原子炉のシビアアクシデント時の炉心において、制御材と被覆材の相互作用によりホウ素を含む溶融体が形成する可能性がある。この現象はソースターム評価に大きな影響を与える。そこで、炭化ホウ素/ステンレス鋼/ジルカロイ(B$$_{4}$$C/SS/Zry)溶融体に係る既往研究の結果をレビューして課題を抽出し、研究内容策定のためのニーズを調査した。レビューの結果より、B$$_{4}$$C/SS/Zry溶融体挙動の物理モデルは限定的であり、燃料崩落挙動は解析により再現できていないことから、B$$_{4}$$C/SS/Zry溶融体挙動に係るデータベースの改良が必要であることがわかった。このレビュー結果をもとに、B$$_{4}$$C/SS/Zry溶融体挙動に係る熱力学的及び速度論的モデルを改良するための実験研究計画を策定した。成果は、SA解析コードにおけるホウ素挙動モデルの改良やホウ素の核分裂生成物挙動に与える影響評価に反映していく予定である。

論文

Oxygen potential of a prototypic Mo-cermet fuel containing plutonium oxide

三輪 周平; 逢坂 正彦; 野崎 貴大*; 有馬 立身*; 出光 一哉*

Journal of Nuclear Materials, 465, p.840 - 842, 2015/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.41(Materials Science, Multidisciplinary)

PuO$$_{2-x}$$を含有したMoサーメット原型燃料の酸素ポテンシャルを実験的に決定した。PuO$$_{2-x}$$を含有したMoサーメット原型燃料の酸素ポテンシャルはPuO$$_{2-x}$$のものと同じであった。また、Mo/MoO$$_{2}$$酸化反応の酸素ポテンシャルより高い場合にはMoマトリックスが徐々に酸化することがわかった。これより、Moサーメット燃料の酸化還元挙動は、アクチニド相及びMoマトリックスのそれぞれで個別に評価できることを明らかにした。以上の結果より、アクチニド相をMoにより閉じ込めることでMoサーメット燃料の酸化還元を制御できる可能性が示された。

論文

Precise determination of $$^{12}_{Lambda}$$C level structure by $$gamma$$-ray spectroscopy

細見 健二; Ma, Y.*; 味村 周平*; 青木 香苗*; 大樂 誠司*; Fu, Y.*; 藤岡 宏之*; 二ツ川 健太*; 井元 済*; 垣口 豊*; et al.

Progress of Theoretical and Experimental Physics (Internet), 2015(8), p.081D01_1 - 081D01_8, 2015/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:38.64(Physics, Multidisciplinary)

$$gamma$$線分光によって$$^{12}_{Lambda}$$Cハイパー核のレベル構造を精密に測定した。ゲルマニウム検出器群Hyperball2を用いて、$$^{12}$$C$$(pi^{+}, K^{+}gamma)$$反応からの4本の$$gamma$$線遷移を同定することに成功した。基底状態スピン二重項$$(2^{-}, 1^{-}_{1})$$のエネルギー間隔は直接遷移$$M1$$$$gamma$$線により、$$161.5pm0.3$$(stat)$$pm0.3$$(syst)keVと測定された。また、励起準位である$$1^{-}_{2}$$$$1^{-}_{3}$$について、それぞれ、$$2832pm3pm4$$, keVと$$6050pm8pm7$$, keVと励起エネルギーを決定した。これらの測定された$$^{12}_{Lambda}$$Cの励起エネルギーは反応分光による$$lambda$$ハイパー核の実験研究において決定的な基準となる。

論文

仏国CEAカダラッシュ研究所での研究活動について

三輪 周平

核燃料, (50-2), p.19 - 20, 2015/06

2014年10月からの1年間、仏国CEAカダラッシュ研究所に駐在した。この駐在では、シビアアクシデント時における破損燃料からの核分裂生成物放出挙動に関するCEAとの研究協力を通じて、有意義で充実した研究活動を送ることができ、海外専門家との人的ネットワークを広げることができた。

論文

Crystal structure and electron density distribution analyses of Nd$$_{x}$$Ce$$_{1-x}$$O$$_{2-delta}$$ for electrolyte by Rietveld/ maximum entropy method

田口 富嗣; 井川 直樹; 美留町 厚; 朝岡 秀人; 三輪 周平; 逢坂 正彦

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 13, p.339 - 342, 2015/06

希土類元素を添加したセリアはイオン伝導および電子伝導を有するが、電子伝導に対してイオン伝導の割合が高いセリアは燃料電池用固体電極材として利用される。本研究では、Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$を添加したセリアについて、電子伝導を低く抑えるために重要な結晶中の電子伝導経路を特定するため、X線回折実験を実施し、Rietveld解析および最大エントロピー法解析を行った。本材料の結晶構造は基本的に無添加材と同じ構造を有し、CeとNdはランダムに4${it a}$サイトを占有し、酸素は8${it c}$サイトを占有する。また、4${it a}$-8${it c}$と8${it c}$-8${it c}$サイト間に電子の伝導経路が観察された。発表ではこれら結晶構造と電子伝導経路のNd添加量依存性についても議論する予定である。

論文

Research program for the evaluation of fission product and actinide release behaviour, focusing on their chemical forms

三輪 周平; 山下 真一郎; 石見 明洋; 逢坂 正彦; 天谷 政樹; 田中 康介; 永瀬 文久

Energy Procedia, 71, p.168 - 181, 2015/05

BB2013-2241.pdf:0.88MB

 被引用回数:8 パーセンタイル:0.64

福島第一原子力発電所でのシビアアクシデントを経験した照射済み燃料材料の安全な取扱い技術の構築に向けて、原子力機構大洗研究開発センターの照射後試験施設を利用した幾つかの基礎研究を進めてきている。本論文では、基礎研究のうち、特に原子力機構大洗研究開発センターの照射後試験施設を利用することで効果的に研究を進めている3つの研究プログラムについて、全体概要の他、先行的に得られている試験結果や今後予定している計画を紹介する。

論文

Upgrading the experimental database of fission products and actinides release behaviour in the VERCORS program through chemical analysis

三輪 周平; Ducros, G.*; Hanus, E.*; Bottomley, P. D. W.*; Van Winckel, S.*

Proceedings of 7th European Review Meeting on Severe Accident Research (ERMSAR 2015) (Internet), 11 Pages, 2015/03

核分裂生成物(FP)及びアクチニド放出・移行実験VERCORSにおいて装置配管等への沈着物の化学分析を行うことにより$$alpha$$線、$$beta$$線放出核種及び安定核種の破損燃料からの放出挙動を評価した。公衆に対する影響が大きいSrは還元雰囲気において放出が促進されること、Uは水蒸気雰囲気により放出が大きく促進されるが、その多くは燃料近辺に沈着すること等がわかった。また、Rb, Pd, Tc及びPu等の他の核種の放出挙動は従来のVERCORS実験結果からの予想とよく一致した。化学分析結果から放出挙動を評価する手法を用いることにより、$$alpha$$線, $$beta$$線放出核種及び安定核種の放出挙動の雰囲気依存を明らかにし、FP放出挙動データベースの改良に寄与した。

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