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論文

Role of residual transition-metal atoms in oxygen reduction reaction in cobalt phthalocyanine-based carbon cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cell

小林 正起*; 丹羽 秀治*; 原田 慈久*; 堀場 弘司*; 尾嶋 正治*; 大渕 博宣*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; et al.

Journal of Power Sources, 196(20), p.8346 - 8351, 2011/10

 被引用回数:28 パーセンタイル:31.03(Chemistry, Physical)

コバルトフタロシアニンとフェノール樹脂の混合物の熱分解によって合成したコバルトフタロシアニン由来の炭素触媒中の炭素原子の電子構造をX線吸収微細構造分析と硬X線光電子分光を用いて調べた。Co K端XAFSスペクトルからほとんどのコバルト原子は金属状態であるが酸洗い後でも少量の酸化コバルト成分があることがわかった。また、XAFSとHXPESのプローブ長の違いから酸洗い後においてCoクラスタ凝集体の表面領域はおもに金属Coから構成されていることがわかった。酸洗い前後で電気化学的性質がほとんど変化しなかったことから、残存金属Co又は酸化Co自体は炭素カソード触媒の酸素還元反応活性にほとんど寄与しておらず、炭素や窒素等の軽元素がコバルトフタロシアニン由来炭素触媒の活性点を構成していると考えられる。

論文

Conduction-band electronic states of YbInCu$$_4$$ studied by photoemission and soft X-ray absorption spectroscopies

内海 有希*; 佐藤 仁*; 栗原 秀直*; 間曽 寛之*; 平岡 耕一*; 小島 健一*; 飛松 浩明*; 大河内 拓雄*; 藤森 伸一; 竹田 幸治; et al.

Physical Review B, 84(11), p.115143_1 - 115143_7, 2011/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:66.87(Materials Science, Multidisciplinary)

典型的な価数揺動系であるYbInCu$$_4$$の価電子状態を、硬X線内殻光電子分光,軟X線吸収実験、及び軟X線光電子分光の温度依存性の実験から研究した。YbInCu$$_4$$の価数転移について、価電子帯からYb 4$$f$$状態への電荷移動で記述した。

論文

X-ray photoemission spectroscopy analysis of N-containing carbon-based cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cells

丹羽 秀治*; 小林 正起*; 堀場 弘司*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; 宮田 清蔵*; et al.

Journal of Power Sources, 196(3), p.1006 - 1011, 2011/02

 被引用回数:77 パーセンタイル:7.33(Chemistry, Physical)

固体高分子形燃料電池用窒素含有炭素ベース正極触媒3種類の電子構造を硬X線光電子分光で調べた結果を報告する。炭素1sスペクトルから酸素還元活性には$$sp^{2}$$炭素ネットワークが重要であること、窒素1sスペクトルから高活性なサンプルはグラファイト様窒素をより多く含むことがわかった。

論文

Recent progress in the energy recovery linac project in Japan

坂中 章悟*; 明本 光生*; 青戸 智浩*; 荒川 大*; 浅岡 聖二*; 榎本 収志*; 福田 茂樹*; 古川 和朗*; 古屋 貴章*; 芳賀 開一*; et al.

Proceedings of 1st International Particle Accelerator Conference (IPAC '10) (Internet), p.2338 - 2340, 2010/05

日本においてERL型放射光源を共同研究チームで提案している。電子銃,超伝導加速空洞などの要素技術開発を進めている。また、ERL技術の実証のためのコンパクトERLの建設も進めている。これら日本におけるERL技術開発の現状について報告する。

論文

Spectroscopic characterization of ultrashort laser driven targets incorporating both Boltzmann and particle-in-cell models

Sherrill, M. E.*; Abdallah, J.*; Csanak, G.*; Dodd, E. S.*; 福田 祐仁; 赤羽 温; 青山 誠; 井上 典洋*; 上田 英樹*; 山川 考一; et al.

High-Power Laser Ablation VII (Proceedings of SPIE Vol.7005), p.70051R_1 - 70051R_11, 2008/06

A model that solves simultaneously both the electron and atomic kinetics was used to generate synthetic X-ray spectra to characterize high intensity ultrashort-laser-driven target experiments. A particle-in-cell simulation was used to model the laser interaction for both cluster and foil targets and provided the initial electron energy distribution function (EEDF) for a Boltzmann solver. Though this model suggests that both Ar cluster and Ti foil plasmas are held in a highly non-equilibrium state for both the EEDF and the ion level populations for several picoseconds, the spectral line features of the foil experiment was shown to evolve too quickly to be seen by current ultrafast time resolved spectrometers.

論文

Spectroscopic characterization of an ultrashort-pulse-laser-driven Ar cluster target incorporating both Boltzmann and particle-in-cell models

Sherrill, M. E.*; Abdallah, J. Jr.*; Csanak, G.*; Dodd, E. S.*; 福田 祐仁; 赤羽 温; 青山 誠; 井上 典洋*; 上田 英樹*; 山川 考一; et al.

Physical Review E, 73(6), p.066404_1 - 066404_6, 2006/06

 被引用回数:29 パーセンタイル:20.85(Physics, Fluids & Plasmas)

電子と原子のキネティクスを連立して解くモデルを用いて、極短パルスレーザー照射Arクラスターから発生したK殼X線スペクトル(He$$_alpha$$線)の解析を行った。このモデルでは、非平衡電子エネルギー分布関数はPICコードを用いて生成したものを用いた。その結果、X線は極めて非平衡な状態にある高密度プラズマから発生しており、その時間スケールは約5.7psであることがわかった。また、さらに固体密度に近い10$$^{21}$$cm$$^{-3}$$を超えるイオン密度のクラスタープラズマの生成が可能となった場合には、X線発生のタイムスケールはフェムト秒となることが明らかとなった。

論文

Coupled electron and atomic kinetics through the solution of the Boltzmann equation for generating time-dependent X-ray spectra

Sherrill, M. E.*; Abdallah, J. Jr.*; Csanak, G.*; Kilcrease, D. P.*; Dodd, E. S.*; 福田 祐仁; 赤羽 温; 青山 誠; 井上 典洋*; 上田 英樹; et al.

Journal of Quantitative Spectroscopy & Radiative Transfer, 99(1-3), p.584 - 594, 2006/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:85.91(Optics)

本研究では、電子分布関数が非熱的、かつ、イオンの内部状態が非定常であるような極めて非平衡なプラズマ中における電子と原子のキネティクスを自己無矛盾に解くモデルを開発した。このモデルを用いて、原研100TWレーザーを用いて測定されたArクラスターからのK殼X線スペクトル(He$$_alpha$$線)の解析を行った。

論文

Selective transition to the closely-lying states Cs(7$$D$$$$_{3/2}$$) and Cs(7$$D$$$$_{5/2}$$) by femtosecond laser pulses

山田 秀尚; 横山 啓一; 寺西 慶哲*; 杉田 明宏; 白井 稔三*; 青山 誠; 赤羽 温; 井上 典洋*; 上田 英樹*; 山川 考一; et al.

Physical Review A, 72(6), p.063404_1 - 063404_5, 2005/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:67.01(Optics)

量子制御による近接準位の超高速で精確な選択の実証を報告している。波形整形器で位相ロックされたフェムト秒パルス対を作り、これによってセシウム原子を基底状態からCs(7$$D$$$$_{3/2}$$)及びCs(7$$D$$$$_{5/2}$$)状態へ二光子吸収によって励起させているそれぞれのスピン-軌道状態からの蛍光検出によって、励起状態のポピュレーションを測定している。パルス対の位相差を制御することによって、精確な超高速選択が達成されている。パルスペアの遅延時間400フェムト秒以内の条件において、選択比の最小に対する最大の比は1000を超えている。

論文

Measurement of $$2l-nl$$' X-ray transitions from $$approx$$1 $$mu$$m Kr clusters irradiated by high-intensity femtosecond laser pulses

Hansen, S. B.*; Fournier, K. B.*; Faenov, A. Y.*; Magunov, A. I.*; Pikuz, T. A.*; Skobelev, I. Y.*; 福田 祐仁; 赤羽 温; 青山 誠; 井上 典洋*; et al.

Physical Review E, 71(1), p.016408_1 - 016408_9, 2005/01

 被引用回数:15 パーセンタイル:40.92(Physics, Fluids & Plasmas)

原研100TWレーザーを直径約1$$mu$$mのKrクラスターに照射し、Ne-like Krイオンの$$2l-nl$$'遷移に由来するX線スペクトルを測定した。X線スペクトルの入射レーザー光の強度に対する依存性は弱かった。このことは、クラスターの寿命(1-2ps)が、衝突イオン化で生成した多価イオンのイオン化レベルをNe-like Krまでに留めていることを示唆している。 相対論的多配置FACコードに基づいた衝突放射モデルを作成し、実験結果のシミュレーションを行った。その結果、クラスタープラズマの電子密度=10$$^{22}$$cm$$^{-3}$$,温度=数百eV,高速電子含有率=数%という結果が得られた。

論文

Electron acceleration by a nonlinear wakefield generated by ultrashort (23-fs) high-peak-power laser pulses in plasma

神門 正城; 益田 伸一; Zhidkov, A.*; 山崎 淳; 小瀧 秀行; 近藤 修司; 本間 隆之*; 金沢 修平; 中島 一久; 林 由紀雄; et al.

Physical Review E, 71(1), p.015403_1 - 015403_4, 2005/01

 被引用回数:32 パーセンタイル:20.29(Physics, Fluids & Plasmas)

現在まででは最短のパルス幅(23fs)で相対論的な高出力(20TW)のレーザーを、不足密度プラズマ中に強く集光する実験を行った。プラズマ密度が10$$^{20}$$cm$$^{-3}$$の領域で、MeVを越えるエネルギーの電子の発生を確認した。このMeV電子は、2温度分布をしており、シミュレーションの結果から、波の破砕機構の違いから生じていると考えられる。高温部の電子は、レーザーのプリパルスにより作られるプラズマ密度のキャビティー部での速い入射により形成され、パルス幅はフェムト秒であり、一方、低温部の電子は相対論的強度による波の破壊により加速されたもので、ピコ秒のパルス幅を持つことがわかった。

論文

Relativistic laser plasma from micron-sized argon clusters as a debris-free X-ray source for pulse X-ray diffraction

福田 祐仁; 赤羽 温; 青山 誠; 井上 典洋*; 上田 英樹; 中井 善基*; 辻 公一*; 山川 考一; 弘中 陽一郎*; 岸村 浩明*; et al.

Applied Physics Letters, 85(21), p.5099 - 5101, 2004/11

 被引用回数:10 パーセンタイル:57.8(Physics, Applied)

レーザー光(レーザー強度6$$times$$10$$^{18}$$W/cm$$^{2}$$,パルス幅30fs)を巨大アルゴンクラスターに照射して発生させたX線を用いてSi(111)結晶からのX線回折実験を行った。発生したHe$$_{alpha1}$$線(3.14keV)のフォトン数、及び、線幅は、それぞれ、4$$times$$10$$^{7}$$photons/shot/4$$pi$$sr、及び、3.7eV(FWHM)であった。これらは、時間分解X線回折実験を行うためのデブリフリー光源として十分な値を有している。

論文

亀裂性岩盤中の核種移行に及ぼすコロイドへの核種収着速度の影響; 実験と数値解析

黒澤 進; 茨木 希*; 油井 三和; 上田 真三*; 吉川 英樹

日本原子力学会和文論文誌, 3(3), p.249 - 256, 2004/09

コロイドの影響は地下水中の放射性核種の移行を促進する主な要因のうちの1つである。本研究では、コロイド共存下での核種の亀裂中移行実験を行い、核種の移行挙動に及ぼす核種-亀裂表面、核種-コロイドの収着の反応速度の影響について検討した。実験では、収着性核種としてCsを1.0$$times$$10$$^{-6}$$g/l (7.5$$times$$10$$^{-9}$$mol/l)の濃度で、コロイドとして粘土コロイドを3.5$$times$$10$$^{-3}$$g/lの濃度で使用した。また、人工的に単一亀裂(寸法50$$times$$50$$times$$0.5mm)を加工した花崗岩をカラムに充填して用いた。移行実験の結果については、核種-亀裂表面、核種-コロイドの収着反応を平衡論および速度論で扱うことができる核種移行計算コードCOLFRACを用いて解析した。その結果、核種-コロイドの収着反応を平衡論/速度論で扱うかにより解析結果は大きく異なることが示され、収着の反応速度に注視した収着データ(分配係数)の取得が重要であることが示唆された。また、本実験結果に基づけば、亀裂中でコロイドがろ過されることに伴いコロイドに収着した核種は亀裂内に留まることから、核種の放射能減衰が期待されると考えられる。

報告書

COLFRACを利用した性能評価に及ぼす微生物の影響に関する評価

黒澤 進; 佐々木 良一; 上田 真三*; 吉川 英樹

JNC-TN8400 2004-012, 68 Pages, 2004/07

JNC-TN8400-2004-012.pdf:5.37MB

本研究は、核種移行計算コードCOLFRACを利用した微生物の影響評価に関し、微生物の挙動をコロイド相当として扱うため、地下環境中での微生物と核種の相互作用やバイオフィルム形成に関する情報を収集、整理した。得られた情報に関しては、COLFRACで計算可能とするためのデータ変換を実施した。COLFRACによる計算の結果、核種が微生物に取り込まれるような場合には、核種移行が大幅に促進される可能性があることがわかった。また、その際の核種移行率は、微生物濃度に支配されることが示された。

論文

Generation of X-rays and energetic ions from superintense laser irradiation of micron-sized Ar clusters

福田 祐仁; 赤羽 温; 青山 誠; 井上 典洋*; 上田 英樹; 岸本 泰明; 山川 考一; Faenov, A. Y.*; Magunov, A. I.*; Pikuz, T. A.*; et al.

Laser and Particle Beams, 22(3), p.215 - 220, 2004/07

マイクロメートルサイズのArクラスターに高強度レーザー(レーザー強度=10$$^{19}$$W/cm$$^2$$,パルス幅=30fs)を照射することによって発生したプラズマからの高分解能X線スペクトルを測定した。発生したHe$$_{alpha1}$$($$lambda$$=3.9491$AA , 3.14keV)$のフォトン数は、2$$times$$10$$^8$$photons/pulseであり、固体ターゲット照射時に匹敵するフォトン数であることが明らかになった。X線スペクトル測定と同時に、発生した高速多価イオンのエネルギー分布を測定した。発生した多価イオンの平均エネルギーは、約800keVであった。コントラスト比の高いレーザーパルスによって発生した高速電子はクラスターターゲットのisochoric heatingを可能にし、より高い価数のイオン生成、及び、He$$_{alpha1}$$線強度の増大をもたらすことが明らかとなった。

論文

Microdroplet evolution induced by a laser pulse

Smirnov, M. B.*; Skobelev, I. Y.*; Magunov, A. I.*; Faenov, A. Y.*; Pikuz, T. A.*; 福田 祐仁; 山川 考一; 赤羽 温; 青山 誠; 井上 典洋*; et al.

Journal of Experimental and Theoretical Physics, 98(6), p.1123 - 1132, 2004/06

高強度レーザーと10$$^9$$-10$$^{10}$$個の原子から構成される巨大クラスター(マイクロドロップレット)との相互作用について検討を行った。巨大クラスターの大きさは、レーザー波長に匹敵する大きさである。高強度レーザーパルス照射によって誘起される巨大クラスターのダイナミクスを記述するモデルを開発し、レーザーパルス通過後に起こるさまざまな過程を解析した。その結果、巨大クラスタープラズマは過熱状態にあることが理論的に示された。すなわち、プラズマの温度は、プラズマ中の多価イオンのイオン化ポテンシャルにほぼ等しいことがわかった。また、巨大クラスタープラズマのパラメータは、レーザーパルスの形状やパルス幅に依存しないことがわかった。これら理論的結果は、日本原子力研究所100TWレーザーのパラメータをさまざまに変化させながら行った(パルス幅:30-500fs,レーザー強度:6$$times$$10$$^{16}$$-2$$times$$10$$^{19}$$W/cm$$^{2}$$)巨大クリプトンクラスターと巨大キセノンクラスターからのX線測定実験によって支持された。

論文

Optimal control of ultrafast selection

横山 啓一; 寺西 慶哲; 戸谷 由起雄; 白井 稔三; 福田 祐仁; 青山 誠; 赤羽 温; 井上 典洋*; 上田 英樹; 山川 考一; et al.

Journal of Chemical Physics, 120(20), p.9446 - 9449, 2004/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:83.33(Chemistry, Physical)

レーザーパルスの波形整形により近接準位への高速選択励起の制御を試みた。レーザーのスペクトル帯域幅よりも狭いエネルギー差を持つセシウム原子の7D5/2及び7D3/2状態に対して、閉ループ型の学習アルゴリズムを用いた波形整形により高選択性を示すパルス波形を見いだした。解析の結果、選択性は量子干渉効果により生じていることが明らかとなり、その有効性を証明できた。単純なパルス対による位相制御に比べて約30%選択比のコントラストが向上した。

論文

Many-electron dynamics of a Xe atom in strong and superstrong laser fields

山川 考一; 赤羽 温; 福田 祐仁; 青山 誠; 井上 典洋*; 上田 英樹; 内海 隆行*

Physical Review Letters, 92(12), p.123001_1 - 123001_4, 2004/03

 被引用回数:62 パーセンタイル:11.72(Physics, Multidisciplinary)

波長800nm, パルス幅20fsのレーザー光を集光強度10$$^{13}$$W/cm$$^{2}$$から10$$^{18}$$W/cm$$^{2}$$の範囲でキセノン原子に照射し、そのイオン化過程におけるダイナミクスについて研究を行った。レーザー照射強度に対するキセノン1価から20価イオンまでのイオン化収率を測定し、トンネルイオン化モデルとの比較を行った結果、(1)低価数イオンにおける予想外なイオン化収率の向上、(2)遮蔽効果による外殻と内殻電子群の非相互作用、(3)相対論レーザー強度及び数サイクルパルスによる多電子同時イオン化の抑制、等が明らかとなった。これらの新しい発見は、このような高強度場において多電子原子がどのように振る舞うかを知るうえで、新しい知見を与えるものである。

論文

Experimental and Numerical Studies on Colloid-enhanced Radionuclide Transport: The Effects of Kinetic Radionuclide Sorption onto Colloidal Particles

黒澤 進; 油井 三和; 吉川 英樹; 茨木 希*; 上田 真三*

2004 MRS Spring Meeting, p.510 - 511, 2004/00

本研究では、コロイドおよび岩石亀裂表面への放射性核種の収着の影響を評価するため、セシウムと粘土コロイドの混合溶液を人工的に作製した単一亀裂を有する花崗岩カラムに対して注入する実験を実施した。その実験結果に関しては、不連続な亀裂性媒体中のコロイドに促進された溶質の移行をシミュレートすることが可能な数値解析コードCOLFRACを使用して解析した。一連の実験および数値解析では、亀裂中をセシウムは可動性のコロイドに収着することによってその移行が促進されることが示された。また、解析結果は、コロイドからのセシウムの脱着が遅いプロセスである場合、セシウムの移行は著しく促進されることを示し、速度論プロセスについて記述するパラメーターを評価する重要性を例証した。さらに、放射性核種を収着した可動性のコロイド粒子が亀裂表面でろ過される場合、放射性核種の移行は遅延される可能性がある。

論文

X-ray radiation of clusters irradiated by ultrafast, high-intensity laser pulses

福田 祐仁; 赤羽 温; 青山 誠; 井上 典洋*; 上田 英樹; 岸本 泰明; 山川 考一; Faenov, A. Y.*; Magunov, A. I.*; Pikuz, T. A.*; et al.

Laser-Generated & Other Lab. X-Ray & EUV Sources (Proceedings of SPIE Vol.5196), p.234 - 243, 2004/00

10$$^{19}$$W/cm$$^2$$を超える強レーザー場中における希ガスクラスターからのX線発生に関する研究を行った。本研究では、レーザープレパルスによるクラスターの破壊を抑制するため、ポッケルスセルを用いてプレパルスを除去し、さらに、特殊ノズルを用いてマイクロメーターサイズの巨大クラスターを発生させた。また、時間依存Bolzmann-KineticモデルによるX線スペクトルのシミュレーションを行い、実験結果を定量的に再現することに成功した。

論文

Experimental and Numerical Studies on Colloid-Enhanced Radionuclide Transport; The Effect of Kinetic Radionuclide Sorption onto Colloidal Particles

黒澤 進; 茨木 希*; 油井 三和; 上田 真三*; 吉川 英樹

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.824, 473 Pages, 2004/00

本研究は、核種移行における核種のコロイドおよび岩石亀裂表面へ収着の影響を調査するため行われた。実験では、人為的に加工した単一亀裂を充填する花崗岩カラムに対して、セシウムと粘土コロイドの混合溶液を注入した。解析も、コロイドに促進された溶質の移行をモデル化することができる計算コード(COLFRAC)を使用して実施した。実験および数値解析では、セシウムの移行はコロイドに収着することにより促進されることが示された。またその解析では、コロイドからセシウムの脱着が遅い場合、セシウムの移行が著しく増強されることを実証し、速度論プロセスについて記述するパラメーターを評価する重要性が示唆された。されに、核種を吸着する亀裂表面でろ過される場合、核種移行は遅延されることが示された。

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