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論文

Comprehensive extraction study using $$N$$,$$N$$-dioctyldiglycolamic acid

下条 晃司郎; 中井 綾香*; 岡村 浩之; 斎藤 拓巳*; 大橋 朗*; 長縄 弘親

Analytical Sciences, 30(4), p.513 - 517, 2014/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:59.11(Chemistry, Analytical)

We report on the acid dissociation constants ($$K$$$$_{a}$$) of diglycolamic acid-type ligands together with comprehensive data on the extraction performance of $$N$$,$$N$$-dioctyldiglycolamic acid (DODGAA) for 54 metal ions. The p$$K$$$$_{a}$$ of the diglycolamic acid framework was determined to be 3.54 in water by potentiometric titration, indicating that DODGAA is strongly acidic compared with carboxylic acid. DODGAA can quantitatively transfer various metal ions among the 54 metal ions through a proton-exchange reaction, and provides excellent extraction performance and separation ability for rare-earth metal ions, In(III), Fe(III), Hg(II), and Pb(II) among the 54 metal ions.

論文

Extraction behavior and selective separation of lead(II) using $$N$$,$$N$$-dioctyldiglycol amic acid

下条 晃司郎; 中井 綾香; 岡村 浩之; 大橋 朗*; 長縄 弘親

Analytical Sciences, 29(1), p.147 - 150, 2013/01

 被引用回数:10 パーセンタイル:50.41(Chemistry, Analytical)

Selective separation of lead ions (Pb$$^{2+}$$) from aqueous solutions containing multiple divalent metal ions (Pb$$^{2+}$$, Cu$$^{2+}$$, Cd$$^{2+}$$, Zn$$^{2+}$$, Mn$$^{2+}$$, Co$$^{2+}$$ and Ni$$^{2+}$$) was investigated using liquid-liquid extraction. $$N$$,$$N$$-dioctyldiglycol amic acid (DODGAA) enabled quantitative extraction and efficient separation of Pb$$^{2+}$$ from the metal ion mixture under mildly acidic conditions. Compared with conventional commercial extractants, DODGAA provided better extraction and excellent selectivity for Pb$$^{2+}$$. The extraction of Pb$$^{2+}$$ with DODGAA proceeded through a proton-exchange reaction and formed a 1:2 complex, Pb(DODGAA)2. The Pb$$^{2+}$$ was readily stripped from the extracting phase under acidic conditions, and the organic solution with DODGAA could be recycled.

論文

Structural study on 2,2'-(methylimino)bis($$N$$,$$N$$-dioctylacetamide) complex with Re(VII)O$$_{4}$$$$^{-}$$ and Tc(VII)O$$_{4}$$$$^{-}$$ by $$^{1}$$H-NMR, EXAFS and IR spectroscopy

佐伯 盛久; 佐々木 祐二; 中井 綾香*; 大橋 朗*; Banerjee, D.*; Scheinost, A. C.*; Foerstendorf, H.*

Inorganic Chemistry, 51(10), p.5814 - 5821, 2012/05

 被引用回数:16 パーセンタイル:33.05(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

近年、2,2'-(methylimino)bis($$N$$,$$N$$-dioctyl-acetamide)(MIDOA)と呼ばれる有機抽出剤が開発され、この抽出剤により酸化物負イオンM(VII)O$$_{4}$$$$^{-}$$を効率的に水相から有機相へ抽出できることが明らかにされた。本研究ではその抽出メカニズムを解明するため、$$^{1}$$H-NMR, EXAFS及び赤外分光法によりM(VII)O$$_{4}$$$$^{-}$$とMIDOA錯体のスペクトルを測定し、理論計算との比較により錯体構造を調べた。その結果、MIDOAは有機相中においてプロトン付加体H$$^{+}$$MIDOAになり、M(VII)O$$_{4}$$$$^{-}$$はMIDOAと多点C-H$$_{n}$$...O水相結合により相互作用してM(VII)O$$_{4}$$$$^{-}$$...H$$^{+}$$MIDOAという錯体を形成することにより、大きく安定化していることが明らかになった。

口頭

ジグルコールアミド酸型抽出剤を用いたランタノイドの抽出

中井 綾香; 岡村 浩之; 下条 晃司郎; 大橋 朗*; 長縄 弘親

no journal, , 

溶媒抽出法における目的物質の抽出分離効率は、使用する抽出剤が鍵となる。理想的な抽出剤は、炭素,水素,酸素,窒素の軽元素のみ(CHON)で構成され、リン,硫黄,ハロゲン,芳香環を持たず、安価に合成可能で、かつ高い抽出分離性能を有することである。本研究では、CHON型抽出剤である${it N}$, ${it N}$-dioctyldiglycol amic acid (DODGAA)を合成し、ランタノイドの抽出分離について検討した。また、カルボン酸系及びリン酸系工業用抽出剤と比較した性能評価を行ったので報告する。DODGAAを用いた14種類のランタノイドの抽出挙動を調べた結果、pHの増加とともに抽出率が向上し、1$$leq$$pH$$leq$$3で定量的な抽出が起こった。また、Tb$$^{3+}$$からLu$$^{3+}$$までの重希土に対して高い選択性を示し、軽希土La$$^{3+}$$とLu$$^{3+}$$間の分離係数は約3,000と高い分離能力を示した。同じカルボン酸系工業用抽出剤であるVersatic 10では中性領域(pH6付近)から抽出が起こるため、DODGAAはカルボン酸系抽出剤として驚異的な抽出能を示すことが明らかとなった。また、リン酸系抽出剤D2EHPAに匹敵する高い抽出分離能力を有することが示された。今後は、DODGAAの種々の金属イオンに対して網羅的に抽出実験を行い、他の金属イオンに対する抽出特性を明らかにする予定である。

口頭

ジグリコールアミド酸型抽出剤を用いた鉛イオンの高効率抽出分離

下条 晃司郎; 中井 綾香; 岡村 浩之; 大橋 朗*; 長縄 弘親

no journal, , 

溶媒抽出法における目的物質の抽出分離効率は、使用する抽出剤が鍵となる。本研究では、新規抽出剤N, N-dioctyldiglycol amic acid (DODGAA)を開発し、さまざまな金属イオンからの鉛イオンの選択的抽出に関する検討及び工業用抽出剤との比較による性能評価を行った。その結果、DODGAAは工業用抽出剤より鉛イオンに対して高い抽出分離能を有することを見いだした。また、逆抽出も容易に可能であるため、抽出能の繰り返し利用ができることを確認した。

口頭

金結合性ペプチドを用いた配位子固定化金ナノ粒子のワンポット合成と水銀イオンの比色分析

下条 晃司郎; 中井 綾香; 大橋 朗*; 長縄 弘親

no journal, , 

水銀イオンは生物の体内に濃縮されやすい特徴をもつため、微量濃度でも環境に放出されれば人体に悪影響を及ぼす可能性がある。そのため、水銀イオンを選択的かつ高感度に検出するセンサーの開発が望まれている。一方、金ナノ粒子は粒径に依存して色が変化する分光学的性質を有している。この金ナノ粒子表面に配位子を固定化することで、特定の金属イオンに応答する比色センサーが開発されている。一般的に、配位子固定化金ナノ粒子の合成は、クエン酸還元により金ナノ粒子を合成するステップとチオール基を介して配位子を固定化するステップの2ステップから構成され、より簡便かつ迅速な合成手法が望まれている。本研究では金に対して高い結合能を有するA3ペプチドとジグリコールアミド酸(DGAA)配位子を融合し、金イオンと反応させることで、金ナノ粒子の合成と配位子の固定化を1ステップで行う手法を検討した。さらに、DGAAと水銀イオンの結合を介して金ナノ粒子の凝集を誘発し、粒径増加に伴う色変化によって水銀イオンを高感度に検出する比色センサーの開発を行った。

口頭

金結合性ペプチドを融合した配位子による水銀イオン応答性金ナノ粒子のワンポット合成

下条 晃司郎; 中井 綾香*; 大橋 朗*; 長縄 弘親

no journal, , 

水銀イオンは生物の体内に濃縮されやすい特徴をもつため、微量濃度でも環境に放出されれば人体に悪影響を及ぼす可能性がある。そのため、水銀イオンを選択的かつ高感度に検出するセンサーの開発が望まれている。一方、金ナノ粒子は粒径に依存して色が変化する分光学的性質を有している。この金ナノ粒子表面に配位子を固定化することで、特定の金属イオンに応答する比色センサーが開発されている。一般的に、配位子固定化金ナノ粒子の合成は、クエン酸還元により金ナノ粒子を合成するステップとチオール基を介して配位子を固定化するステップの2ステップから構成され、より簡便かつ迅速な合成手法が望まれている。本研究では金に対して高い結合能を有するA3ペプチドとジグリコールアミド酸(DGAA)配位子を融合し、金イオンと反応させることで、金ナノ粒子の合成と配位子の固定化を1ステップで行う手法を検討した。さらに、DGAAと水銀イオンの結合を介して金ナノ粒子の凝集を誘発し、粒径増加に伴う色変化によって水銀イオンを高感度に検出する比色センサーの開発を行った。

口頭

ペプチド融合ジグリコールアミド酸型配位子を修飾した金ナノ粒子による水銀イオンの比色検出

下条 晃司郎; 中井 綾香*; 大橋 朗*; 長縄 弘親

no journal, , 

水銀イオンは生物の体内に濃縮されやすい特徴をもつため、微量濃度でも環境に放出されれば人体に悪影響を及ぼす可能性がある。そのため、水銀イオンを選択的かつ高感度に検出するセンサーの開発が望まれている。一方、金ナノ粒子は粒径に依存して色が変化する分光学的性質を有している。この金ナノ粒子表面に配位子を固定化することで、特定の金属イオンに応答する比色センサーが開発されている。一般的に、配位子固定化金ナノ粒子の合成は、クエン酸還元により金ナノ粒子を合成するステップとチオール基を介して配位子を固定化するステップの2ステップから構成され、より簡便かつ迅速な合成手法が望まれている。本研究では金に対して高い結合能を有するA3ペプチドとジグリコールアミド酸(DGAA)配位子を融合し、金イオンと反応させることで、金ナノ粒子の合成と配位子の固定化を1ステップで行う手法を検討した。さらに、DGAAと水銀イオンの結合を介して金ナノ粒子の凝集を誘発し、粒径増加に伴う色変化によって水銀イオンを高感度に検出する比色センサーの開発を行った。

口頭

金結合性ペプチドを用いた水銀イオン応答性金ナノ粒子のワンポット合成

下条 晃司郎; 中井 綾香*; 大橋 朗*; 長縄 弘親

no journal, , 

水銀イオンは生物の体内に濃縮されやすい特徴をもつため、微量濃度でも環境に放出されれば人体に悪影響を及ぼす可能性がある。そのため、水銀イオンを選択的かつ高感度に検出するセンサーの開発が望まれている。一方、金ナノ粒子は粒径に依存して色が変化する分光学的性質を有している。この金ナノ粒子表面に配位子を固定化することで、特定の金属イオンに応答する比色センサーが開発されている。一般的に、配位子固定化金ナノ粒子の合成は、クエン酸還元により金ナノ粒子を合成するステップとチオール基を介して配位子を固定化するステップの2ステップから構成され、より簡便かつ迅速な合成手法が望まれている。本研究では金に対して高い結合能を有するA3ペプチドとジグリコールアミド酸(DGAA)配位子を融合し、金イオンと反応させることで、金ナノ粒子の合成と配位子の固定化を1ステップで行う手法を検討した。さらに、DGAAと水銀イオンの結合を介して金ナノ粒子の凝集を誘発し、粒径増加に伴う色変化によって水銀イオンを高感度に検出する比色センサーの開発を行った。

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