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論文

Effect of the ratio of water to rice on the molecular dynamics of cooked rice starch during retrogradation; Implications for amorphous structure in gelatinized state

平田 芳信*; 中川 洋; 山内 宏樹; 金子 耕士; 萩原 雅人; 山口 秀幸*; 今泉 鉄平*; 西津 貴久*

International Journal of Biological Macromolecules, 306, p.141668_1 - 141668_7, 2025/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Biochemistry & Molecular Biology)

中性子準弾性散乱(QENS)を用いて、炊飯米澱粉の老化における分子ダイナミクスに及ぼす米に対する水の割合の影響を調べた。X線回折と示差走査熱量測定の結果、炊飯用米澱粉の結晶化度にはほとんど差が認められなかったが、再結晶化の程度とエンタルピーの変化は、加水量の増加とともに小さくなることがわかった。QENS測定の結果、ゲル化試料の弾性非干渉性構造因子(EISF)値は、炊飯加水量の増加とともに小さくなり、加水量の多いゲル化米澱粉のダイナミクスが空間的に拡張していることがわかった。

論文

Revealing an origin of temperature-dependent structural change in intrinsically disordered proteins

井上 倫太郎*; 小田 隆; 中川 洋; 富永 大輝*; 池上 貴久*; 小沼 剛*; 岩瀬 裕希*; 川北 至信; 佐藤 衛*; 杉山 正明*

Biophysical Journal, 124(3), p.540 - 548, 2025/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Biophysics)

Intrinsically disordered proteins (IDPs) show structural changes stimulated by changes in external conditions. This study aims to reveal the temperature dependence of the structure and the dynamics of the intrinsically disordered region of the helicase-associated endonuclease for fork-structured DNA, one of the typical IDPs, using an integrative approach. Small-angle X-ray scattering (SAXS) and circular dichroism (CD) studies revealed that the radius of gyration and ellipticity at 222 nm remained constant up to 313-323 K, followed by a decline above this temperature range. NMR studies revealed the absence of a promotion of the $$alpha$$-helix. As a result, SAXS, CD, and NMR data strongly suggest that these temperature-dependent structural changes were primarily due to a reduction in the content of the polyproline II (PPII) helix. Moreover, quasielastic neutron scattering studies revealed a slight change in the activation energy in a similar temperature range. Considering the concept of glass transition, it is posited that dynamical cooperativity between the PPII helix and water may play a significant role in these structural changes. The findings suggest that internal dynamics are crucial for regulating the structure of IDPs, highlighting the importance of considering dynamical cooperativity in future studies of protein behavior under varying temperature conditions.

論文

Kinetics of structural changes in starch retrogradation observed by simultaneous SANS/FTIR-ATR measurements

平田 芳信*; 金子 文俊*; Radulescu, A.*; 西津 貴久*; 勝野 那嘉子*; 今泉 鉄平*; 元川 竜平; 熊田 高之; 中川 洋

Journal of Applied Glycoscience, 72(1), p.7201102_1 - 7201102_9, 2025/02

SANS/FTIR-ATR同時測定システムを用いて、逆分解過程におけるジャガイモデンプンの複数の構造変化を記録した。SANSパターンでは、肩のようなピークが時間とともに顕著になる。二重らせん構造が整然と並んだ量を示すピーク強度Imaxは時間の経過とともに増加し、レトログラデーションによってデンプンがナノスケールで整然と再構築されたことが示された。FTIR-ATRスペクトルでは、1042cm$$^{-1}$$と1016cm$$^{-1}$$の吸収の比率が増加し、デンプンの短距離秩序構造の量が逆行分解中に増加したことが示された。$$R_{1042/1016}$$の平衡値の半分を得るまでの時間は、Imaxのそれよりも大きかった。デンプンの短距離秩序構造の変化は、ナノ構造の変化よりも先に収束することが観察された。これらの結果は、二重らせん構造がアミロペクチン側鎖によって最初に形成され、その後、これらの二重らせん構造が整然と配列することを示している。

論文

Effect of water activity on the mechanical glass transition and dynamical transition of bacteria-solute systems

川井 清司*; 曽我部 知史*; 中川 洋; 山田 武*; 小関 成樹*

Journal of Food Engineering, 375, p.112066_1 - 112066_9, 2024/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:42.46(Engineering, Chemical)

本研究の目的は、様々な水分活性(aw)条件下における凍結乾燥細菌の機械的ガラス転移および動的転移に及ぼすグリセロールおよびグルコースの影響を明らかにすることである。水分収着等温線から、各awにおける含水率および単分子膜含水率は、グリセロール、グルコース、無添加試料の順に高くなることがわかった。試料中の原子の平均二乗変位(MSD)に対する温度の影響を非干渉性中性子弾性散乱により調べた。MSDは温度の上昇に伴い、重水素及び添加溶質に依存して徐々に増加した。線形フィッティングから、3つの動的転移温度(低Tds、中Tds、高Tds)が決定された。Couchman-Karaszモデルは、添加された溶質とバクテリアは完全には混和しないことを示唆した。

論文

Polyelectrolyte-protein synergism; pH-responsive polyelectrolyte/insulin complexes as versatile carriers for targeted protein and drug delivery

Murmiliuk, A.*; 岩瀬 裕希*; Kang, J.-J.*; Mohanakumar, S.*; Appavou, M.-S.*; Wood, K.*; Alm$'a$sy, L.*; Len, A.*; Schw$"a$rzer, K.*; Allgaier, J.*; et al.

Journal of Colloid and Interface Science, 665, p.801 - 813, 2024/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:81.82(Chemistry, Physical)

タンパク質の構造は複雑であるため、形成されたナノ粒子の特性を予測・調整する能力は限られている。我々の研究の目標は、タンパク質とイオン性薬物とのブロック共重合体によって形成される複合体を系統的に研究することにより、タンパク質/PE複合体における形態転移の主要な引き金を解明し、カプセル化効果を評価し、粒子の安定性を評価することである。我々は、PEと中性親水性ブロックからなる共重合体が、タンパク質の等電点に近いpH値でインスリンと共集合することを示した。粒子内のインスリンの配置は、タンパク質分子間の静電気力によって制御され、形成された粒子の形態は、pHとイオン強度を変化させることによって調整することができる。

論文

中性子非弾性散乱による生体物質の分子運動の解析

中川 洋; 平田 芳信*; 西津 貴久*

低温生物工学会誌, 70(1), p.17 - 24, 2024/06

中性子非弾性散乱は、ピコ秒からナノ秒の時間スケールで原子の熱揺らぎを測定することができ、テラヘルツ領域の低エネルギーダイナミクスの観測や生体分子の運動形状の特徴付けに威力を発揮する。水素原子からの強い散乱を利用した水の分子運動やガラス物質の分子運動の研究など、物質科学の研究に広く利用されているが、タンパク質やデンプンなどの様々な生体分子や食品分子の分子運動を直接観測するプローブとしても有効である。ここでは、中性子ビームの特徴と中性子非弾性散乱スペクトルの基礎について解説する。そして、得られた分子運動に関する代表的な3つの研究例を紹介する。これらの研究例は低温生物学の様々な問題に応用できる可能性がある。

論文

スピンコントラスト変調中性子小角散乱を用いた急冷濃厚糖溶液中に生成するナノ氷結晶の観測

熊田 高之; 中川 洋; 三浦 大輔; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 廣井 孝介; 稲村 泰弘; 奥 隆之; 大石 一城*; 森川 利明*; et al.

波紋, 34(2), p.50 - 53, 2024/05

本研究では、スピンコントラスト変調小角散乱法を用いてグルコース濃厚糖溶液を急冷すると氷結晶は平面上になり、その厚みは氷晶生成臨界半径と同程度の数ナノメートルしかないことを明らかにした。本研究は、グルコース分子が氷結晶の特定面に付着してその方向の成長を完全に止めてしまうことを示唆している。

論文

Modulating molecular interactions in extruded pea protein isolate

Muhialdin, B. J.*; Sanchez, C. F.*; 中川 洋; Ubbink, J.*

Food Biophysics, 19(1), p.172 - 181, 2024/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:22.65(Food Science & Technology)

分子間相互作用が押し出しエンドウタンパク単離物(PPI)の物性に及ぼす影響について、マトリックスプレミックスに相互作用調整化合物を添加し、その結果生じる機械的および物理化学的特性の変化を調べることにより調査した。リン酸ナトリウム、尿素、ドデシル硫酸ナトリウム、$$beta$$-メルカプトエタノールのいずれかを含むPPIと、4つの化合物すべてを含むPPI、脱イオン水のみを含むPPIのブレンドを、実験室規模の二軸スクリュー押出機を用いて細いストランド状に押し出した。テクスチャー・プロファイル分析から得られた硬度は、$$beta$$-メルカプトエタノールと4種類の化学物質すべてを用いて押し出したマトリックスが最も低く、コントロール・サンプルが最も高かった。マトリックスの保水性は、$$beta$$-メルカプトエタノール含有マトリックスが最も低い。この結果から、テクスチャー化PPIにおけるジスルフィド結合の重要性が確認され、疎水性および静電的相互作用が、押し出されたPPIマトリックスの特性を調節する上で補助的な役割を果たしていることが示された。

論文

Upgrade of the small-angle neutron scattering diffractometer SANS-J at JRR-3

熊田 高之; 元川 竜平; 大場 洋次郎; 中川 洋; 関根 由莉奈; Micheau, C.; 上田 祐生; 杉田 剛; 美留町 厚; 佐々木 未来; et al.

Journal of Applied Crystallography, 56(6), p.1776 - 1783, 2023/12

 被引用回数:14 パーセンタイル:96.95(Chemistry, Multidisciplinary)

既存のメイン検出器および高位置分解能フォトマル検出器に加えて新規に導入した前面検出器を組み合わせることにより、波数0.002nm$$^{-1}$$から6nm$$^{-1}$$にわたる散乱を3つの光学機器配置により切れ目なく測定できるようになった。またグラフィカルユーザーインターフェースの導入と併せて装置のユーザビリティが大幅に向上した。

論文

原子力機構-東海タンデム加速器の現状

沓掛 健一; 松田 誠; 中村 暢彦; 石崎 暢洋; 株本 裕史; 乙川 義憲; 遊津 拓洋; 松井 泰; 中川 創平; 阿部 信市

Proceedings of 20th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.1080 - 1084, 2023/11

原子力機構-東海タンデム加速器施設は最高電圧が約18MVの大型静電加速器で、重イオンビームを用いた核物理、核化学、原子物理、材料照射研究などの各分野で利用されている。2022年度も放電が頻発するため、最高加速電圧を約15MVに抑えて運転を継続した。2021年度以降、絶縁性能が劣化した機器類(セラミック製加速管や発電機駆動用アクリルシャフト等)の交換を行っており、2022年度はアクリルシャフト5本の交換を行ったが、加速電圧改善の根本的な解決には至っていない。2022年度発生した主な故障として、高電圧端子内ターボポンプの動作不良や90度偏向電磁石からの水漏れがあった。その都度、整備を行うことで施設の運転を継続しているが、今後、機器の経年劣化に対する抜本的な対策を検討する必要がある。発表では、2022年度における加速器の運転・整備状況等について報告する。

論文

Simultaneous SANS/FTIR measurement system incorporating the ATR sampling method

金子 文俊*; Radulescu, A.*; 中川 洋

Journal of Applied Crystallography, 56(5), p.1522 - 1527, 2023/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:45.80(Chemistry, Multidisciplinary)

中性子小角散乱(SANS)は、ソフトマターの高次構造を研究するための強力な手法として広く利用されている。複雑な多成分系のSANSプロファイル解析の信頼性を高めるためには、他の手法で得られた異なる種類の構造情報を組み合わせることが望ましい。SANSとフーリエ変換赤外分光法(FTIR)を組み合わせた同時測定システムはこの目的に合致し、特に実験間で構造変化のタイミングを合わせることが困難なターゲットに有効であるが、SANSに適したサンプルは一般的な透過型FTIR測定には厚すぎるという問題点がある。この問題を解決するために、FTIR分光法の減衰全反射サンプリング法を採用した新しい同時測定システムを開発した。

論文

Effect of starch retrogradation on molecular dynamics of cooked rice by quasi-elastic neutron scattering

平田 芳信*; 中川 洋; 山内 宏樹; 金子 耕士; 萩原 雅人; 山口 秀幸*; 大元 智絵*; 勝野 那嘉子*; 今泉 鉄平*; 西津 貴久*

Food Hydrocolloids, 141, p.108728_1 - 108728_7, 2023/08

 被引用回数:11 パーセンタイル:82.96(Chemistry, Applied)

結晶化度は食品や材料の機械的性質に反映される。結晶化度は澱粉の構造ダイナミクスと関係しているはずである。本研究では、中性子準弾性散乱(QENS)を用いて、炊飯澱粉の老化に伴う分子ダイナミクスの変化を調べた。測定されたQENSの幅は老化に伴い狭くなった。また、弾性非干渉散乱構造因子(EISF)は増加し、老化現象に伴い分子ダイナミクスが空間的に抑制されることが示された。低移動度と高移動度をそれぞれ結晶相と非晶質相に対応させた2値分布の連続拡散モデルを用いてEISFを解析したところ、低移動度成分の割合が老化によって増加することが示された。

論文

Polarized neutrons observed nanometer-thick crystalline ice plates in frozen glucose solution

熊田 高之; 中川 洋; 三浦 大輔; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 廣井 孝介; 稲村 泰弘; 奥 隆之; 大石 一城*; 森川 利明*; et al.

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 14(34), p.7638 - 7643, 2023/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)

スピンコントラスト変調中性子小角散乱法を用いて急冷したグルコース濃厚溶液中に生成するナノアイス結晶の構造解析を行ったところ、厚さ1nm程度、半径数十nm以上の平面上の氷晶が生成していることを見出した。本結果はグルコース分子が特定の成長面に吸着することによりその面からの結晶成長を阻害していることを示す。

論文

Incoherent neutron scattering and Terahertz time-domain spectroscopy on protein and hydration water

中川 洋; 山本 直樹*

Life (Internet), 13(2), p.318_1 - 318_15, 2023/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:17.69(Biology)

非干渉性中性子散乱とテラヘルツ分光法は、ほぼ同じ測定エネルギー範囲を持っている。両手法はタンパク質や水和水のダイナミクスを研究するために用いられるため、両手法の長所と短所、関連する文献をレビューすることは重要である。我々の知る限り、両手法に関するレビューはなく、このレビューは高い価値を有する。

論文

原子力機構-東海タンデム加速器の現状

株本 裕史; 松田 誠; 中村 暢彦; 石崎 暢洋; 沓掛 健一; 乙川 義憲; 遊津 拓洋; 松井 泰; 中川 創平; 阿部 信市

Proceedings of 19th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.1109 - 1113, 2023/01

原子力機構-東海タンデム加速器施設は最高運転電圧が約18MVの大型静電加速器で、重イオンビーム等を用いた核物理,核化学,原子物理,材料照射などの各分野で利用されている。本発表では、2021年度における加速器の運転・整備状況およびビーム利用開発等について報告する。当施設では近年、運転中の放電が頻発するため、加速電圧を約15MVと以前よりも低く抑えている。これは加速電圧に対する絶縁性能が必要な機器類(セラミック製加速管や発電機駆動用アクリルシャフト等)が経年劣化してきているためと思われる。2021年度には低エネルギー側加速管7本(3.5MV相当)とアクリルシャフト2本の交換作業を行い、絶縁性能の回復を図った。2020年度にも同様の交換作業を行っており、全体的に経年劣化が進んでいると思われることから、今後は抜本的な対策を検討する必要があると考えている。また、当施設では、現在の施設のアップグレードを行い、後継となる加速器を導入する計画の立案を行っている。超伝導加速器の技術を使用し、高エネルギー・高強度の重イオンビーム等を発生させるものであり、こちらの概要についても併せて報告する。

論文

Effect of water activity on the mechanical glass transition and dynamical transition of bacteria

曽我部 知史*; 中川 洋; 山田 武*; 小関 成樹*; 川井 清司*

Biophysical Journal, 121(20), p.3874 - 3882, 2022/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:30.06(Biophysics)

本研究の目的は、バクテリア($$Cronobacter sakazakii$$)のガラス転移挙動を水分活性($$a_{rm w}$$)の関数として明らかにすることである。298Kでの機械的緩和を調べ、機械的$$a_{rm wc}$$(298Kで機械的ガラス転移が起こる$$a_{rm w}$$)を0.667と決定した。平均二乗変位の温度依存性は、中性子非弾性散乱により調べた。フィッティングにより、2つの動的転移温度(low $$T_{rm ds}$$とhigh $$T_{rm ds}$$)が決定された。乾燥試料を除いて、低Tdに対する$$a_{rm w}$$の影響はわずかであった。高$$T_{rm d}$$$$a_{rm w}$$の減少に伴い大きく上昇した。高$$T_{rm d}$$で決定された動的$$a_{rm wc}$$(0.688)は、測定時間スケールが異なるため、機械的$$a_{rm wc}$$よりもわずかに高い値であった。高$$T_{rm d}$$をガラス転移温度($$T_{rm g}$$)に変換し、無水$$T_{rm g}$$は411Kと推定された。

論文

中性子散乱

中川 洋; 松尾 龍人*

フロントランナー直伝 相分離解析プロトコール; 実験医学別冊 最強のステップUPシリーズ, p.222 - 227, 2022/07

中性子散乱の原理はX線散乱と共通するが、散乱過程における試料との相互作用が異なるためユニークな情報を与える。プローブの特性を活かした様々な測定・解析手法があり、中性子小角散乱や準弾性散乱は、液滴中のタンパク質の構造・会合状態やそれらの分子ダイナミクスの解析に有望である。線源に原子炉や加速器を必要とする中性子散乱実験は、国内だけでは施設も限られており、必要に応じて海外施設の利用を検討することもある。

論文

Data collection for dilute protein solutions via a neutron backscattering spectrometer

富永 大輝*; 中川 洋; 佐原 雅恵*; 小田 隆*; 井上 倫太郎*; 杉山 正明*

Life (Internet), 12(5), p.675_1 - 675_9, 2022/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:21.85(Biology)

中性子背面散散乱装置測定用のタンパク質水溶液試料に適した試料セルのバックグラウンド散乱を評価した。その結果、D$$_{2}$$Oを用いてベーマイトをコーティングしたアルミニウム製サンプルセルの散乱強度は、通常の水(H$$_{2}$$O)をコーティングしたサンプルセルの散乱強度よりも低いことが判明した。また、個体重量の差が小さいセルへの細心の注意と、分光器の中性子ビーム位置に対するサンプルセルの位置再現性により、D$$_{2}$$O緩衝液とサンプル容器の散乱プロファイルを正確に差し引くことができた。その結果、希薄なタンパク質溶液からタンパク質のダイナミクスに関する高品質な情報を抽出することができた。

論文

生体分子の小角散乱と中性子スピンエコー法

中川 洋; 松尾 龍人*

波紋, 32(1), p.12 - 15, 2022/02

タンパク質の生物学的機能を解明し、予測し、制御するためには、その溶液構造とダイナミクスを明らかにすることが重要である。小角散乱法は、生理学的条件下で標的分子との結合によるタンパク質の構造とダイナミクスの変化を調べるための有効な手法の一つであるが、その分解能は、原子レベルの分解能で構造情報を得ることができる結晶学と比較して低い。また、中性子スピンエコーは、小角散乱でカバーされているQ領域のタンパク質の構造ダイナミクスを測定できる唯一の手法である。本論文では、小角散乱と中性子スピンエコーを用いた我々の最近の研究を紹介

論文

非干渉性中性子散乱で観測する生体物質の揺らぎ

松尾 龍人*; 中川 洋

波紋, 32(1), p.8 - 11, 2022/02

非干渉性中性子散乱は、生体分子や水のダイナミクスを調べるための強力なツールである。本稿では、まず、散乱スペクトルに基づいてリン脂質分子に含まれる運動の詳細な情報を得ることができる「マトリョーシカモデル」と呼ばれる新しい力学モデルについて説明する。後半では、水分活性と水の分子運動の関係や、圧力と水和がタンパク質のダイナミクスに及ぼす影響について議論されている。これらの研究は、生体機能のメカニズムを解明するための詳細な情報を提供する分析方法の進歩を示すものである。

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