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論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Mohamad, B. A.; et al.

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。

論文

Boron chemistry during transportation in the high temperature region of a boiling water reactor under severe accident conditions

三輪 周平; 高瀬 学; 井元 純平; 西岡 俊一郎; 宮原 直哉; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(3), p.291 - 300, 2020/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

BWR重大事故における制御材ホウ素の移行挙動を、セシウム及びヨウ素に与える化学的影響の観点から評価するため、高温領域を移行するホウ素の化学挙動を実験的に調べた。核分裂生成物放出移行再現実験装置を用いて水蒸気雰囲気にて酸化ホウ素試料の加熱実験を実施した。放出した酸化ホウ素蒸気は1,000K以上においてステンレス鋼への凝集により多量に沈着した。さらに、この酸化ホウ素の沈着物、もしくはホウ素蒸気種とステンレス鋼が1,000K以上において反応することで、安定な鉄-ホウ素の複合酸化物(FeO)$$_{2}$$BO$$_{3}$$化合物を形成することが分かった。この結果は、重大事故時において、破損したBWR制御ブレードから放出されるホウ素は圧力容器内等の高温領域に保持されることを示している。このことから、セシウム蒸気がホウ素の沈着物と反応することで低揮発性のホウ酸セシウム化合物を形成し、圧力容器から低温領域に移行するセシウム蒸気が減少することなどが可能性として考えられる。

論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Mohamad, B. A.; et al.

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEの初版を構築した。ECUMEの初版には、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、ステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、CsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を評価でき、炉内のCs分布をより正確に予測することが可能となる。

論文

Experimental investigation on boron oxidative vaporization processes from zirconium-boron and iron-boron alloys in a high temperature steam atmosphere

井元 純平; 三輪 周平; 逢坂 正彦

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

シビアアクシデント時に生成されるBWR制御材である炭化ホウ素と構造材であるステンレス鋼やジルカロイとの混合溶融体からのホウ素(B)放出モデルの構築に向けて、溶融体中の代表組成であるFe-B及びZr-B合金からのB酸化蒸発過程を実験的に調べた。ZrB$$_{2}$$からのB酸化蒸発は、酸化によりB$$_{2}$$O$$_{3}$$とZrO$$_{2}$$を生成し、続いてB$$_{2}$$O$$_{3}$$と水蒸気との反応による揮発性H-B-O蒸気種が生成することで生じることが示唆された。一方、Fe$$_{2}$$B及びFeBの場合、両者のB酸化蒸発過程は同様であり、Fe-B合金の酸化により生成するB$$_{2}$$O$$_{3}$$のほか、Fe-B合金の複雑な酸化物であるFe-B-O化合物の分解により生成するB$$_{2}$$O$$_{3}$$によりBの蒸発が生じることが示唆された。

論文

Radioactive Cs in the estuary sediments near Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

山崎 信哉*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; 大貫 敏彦; 末木 啓介*; 難波 謙二*; Ewing, R. C.*; 宇都宮 聡*

Science of the Total Environment, 551-552, p.155 - 162, 2016/05

 被引用回数:21 パーセンタイル:21.68(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所付近の河口堆積物中の放射性Csの濃度を調べたところ、地表表面から深いところほど濃度が高かった。さらに、90%以上の$$^{137}$$Csが粘土鉱物に収着していた。この結果は、上流の水田土壌が堆積したことを示唆している。

論文

Radioactive Cs in the severely contaminated soils near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

金子 誠*; 岩田 孟; 塩津 弘之; 正木 翔太*; 川元 侑治*; 山崎 信哉*; 仲松 有紀*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; et al.

Frontiers in Energy Research (Internet), 3, p.37_1 - 37_10, 2015/09

高線量土壌中の放射性Csは雲母鉱物などの層状ケイ酸塩鉱物に取り込まれていることを現地調査及び模擬実験により明らかにした。

口頭

Results and progress of fundamental research on FP chemistry

逢坂 正彦; 中島 邦久; 三輪 周平; 宮原 直哉; 鈴木 恵理子; 鈴木 知史; 堀口 直樹; 井元 純平; Liu, J.; 西岡 俊一郎; et al.

no journal, , 

原子力機構では核分裂生成物(FP)化学挙動解明に向けた基礎研究を実施している。本研究の目的は、軽水炉シビアアクシデント(SA)時の炉内各領域におけるFP化学データベースを構築し、それに基づきFP化学モデルを改良することである。研究の成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉及び軽水炉安全性向上に反映される。ホウ素及び熱水力条件がFP挙動に与える影響、セシウムの構造材への化学吸着挙動評価、FP化合物の熱力学/熱物性データベース構築、及びFP放出移行再現実験及び解析技術開発の4つの研究項目を設定して研究を進めている。本発表では、最近の研究成果と進捗を報告する。

口頭

The Progress of evaluation of Boron release behavior from Iron-Boron compounds formed by the BWR control blade melting

井元 純平; 三輪 周平; 逢坂 正彦

no journal, , 

シビアアクシデント時のB$$_{4}$$C制御棒溶融により生成されるFe-B化合物からのBの放出挙動を実験的に評価した。Fe-B化合物からのB放出は、化合物中のFeとBの組成により異なり、これは酸化により表面に生成する酸化物の違いに起因することがわかった。またFeをより多く含むFe$$_{2}$$Bの場合は安定なFe-B-O化合物が表面に生成され、これがB放出を抑制することがわかった。

口頭

核分裂生成物化学挙動の解明に向けた基礎基盤研究,4; 炉内冷却系移行時におけるホウ素の化学挙動の評価

三輪 周平; 宮原 直哉; 堀口 直樹; 井元 純平; 中島 邦久; 逢坂 正彦

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント時に、炉内冷却系等高温部においてBWR制御材ホウ素がセシウムやヨウ素等に与える化学的な影響を明らかにすることを目的に、制御ブレード溶融化合物形態を考慮したホウ素放出挙動や雰囲気の影響を考慮して、冷却系移行時のホウ素の化学形変化や凝縮等の化学挙動を予測した。その結果、水蒸気雰囲気において、ホウ素はホウ酸等の化合物として大部分が低温部に移行していく一方、水蒸気欠乏雰囲気下においては、制御ブレード溶融時に形成する安定なホウ化鉄化合物によりホウ素の放出量が低下し、酸化ホウ素やセシウム化合物を形成して冷却系高温部で凝縮する等により低温部への移行量が低下することが分かった。

口頭

核分裂生成物化学挙動の解明に向けた基礎基盤研究,1; 溶融制御棒ブレード中に生成するホウ素化合物の酸化及び蒸発挙動評価

井元 純平; Di Lemma, F. G.*; 三輪 周平; 高野 公秀; 逢坂 正彦

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント時にBWR制御ブレードが溶融・崩落することで生成されるFe-B系化合物からのホウ素の放出挙動を明らかにするために、Fe-B系化合物を調製し、熱分析により酸化及び蒸発挙動を実験的に調べた。熱分析の結果より、酸化速度はB$$_{4}$$Cよりも数桁低くなることが分かった。この結果は、ホウ素の主な放出パスである酸化により生成するB$$_{2}$$O$$_{3}$$からの蒸発は、溶融体中のFe-B-O系化合物生成により抑制されるという既往報告を裏付けるものである。

口頭

軽水炉シビアアクシデント時の炉内高温領域におけるFP化学挙動評価,3; 溶融制御ブレードからのホウ素放出時の化学反応評価

井元 純平; 三輪 周平; 高野 公秀; 逢坂 正彦

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント時のBWR制御ブレードからのホウ素放出モデルの構築に必要となる放出時の化学反応を特定するために、溶融制御ブレード中に生成されるFe-B系化合物の熱分析を実施し、反応生成物を分析した。1200K$$sim$$1400KのFe$$_{2}$$B化合物の酸化時における反応生成物をX線回折により分析した結果、Fe-B-O化合物が生成していることが分かり、Fe$$_{2}$$BからのB放出は酸化によるB$$_{2}$$O$$_{3}$$とB$$_{2}$$O$$_{3}$$に比べ安定なFe-B-O化合物生成を経由していることが分かった。

口頭

軽水炉シビアアクシデント時の炉内高温領域におけるFP化学挙動評価,1; 原子炉冷却系におけるホウ素の移行挙動評価

三輪 周平; 井元 純平; 宮原 直哉; 逢坂 正彦

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント時の原子炉冷却系においてセシウム等の核分裂生成物の移行挙動に影響を与えるBWR制御材ホウ素の移行挙動を明らかにすることを目的に、核分裂生成物放出移行挙動再現実験装置TeRRaを用いて移行再現実験を実施し、配管内付着物を分析した。900K以上及び700Kで配管の重量増加が見られ、それぞれホウ素蒸気種のステンレス鋼への化学反応及び配管への凝縮に起因することが分かった。以上より、原子炉冷却系の温度領域において、ホウ素蒸気種はステンレス鋼と化学反応を生じ、温度低下に伴って凝縮することを明らかにした。

口頭

軽水炉シビアアクシデント時の炉内高温領域におけるFP化学挙動評価,2; 高温におけるホウ素蒸気種とステンレス鋼の反応生成物の分析

高瀬 学; 鈴木 恵理子; 井元 純平; 中島 邦久; 三輪 周平; 小河 浩晃; 逢坂 正彦

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント時の原子炉冷却系におけるBWR制御材ホウ素の蒸気種とステンレス鋼の高温化学反応実験を実施し、反応生成物を分析した。940Kよりも高温においてホウ素はステンレス鋼の表面で鉄と化学反応を生じ、Fe-B-O化合物を生成することで、固着する可能性があることが分かった。

口頭

Estimation of chemical reaction for boron release from iron borides and zirconium boride formed in mixed melts of boron carbide-stainless steel-zircaloy

井元 純平; 三輪 周平; 逢坂 正彦

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント時にBWR制御ブレード溶融体中に生成されるFe-BおよびZr-B系化合物からのB放出化学反応を熱分析とX線回折分析により実験的に推定した。その結果、Zr-Bでは酸化によって生成したB$$_{2}$$O$$_{3}$$のみを経由してB放出に至っていることが分かった。一方、Fe-B化合物ではB$$_{2}$$O$$_{3}$$に加え、一部は安定なFe-B-O化合物の生成を介してB放出に至っていることが分かった。

口頭

Fundamental research on FP chemistry; Boron effects on cesium and iodine chemistry

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 知史; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; 井元 純平; Liu, J.; Miradji, F.; et al.

no journal, , 

ソースターム評価技術の高度化に向けて、シビアアクシデント(SA)時における核分裂生成物(FP)の放出移動挙動を支配する化学挙動を明らかにし、FP化学データベース・モデルを構築するための基礎研究を進めている。SA時のFPの一連の化学挙動を再現可能な実験装置及び解析ツールの基本形を構築し、これらを用いて特にBWR制御材ホウ素のセシウム及びヨウ素の化学挙動に与える影響に関する基礎知見を得た。

口頭

軽水炉シビアアクシデント時に生成されるセシウム化合物の吸湿による変性

西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 井元 純平; 逢坂 正彦

no journal, , 

シビアアクシデント(SA)時に鋼材などの構造材に付着したCsの経年変化挙動評価に資するため、各種Cs化合物の吸湿による変性挙動に関する基礎データを取得した。吸湿性はCsの化学形によって大きく異なることが分かった。

口頭

軽水炉シビアアクシデント時の原子炉冷却系条件におけるセシウム及びヨウ素の化学挙動に与えるホウ素の影響評価,2; 沈着したヨウ化セシウムの化学挙動に与えるホウ素蒸気種の影響

井元 純平; 三輪 周平; Gouelo, M.*; 宮原 直哉; 逢坂 正彦

no journal, , 

水蒸気雰囲気において、原子炉冷却系内に沈着したヨウ化セシウムへホウ素が与える影響を調べるために、沈着したヨウ化セシウムとホウ素蒸気種との反応を再現した実験を実施した。その結果、ホウ素を含む条件ではホウ素を含まない条件に比べて、ガス状ヨウ素の生成が促進されることが分かった。

口頭

Fission product chemistry database ECUME

井元 純平; 三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; Mohamad, B. A.; et al.

no journal, , 

核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEは、CRK(化学反応速度定数データセット)、EM(要素モデルセット)、及びTD(熱力学データセット)の3種類のデータセットで構成されている。現在のECUMEには、Cs-I-B-Mo-OH系の気相反応を対象としたCRK、ステンレス鋼(SS)へのCsの化学吸着挙動を対象としたEM、及びCsBO$$_{2}$$蒸気種と固体Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$を対象としたTDが収納されている。Cs化学吸着挙動モデルでは、既存モデルでは考慮できなかったCs化学吸着挙動に対する気相中のCsOH濃度やSS中のSi含有量の影響を再現することができており、このEUMEにより福島第一原発内におけるCs分布のより正確な評価に貢献できると考えられる。

口頭

ソースターム評価手法の高度化に向けた核分裂生成物化学挙動データベースECUMEの開発,1; 化学反応速度データセット

三輪 周平; 堀口 直樹; 宮原 直哉*; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 井元 純平; Liu, J.; 唐澤 英年; 逢坂 正彦

no journal, , 

軽水炉等シビアアクシデント時における核分裂生成物化学挙動を評価するためのデータベースECUME($$underline{E}$$ffective $$underline{C}$$hemistry database of fission products $$underline{U}$$nder $$underline{M}$$ultiphase r$$underline{E}$$action)を開発した。ECUMEの化学反応速度データセットには主要な化学反応とその速度定数を収納しており、セシウムやヨウ素の化学挙動へのモリブデンやBWR制御材ホウ素の影響等を速度論的に評価できることに特徴を有する。これにより環境への放出までの格納容器や建屋等の低温領域における化学形態や割合の予測精度の向上が期待される。

口頭

ソースターム評価手法の高度化に向けた核分裂生成物化学挙動データベースECUMEの開発,2; 要素モデルセット

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 西岡 俊一郎*; 三輪 周平; 堀口 直樹; 井元 純平; Liu, J.; 唐澤 英年; 逢坂 正彦

no journal, , 

核分裂生成物化学挙動データベースECUMEEの要素モデルセットには、シビアアクシデント解析コードへ組み込み可能なモデルを収納しており、多様な化学条件を考慮できることに特徴を有する。改良したステンレス鋼へのセシウム化学吸着モデルでは、気相中セシウム濃度やステンレス鋼中ケイ素濃度の影響を考慮でき、セシウムの炉内高温領域分布のより正確な評価に資する。

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