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報告書

JRR-2、JRR-3から発生した放射性廃棄物及び保管廃棄施設・Lに保管されている圧縮体に対する放射化学分析

木名瀨 暁理; 後藤 勝則*; 青野 竜士; 今田 未来; 佐藤 義行; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2024-004, 60 Pages, 2024/07

JAEA-Data-Code-2024-004.pdf:2.05MB

日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的にトレンチとピットに分けて浅地中処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内に保管されているJRR-2、JRR-3から発生した放射性廃棄物及び保管廃棄施設・Lに保管されている圧縮体より分析試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和4年度に取得した20核種($$^{3}$$H、$$^{14}$$C、$$^{36}$$Cl、$$^{60}$$Co、$$^{63}$$Ni、$$^{90}$$Sr、$$^{94}$$Nb、$$^{99}$$Tc、$$^{108m}$$Ag、$$^{129}$$I、$$^{137}$$Cs、$$^{152}$$Eu、$$^{154}$$Eu、$$^{234}$$U、$$^{238}$$U、$$^{238}$$Pu、$$^{239}$$Pu、$$^{240}$$Pu、$$^{241}$$Am、$$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

報告書

JRR-3、JRR-4及び再処理特別研究棟から発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析,2

飛田 実*; 後藤 勝則*; 大森 剛*; 大曽根 理*; 原賀 智子; 青野 竜士; 今田 未来; 土田 大貴; 水飼 秋菜; 石森 健一郎

JAEA-Data/Code 2023-011, 32 Pages, 2023/11

JAEA-Data-Code-2023-011.pdf:0.93MB

日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的にトレンチとピットに分けて浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、JRR-3、JRR-4及び再処理特別研究棟から発生した放射性廃棄物よりコンクリートを試料として採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和3年度から令和4年度に取得した23核種($$^{3}$$H、$$^{14}$$C、$$^{36}$$Cl、$$^{41}$$Ca、$$^{60}$$Co、$$^{63}$$Ni、$$^{90}$$Sr、$$^{94}$$Nb、$$^{rm 108m}$$Ag、$$^{137}$$Cs、$$^{133}$$Ba、$$^{152}$$Eu、$$^{154}$$Eu、$$^{rm 166m}$$Ho、$$^{234}$$U、$$^{235}$$U、$$^{238}$$U、$$^{238}$$Pu、$$^{239}$$Pu、$$^{240}$$Pu、$$^{241}$$Am、$$^{243}$$Am、$$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価法検討のための基礎資料としてまとめたものである。

報告書

JRR-2、JRR-3及びホットラボから発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

青野 竜士; 水飼 秋菜; 土田 大貴; 今田 未来; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2023-002, 81 Pages, 2023/05

JAEA-Data-Code-2023-002.pdf:3.0MB

日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的にトレンチとピットに分けて浅地中処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内に保管されているJRR-2、JRR-3及びホットラボから発生した放射性廃棄物より分析試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和2年度に取得した20核種($$^{3}$$H、$$^{14}$$C、$$^{36}$$Cl、$$^{60}$$Co、$$^{63}$$Ni、$$^{90}$$Sr、$$^{94}$$Nb、$$^{99}$$Tc、$$^{rm 108m}$$Ag、$$^{129}$$I、$$^{137}$$Cs、$$^{152}$$Eu、$$^{154}$$Eu、$$^{234}$$U、$$^{238}$$U、$$^{238}$$Pu、$$^{239}$$Pu、$$^{240}$$Pu、$$^{241}$$Am、$$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

報告書

JRR-3、JRR-4及び再処理特別研究棟から発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

飛田 実*; 今田 未来; 大森 剛*; 生天目 勉*; 鬼澤 崇*; 黒澤 勝昭*; 原賀 智子; 青野 竜士; 水飼 秋菜; 土田 大貴; et al.

JAEA-Data/Code 2022-007, 40 Pages, 2022/11

JAEA-Data-Code-2022-007.pdf:1.99MB

日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、JRR-3、JRR-4及び再処理特別研究棟から発生した放射性廃棄物よりコンクリート、焼却灰、セラミックフィルタ及び耐火レンガを試料として採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和2年度から令和3年度に取得した24核種($$^{3}$$H、$$^{14}$$C、$$^{36}$$Cl、$$^{41}$$Ca、$$^{60}$$Co、$$^{63}$$Ni、$$^{90}$$Sr、$$^{94}$$Nb、$$^{99}$$Tc、$$^{rm 108m}$$Ag、$$^{129}$$I、$$^{137}$$Cs、$$^{133}$$Ba、$$^{152}$$Eu、$$^{154}$$Eu、$$^{rm 166m}$$Ho、$$^{234}$$U、$$^{238}$$U、$$^{238}$$Pu、$$^{239}$$Pu、$$^{240}$$Pu、$$^{241}$$Am、$$^{243}$$Am、$$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価法検討のための基礎資料としてまとめたものである。

論文

Sr吸着繊維の吸着性能の改善と簡易的な$$^{90}$$Sr分析の実現に向けた検討

堀田 拓摩; 浅井 志保*; 今田 未来; 松枝 誠; 半澤 有希子; 北辻 章浩

分析化学, 69(10/11), p.619 - 626, 2020/10

https://doi.org/10.2116/bunsekikagaku.69.619
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)

$$^{90}$$Sr分析の迅速な前処理分離を可能とするため、基材表層部へ吸着層を形成可能な放射線乳化グラフト重合法により、Sr吸着性を示す18-クラウン-6エーテル誘導体を担持したSr分離用吸着繊維を開発した。常温で液体のSr吸着分子を繊維表面に担持させることにより、前報で作製したSr分離材料と比較してSr吸着容量が大幅に向上した。このSr吸着繊維の平衡吸着容量は、同一のSr吸着分子を含浸する市販の粒子状のSr分離材料(Sr Resin)と比較しても遜色なかった。また、Sr吸着分子の本来の金属イオン選択性は維持されていた。この吸着繊維を用いた簡易的な$$^{90}$$Sr分析法を考案し、$$^{90}$$Srの吸着性能を評価したところ、Srの吸着操作から測定までを約1時間で完了することが可能であった。

論文

Rapid separation of zirconium using microvolume anion-exchange cartridge for $$^{93}$$Zr determination with isotope dilution ICP-MS

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Talanta, 185, p.98 - 105, 2018/08

https://doi.org/10.1016/j.talanta.2018.03.026
 被引用回数：9 パーセンタイル：30.92(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物処分場における長寿命核分裂生成物(LLFP)の被ばくリスクを評価するためには、LLFPの分析が不可欠である。本研究では、マイクロ陰イオン交換カートリッジ(TEDAカートリッジ)を用い使用済燃料溶解液からZrを分離してLLFPの一つである$$^{93}$$Zrの存在量をICP-MSで定量した。TEDAカートリッジは、同等の分離に必要な従来分離材料(陰イオン交換樹脂)の1/10以下の体積(0.08cm$$^{3}$$)であっても優れたZr分離性能を維持し、使用済燃料中のほぼ全ての共存元素を迅速に除去できることを確認した。また、従来材料の約10倍の流速で処理が可能であるため、1.2分で分離が完了した。得られた$$^{93}$$Zr定量値は、実測値による検証実績がなかった燃焼計算コードORIGEN2の正しさを実証する結果となり、ORIGEN2の信頼性も確認できた。

論文

クラウンエーテル誘導体を担持した$$^{90}$$Sr分析用吸着繊維の作製

堀田 拓摩; 浅井 志保; 今田 未来; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 北辻 章浩

分析化学, 66(3), p.189 - 193, 2017/03

https://doi.org/10.2116/bunsekikagaku.66.189
 被引用回数：1 パーセンタイル：3.10(Chemistry, Analytical)

放射性ストロンチウム($$^{90}$$Sr)分析の迅速化のため、放射線エマルショングラフト重合法により$$^{90}$$Sr分析用分離材料を作製した。最初に、直径13$$mu$$mのポリエチレン繊維を基材として、エポキシ基を有したビニルモノマーであるメタクリル酸グリシジル(GMA)を繊維表層部にエマルジョングラフト重合した。次に、得られた繊維の表層部に疎水場を構築するため、オクタデシルアミンをエポキシ開環反応により導入した。最後に、疎水性相互作用によりSr$$^{2+}$$の抽出剤である18-クラウン-6-エーテル誘導体を得られた高分子鎖上に担持した。作製したSr分離材料は、市販のSr分離材料(Sr Resin)よりも100倍ほど速い吸着速度を有しており、$$^{90}$$Sr分析の迅速化に適用可能であることを示した。

論文

Radiochemical analysis of rubble collected from around and inside reactor buildings at Units 1 to 4 in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

佐藤 義行; 青野 竜士; 今田 未来; 田中 究; 上野 隆; 石森 健一郎; 亀尾 裕

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 13 Pages, 2017/00

http://hotlab.sckcen.be/proceedings

福島第一原子力発電所の事故で発生した放射性廃棄物の処理処分方策の検討には、廃棄物に含まれる放射性核種の種類と濃度を把握する必要がある。そのためには、測定が容易な$$gamma$$線放出核種のみならず、$$alpha$$線や$$beta$$線放出核種に対する放射化学分析を行い、放射能データを蓄積する必要がある。そこで、本研究では1から4号機原子炉建屋の内部及び周辺から採取した瓦礫の詳細な放射化学分析を行った。原子炉建屋内部及び周辺の瓦礫について、$$^{60}$$Co及び$$^{90}$$Srの放射能濃度は、$$^{137}$$Csの放射能濃度と比例関係の傾向にあることがわかった。また、原子炉建屋内部から採取した瓦礫からは、環境濃度レベルのPuが検出された。このPuは$$^{238}$$Pu及び$$^{239+240}$$Puの濃度比から炉内の燃料に由来するものと推定した。

報告書

Zr-93の質量分析を目的としたZr-91濃縮安定同位体標準液の調製

今田 未来; 浅井 志保; 半澤 有希子; 間柄 正明

JAEA-Technology 2015-054, 22 Pages, 2016/03

JAEA-Technology-2015-054.pdf:3.44MB

ICP-MSを用いた同位体希釈質量分析法(IDMS)により、使用済燃料や高レベル放射性廃棄物中に存在する長寿命核種Zr-93を定量するためのスパイクとする標準液を、Zr-91濃縮安定同位体標準(以下、Zr-91標準)を金属の状態で入手し溶解して調製することとした。Zr-91標準を溶解する前に、模擬金属Zr試料を用いて溶解条件を検討した。最適な条件であった3v/v% HF-1 M HNO$$_3$$混合溶媒0.2mLによってZr-91標準2mgを溶解し、1M HNO$$_3$$を用いて希釈して濃度を約1000$$mu$$g/gとした。市販のZr元素標準液をスパイクとして、ICP-MSを用いたIDMSによりZr-91標準溶解液の濃度を(9.6$$pm$$1.0)$$times$$10$$^2$$$$mu$$g/gと決定した。定量結果が予測したZr濃度と一致したことから、Zr-91標準溶解液は化学的に安定な状態で存在していること、及びZr-91標準溶解液中の不純物測定結果から不純物の有意な混入がないことを確認した。これらの結果から、調製したZr-91標準溶解液は、Zr-93分析用の濃縮安定同位体標準液として十分な品質を有していることが示された。

論文

Preparation of microvolume anion-exchange cartridge for inductively coupled plasma mass spectrometry-based determination of $$^{237}$$Np content in spent nuclear fuel

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Analytical Chemistry, 88(6), p.3149 - 3155, 2016/03

https://doi.org/10.1021/acs.analchem.5b04330
 被引用回数：8 パーセンタイル：26.89(Chemistry, Analytical)

$$^{237}$$Npは主要な長寿命核種の1つであり、高レベル放射性廃棄物の処分場における長期的な安全性を評価するためには$$^{237}$$Npの存在量を定量する必要がある。本研究では$$^{237}$$NpのICP-MSによる測定に必要なAm/Np分離を目的として、小型の陰イオン交換ディスクカートリッジを作製した。多孔性のシートの細孔表面に、陰イオン交換性分子であるトリエチレンジアミン(TEDA)を導入した高分子鎖を密に付与し、0.08cm$$^{3}$$のディスク状にカットして、分離用カートリッジとした(TEDAカートリッジ)。得られたカートリッジの性能を評価するため、使用済燃料中の$$^{237}$$Np分析に適用したところ、Npの回収率は90.4%となり$$^{237}$$NpのICP-MS測定に十分な値となった。また、市販の陰イオン交換樹脂カラムと性能を比較した結果、TEDAカートリッジの使用によってNpの分離に必要な全工程が約1/4に短縮できることがわかった。

口頭

Determination of Zr and Mo isotopes in spent nuclear fuel solution by isotope dilution inductively coupled plasma mass spectrometry for validation of calculated values

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海

no journal, , 

長寿命核種$$^{93}$$Zrおよび$$^{93}$$Moは、使用済燃料中に存在するジルコニウムおよびモリブデンの同位体であり、高レベル放射性廃棄物の長期的な安全性を評価する観点から、廃棄物中存在量を推算する必要がある。本研究では、ICP-MSを用いた同位体希釈質量分析法によって、使用済み燃料中に存在するジルコニウムおよびモリブデンの全同位体を定量した。分析試料は、国内PWRで使用された燃焼度51GWd/tのUO$$_{2}$$燃料を用いた。$$^{90}$$Zr, $$^{91}$$Zr, $$^{92}$$Zr, $$^{93}$$Zr, $$^{94}$$Zrおよび$$^{96}$$Zr実測濃度は、ORIGEN2が与える予測値とよく一致した。しかしながらモリブデンについては、それぞれの同位体存在度は予測値と一致したものの、濃度は予測値より約30%少ない結果となった。したがって、一部のモリブデンは不溶解残渣中に存在していることが示唆された。

口頭

Sr吸着繊維を用いた汚染水中の$$^{90}$$Srその場分析法の開発

今田 未来; 堀田 拓摩; 浅井 志保; 松枝 誠; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 亀尾 裕

no journal, , 

福島第一原子力発電所では、海水・地下ドレン水等に含まれる放射性核種のモニタリングが行われている。その中でも$$^{90}$$Srの放射能分析は煩雑で長時間を要する分析前処理が必要となるため、簡易・迅速化が達成できれば、より効率的なデータの取得が可能となる。これまで我々は、$$^{90}$$Sr分析の前処理を容易にするためにSr吸着繊維を作製してきた。本繊維は、グラフト重合を用いて付与した高分子鎖により繊維表面の疎水性を向上させ、疎水性相互作用によってSr吸着剤である18-クラウン-6-エーテル誘導体を担持している。本研究では、$$^{90}$$Srを吸着した繊維の(1)サーベイメータを用いた$$beta$$線測定、(2)液体シンチレーションカウンタを用いた$$^{90}$$Yのチェレンコフ光測定の2つの測定法への適用を検討した。$$^{90}$$Srの正確な定量のためには、繊維による$$beta$$線の自己吸収やチェレンコフ光の遮蔽を考慮し、測定試料を作製する必要があることがわかった。

口頭

使用済燃料中$$^{237}$$Np分析を迅速化する陰イオン交換多孔性高分子シート

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

no journal, , 

$$^{237}$$Npは長半減期かつ放射性廃棄物中存在量が多いことから廃棄物処分安全評価の対象核種とされ、分析値の取得・蓄積が不可欠である。$$^{237}$$Np分析では、通常、化学分離工程の回収率補正に$$^{239}$$Npが用いられる。$$^{239}$$Npは短半減期(2.4日)のため分析毎に$$^{239}$$Npの親核種$$^{243}$$Amの標準液から$$^{239}$$Npを単離し使用する。$$^{239}$$Np単離ステップを経ずに$$^{243}$$Am-$$^{239}$$Np共存状態で分析試料に添加すると分離操作中に$$^{243}$$Am-$$^{239}$$Npの放射平衡状態が崩れ、$$^{243}$$Am標準から新たに$$^{239}$$Npが生成して回収率算出結果に影響する。そこで、本研究では$$^{243}$$Am-$$^{239}$$Np共存状態で$$^{239}$$Np標準を添加しても分析試料分離中に$$^{243}$$Am標準から有意量の$$^{239}$$Npが生成する前に分離を完了できる迅速分離可能なシート状分離材料を作製し、その分離性能を評価した。ここで、分離には、細孔表面に陰イオン交換性分子を導入した多孔性シートを用いた。本シートでは陰イオン交換樹脂カラムを用いる従来法の半分以下の時間で分離でき、使用する液量は1/10程度で済むことから$$^{237}$$Np分析工程の大幅な簡略化が可能であることがわかった。

口頭

$$^{90}$$Srのその場分析のためのクラウンエーテル誘導体担持繊維の開発; 安全なSr吸着操作のための硝酸代替試薬の検討

今田 未来; 堀田 拓摩; 浅井 志保*; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 石森 健一郎; 亀尾 裕

no journal, , 

$$^{90}$$Srの従来の放射能分析は、$$^{90}$$Yとの放射平衡待ちが必要で、緊急時の対応が難しいという課題があった。そこでわれわれは、$$^{90}$$Sr分析の迅速化を目的とし放射線グラフト重合を利用してSrに対して高い選択性を有するクラウンエーテル誘導体を担持したSr吸着繊維を開発した。これまでの検討では、試料溶液の液性はSr吸着率が最大となるHNO$$_{3}$$ 8Mとしていたが、劇物でない安全な試薬を用いて吸着を行うために、毒劇物でないNaNO$$_{3}$$溶液を使用し、HNO$$_{3}$$を使用しないSr吸着方法を検討した。その結果、HNO$$_{3}$$濃度が高い方がSr吸着率は高いが、HNO$$_{3}$$が0Mであっても吸着率は65%とHNO$$_{3}$$が8Mのときの約7割であり、試料採取現場での安全なSr吸着操作のため、HNO$$_{3}$$の代替としてNaNO$$_{3}$$を使用できることが分かった。

口頭

陰イオン交換多孔性高分子フィルタを用いる使用済燃料中$$^{237}$$Np分析

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

no journal, , 

$$^{237}$$Npは、使用済燃料や高レベル放射性廃棄物(HLW)中に存在する長半減期の$$alpha$$線放出核種であり、長期にわたって公衆被ばく線量に寄与すると推定されている。したがってHLW中$$^{237}$$Np存在量(インベントリ)を実測値に基づいて積算する必要があり、迅速かつ確実な$$^{237}$$Np分析法開発が望まれている。本研究では、グラフト重合法によって陰イオン交換性を付加した高透水性高分子フィルタを作製して化学分離用小型カートリッジに加工し、使用済燃料中に含まれる$$^{237}$$Npの測定前処理分離に適用した。$$^{243}$$Am標準を添加した使用済燃料溶解液をカートリッジに透過させたところ、吸着・洗浄操作中にNpが溶出せずフィルタに安定して保持されることを確認できた。また、迅速にAmがフィルタ内から溶出除去されたため、イオン交換樹脂カラム等を用いる従来法で問題となる、Am洗浄操作中の$$^{243}$$Amからの$$^{239}$$Npの生成を無視でき、新たに生成した$$^{239}$$Npが加算されることなく正しい回収率(90%)を算出できた。さらに、ICP-MSによる$$^{237}$$Np測定結果は、ORIGEN2計算結果と不確かさの範囲内で一致し、カートリッジによって測定妨害成分が除去されたことを実証できた。

口頭

放射線グラフト重合技術により繊維状高分子材料表面に18-クラウン-6-エーテル誘導体を担持したSr分析材料作製の検討

堀田 拓摩; 浅井 志保; 今田 未来; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 北辻 章浩

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所事故により発生した汚染水から、告示濃度限度(30Bq/L)を大きく上回る高濃度の$$^{90}$$Srが検出されている。しかしながら、現状では$$^{90}$$Srの分析に長時間を要し、迅速な汚染状況の把握が困難であることが課題となっている。これまで、放射性Csの迅速回収を目的としたCs吸着繊維が放射線グラフト重合技術に基づき作製され、実用化されている。Cs吸着繊維は、繊維表面に付与した高分子鎖にCs吸着物質が高密度に担持され、効率よくCsを吸着できる。本研究では$$^{90}$$Sr分析に不可欠な化学分離の効率化を目的として、この技術をSr吸着に応用することにより、Srを選択捕捉する分子ジシクロヘキサノ-18-クラウン-6(DCH18C6)を担持したSr吸着繊維を作製した。DCH18C6は、グラフト重合によって繊維表面に付与した高分子鎖が形成する疎水相に疎水性相互作用によって担持した。作製したSr吸着繊維のSr吸着容量は、既存材料の約半分程度であったが、吸着平衡に達するまでの時間は約10秒と既存材料に比べて約180倍速くなり、化学分離の迅速化を十分に期待できる結果となった。

口頭

繊維表層部に吸着させた$$^{90}$$Srの直接$$beta$$線測定; 放射線グラフト重合技術により18-crown 6-ether誘導体を担持したSr吸着繊維の作製

堀田 拓摩; 浅井 志保; 今田 未来; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 北辻 章浩

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所事故により発生した汚染水中の$$^{90}$$Srの迅速分析が求められている。しかしながら、従来の$$^{90}$$Sr分析では、Sr分離, Y分離という2段階の$$beta$$線測定前処理分離操作を要する。そのため、一連の$$^{90}$$Sr分析におよそ1ヶ月かかる。そこで本研究では、前処理分離操作を効率化することを目的とし、Sr分離操作だけで前処理分離操作を完了できるSr吸着繊維の作製を目指した。作製したSr吸着繊維のSr吸着容量およびSr選択性について検討した。その結果、Sr Resinに比べ比表面積が1000倍小さいにも関わらず、Sr吸着繊維は同等のSr吸着容量を有した。このことは、Sr Resinより1000倍高い密度で繊維表面へSrを濃縮できたと考えられる。また、選択性については、共存するCs, YからSrを高い選択性で分離できた。このことは、18-crown 6-ether誘導体のSr選択性は、疎水性相互作用により担持しても性質が変化せず、安定し選択して分離できていると考えられる。これらのことから、Sr吸着繊維が$$^{90}$$Srの直接$$beta$$線測定に必要な吸着容量と選択性を有することを確認した。

口頭

同位体希釈質量分析のための$$^{91}$$Zr濃縮同位体標準液の調製

今田 未来; 浅井 志保; 半澤 有希子; 間柄 正明

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の安全かつ合理的な処分の実現には廃棄物中に含まれる放射性核種のインベントリを正確に把握することが重要である。我々はインベントリ評価の信頼性を実測値により検証することを目的とし、処分安全評価上重要な長半減期核種$$^{93}$$Zrの分析法を開発し同位体希釈誘導結合プラズマ質量分析法(ID-ICP-MS)を用いて定量することとした。その際スパイクとする濃縮同位体標準液が必要となるため、金属$$^{91}$$Zr濃縮同位体標準($$^{91}$$Zr標準)を溶解して調製することとした。金属ZrはHFには溶解することが知られているが、HFはガラス腐食性かつ強い毒性を有し、装置内部のガラス製品や人体に影響を及ぼすことから使用量を抑え、操作を簡便にすることが望ましい。そこで、まず金属Zr標準チップを用いて金属Zr溶解法を検討した。その結果から得られた最適な溶解条件で$$^{91}$$Zr標準を溶解し、$$^{91}$$Zr標準液を調製した。$$^{91}$$Zr標準液の濃度決定にID-ICP-MSを用いることにより、信頼性の高い値を得ることができた。

口頭

Sr-90分析の迅速化を目的としたクラウンエーテル誘導体担持Sr吸着繊維の作製

今田 未来; 浅井 志保; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 間柄 正明

no journal, , 

$$^{90}$$Sr分析の現行法で採用されている$$beta$$線測定は、共存$$beta$$線放出核種を全て分離する必要があり、測定前処理操作の煩雑さが課題となっている。操作時間の短縮には迅速分離可能なSr吸着材料の使用が有効である。グラフト重合法を応用した吸着材料は、グラフト鎖中の吸着サイトに目的イオンが効率よく接触でき、迅速分離に理想的な構造をもつ。本研究では、測定方法に応じて自由に成形できる「繊維」に着目し、疎水性のグラフト鎖を繊維表面に結合させ、疎水性相互作用を利用してグラフト鎖間にSr$$^{2+}$$抽出剤dicyclohexano-18-crown-6(DC18C6)を高密度に担持することにより分離の迅速化を試みた。まず、疎水性向上のためにグラフト鎖にalkylamino基を導入し、その導入量とalkyl炭素数を調整してDC18C6高密度担持に最適な条件を検討した。アルキル炭素鎖数を18、導入量を0.8mmol/gとした繊維では担持量が最大となり、高密度担持に最適であることが示された。また、得られた繊維の抽出剤担持密度は、市販のSr吸着材料と同程度であったことから、実用上十分なSr吸着容量を期待できる。

口頭

グラフト重合法により作製した小型陰イオン交換フィルタのZr分離性能評価と使用済燃料中Zr-93分析への適用

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

no journal, , 

使用済燃料や高レベル放射性廃棄物(HLW)中に存在する長寿命核種$$^{93}$$Zrは、HLW処分における長期安全性評価対象核種の1つであり、その放射能量の正確な積算が必要とされている。しかしながら、分析実績が希少であり、実測データ蓄積のためには効率的な分析法整備が不可欠である。我々は、透水性に優れた多孔性フィルタの細孔表面に、陰イオン交換基を高密度に結合することによって高吸着容量・迅速処理を実現する小型分離カートリッジを作製し、その分離性能を実証してきた。本研究では、このカートリッジをICP-MSによる$$^{93}$$Zr測定前処理に適用するため、模擬試料を用いて、Zrおよび共存元素の溶出プロファイルを作成し、測定妨害核種($$^{93}$$Nb, $$^{93}$$Mo等)を除去するための分離条件を決定した。さらに、作製したカートリッジを使用済燃料溶解液中のZr分離に適用したところ、Zrは共存元素から効率よく分離され、共存元素の干渉を受けることなく正確に測定できた。ICP-MS測定結果から算出した試料中$$^{93}$$Zr含有量は、98.2$$pm$$5.1ngとなり、理論計算結果に概ね一致した。

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