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Determination of Zr and Mo isotopes in spent nuclear fuel solution by isotope dilution inductively coupled plasma mass spectrometry for validation of calculated values

燃焼計算値の確認を目的とした使用済み燃料中ジルコニウムおよびモリブデンの同位体希釈質量分析

浅井 志保; 半澤 有希子  ; 今田 未来; 鈴木 大輔   ; 間柄 正明  ; 木村 貴海 

Asai, Shiho; Hanzawa, Yukiko; Konda, Miki; Suzuki, Daisuke; Magara, Masaaki; Kimura, Takaumi

長寿命核種$$^{93}$$Zrおよび$$^{93}$$Moは、使用済燃料中に存在するジルコニウムおよびモリブデンの同位体であり、高レベル放射性廃棄物の長期的な安全性を評価する観点から、廃棄物中存在量を推算する必要がある。本研究では、ICP-MSを用いた同位体希釈質量分析法によって、使用済み燃料中に存在するジルコニウムおよびモリブデンの全同位体を定量した。分析試料は、国内PWRで使用された燃焼度51GWd/tのUO$$_{2}$$燃料を用いた。$$^{90}$$Zr, $$^{91}$$Zr, $$^{92}$$Zr, $$^{93}$$Zr, $$^{94}$$Zrおよび$$^{96}$$Zr実測濃度は、ORIGEN2が与える予測値とよく一致した。しかしながらモリブデンについては、それぞれの同位体存在度は予測値と一致したものの、濃度は予測値より約30%少ない結果となった。したがって、一部のモリブデンは不溶解残渣中に存在していることが示唆された。

Isotopes of Zr and Mo including both radio and stable isotopes can be found in spent nuclear fuel. Of these isotopes, $$^{93}$$Zr and $$^{93}$$Mo which have long half-lives of 1.61 $$times$$ 10$$^{6}$$ y and 4 $$times$$ 10$$^{3}$$ y, respectively, are of great importance from the viewpoint of managing high-level radioactive wastes in a long-term basis. In this study, contents of Zr and Mo isotopes in spent nuclear fuel solution were determined by isotope dilution inductively coupled plasma mass spectrometry. The sample solution was prepared by dissolving a Japanese PWR irradiated UO$$_{2}$$ fuel with a burnup of 51 GWd/t. The measured contents of $$^{90}$$Zr, $$^{91}$$Zr, $$^{92}$$Zr, $$^{93}$$Zr, $$^{94}$$Zr, and $$^{96}$$Zr in the sample were agreed well with the predicted values obtained through a burnup calculation code ORIGEN2. For Mo, the contents in the sample were approximately 30% less than the predicted values, indicating that part of Mo exists in the insoluble residue.

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