Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
木名瀨 暁理; 後藤 勝則*; 青野 竜士; 今田 未来; 佐藤 義行; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕
JAEA-Data/Code 2024-004, 60 Pages, 2024/07
JAEA-Data-Code-2024-004.pdf:2.05MB
日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的にトレンチとピットに分けて浅地中処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内に保管されているJRR-2、JRR-3から発生した放射性廃棄物及び保管廃棄施設・Lに保管されている圧縮体より分析試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和4年度に取得した20核種(
H、
C、
Cl、
Co、
Ni、
Sr、
Nb、
Tc、
Ag、
I、
Cs、
Eu、
Eu、
U、
U、Pu、
Pu、
Pu、
Am、
Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。
飛田 実*; 後藤 勝則*; 大森 剛*; 大曽根 理*; 原賀 智子; 青野 竜士; 今田 未来; 土田 大貴; 水飼 秋菜; 石森 健一郎
JAEA-Data/Code 2023-011, 32 Pages, 2023/11
JAEA-Data-Code-2023-011.pdf:0.93MB
日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的にトレンチとピットに分けて浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、JRR-3、JRR-4及び再処理特別研究棟から発生した放射性廃棄物よりコンクリートを試料として採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和3年度から令和4年度に取得した23核種(H、C、Cl、
Ca、Co、Ni、Sr、Nb、
Ag、Cs、
Ba、Eu、Eu、
Ho、U、
U、U、Pu、Pu、Pu、Am、
Am、Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価法検討のための基礎資料としてまとめたものである。
青野 竜士; 水飼 秋菜; 土田 大貴; 今田 未来; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕
JAEA-Data/Code 2023-002, 81 Pages, 2023/05
JAEA-Data-Code-2023-002.pdf:3.0MB
日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的にトレンチとピットに分けて浅地中処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内に保管されているJRR-2、JRR-3及びホットラボから発生した放射性廃棄物より分析試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和2年度に取得した20核種(H、C、Cl、Co、Ni、Sr、Nb、Tc、Ag、I、Cs、Eu、Eu、U、U、Pu、Pu、Pu、Am、Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。
飛田 実*; 今田 未来; 大森 剛*; 生天目 勉*; 鬼澤 崇*; 黒澤 勝昭*; 原賀 智子; 青野 竜士; 水飼 秋菜; 土田 大貴; et al.
JAEA-Data/Code 2022-007, 40 Pages, 2022/11
JAEA-Data-Code-2022-007.pdf:1.99MB
日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、JRR-3、JRR-4及び再処理特別研究棟から発生した放射性廃棄物よりコンクリート、焼却灰、セラミックフィルタ及び耐火レンガを試料として採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和2年度から令和3年度に取得した24核種(H、C、Cl、Ca、Co、Ni、Sr、Nb、Tc、Ag、I、Cs、Ba、Eu、Eu、Ho、U、U、Pu、Pu、Pu、Am、Am、Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価法検討のための基礎資料としてまとめたものである。
Sr分析の実現に向けた検討堀田 拓摩; 浅井 志保*; 今田 未来; 松枝 誠; 半澤 有希子; 北辻 章浩
分析化学, 69(10/11), p.619 - 626, 2020/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)Sr分析の迅速な前処理分離を可能とするため、基材表層部へ吸着層を形成可能な放射線乳化グラフト重合法により、Sr吸着性を示す18-クラウン-6エーテル誘導体を担持したSr分離用吸着繊維を開発した。常温で液体のSr吸着分子を繊維表面に担持させることにより、前報で作製したSr分離材料と比較してSr吸着容量が大幅に向上した。このSr吸着繊維の平衡吸着容量は、同一のSr吸着分子を含浸する市販の粒子状のSr分離材料(Sr Resin)と比較しても遜色なかった。また、Sr吸着分子の本来の金属イオン選択性は維持されていた。この吸着繊維を用いた簡易的なSr分析法を考案し、Srの吸着性能を評価したところ、Srの吸着操作から測定までを約1時間で完了することが可能であった。
Zr determination with isotope dilution ICP-MS浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*
Talanta, 185, p.98 - 105, 2018/08
被引用回数：9 パーセンタイル：29.39(Chemistry, Analytical)放射性廃棄物処分場における長寿命核分裂生成物(LLFP)の被ばくリスクを評価するためには、LLFPの分析が不可欠である。本研究では、マイクロ陰イオン交換カートリッジ(TEDAカートリッジ)を用い使用済燃料溶解液からZrを分離してLLFPの一つであるZrの存在量をICP-MSで定量した。TEDAカートリッジは、同等の分離に必要な従来分離材料(陰イオン交換樹脂)の1/10以下の体積(0.08cm)であっても優れたZr分離性能を維持し、使用済燃料中のほぼ全ての共存元素を迅速に除去できることを確認した。また、従来材料の約10倍の流速で処理が可能であるため、1.2分で分離が完了した。得られたZr定量値は、実測値による検証実績がなかった燃焼計算コードORIGEN2の正しさを実証する結果となり、ORIGEN2の信頼性も確認できた。
Sr分析用吸着繊維の作製堀田 拓摩; 浅井 志保; 今田 未来; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 北辻 章浩
分析化学, 66(3), p.189 - 193, 2017/03
被引用回数：1 パーセンタイル：3.24(Chemistry, Analytical)放射性ストロンチウム(Sr)分析の迅速化のため、放射線エマルショングラフト重合法によりSr分析用分離材料を作製した。最初に、直径13
mのポリエチレン繊維を基材として、エポキシ基を有したビニルモノマーであるメタクリル酸グリシジル(GMA)を繊維表層部にエマルジョングラフト重合した。次に、得られた繊維の表層部に疎水場を構築するため、オクタデシルアミンをエポキシ開環反応により導入した。最後に、疎水性相互作用によりSr
の抽出剤である18-クラウン-6-エーテル誘導体を得られた高分子鎖上に担持した。作製したSr分離材料は、市販のSr分離材料(Sr Resin)よりも100倍ほど速い吸着速度を有しており、Sr分析の迅速化に適用可能であることを示した。
佐藤 義行; 青野 竜士; 今田 未来; 田中 究; 上野 隆; 石森 健一郎; 亀尾 裕
Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 13 Pages, 2017/00
福島第一原子力発電所の事故で発生した放射性廃棄物の処理処分方策の検討には、廃棄物に含まれる放射性核種の種類と濃度を把握する必要がある。そのためには、測定が容易な
線放出核種のみならず、
線や
線放出核種に対する放射化学分析を行い、放射能データを蓄積する必要がある。そこで、本研究では1から4号機原子炉建屋の内部及び周辺から採取した瓦礫の詳細な放射化学分析を行った。原子炉建屋内部及び周辺の瓦礫について、Co及びSrの放射能濃度は、Csの放射能濃度と比例関係の傾向にあることがわかった。また、原子炉建屋内部から採取した瓦礫からは、環境濃度レベルのPuが検出された。このPuはPu及び
Puの濃度比から炉内の燃料に由来するものと推定した。
今田 未来; 浅井 志保; 半澤 有希子; 間柄 正明
JAEA-Technology 2015-054, 22 Pages, 2016/03
JAEA-Technology-2015-054.pdf:3.44MB
ICP-MSを用いた同位体希釈質量分析法(IDMS)により、使用済燃料や高レベル放射性廃棄物中に存在する長寿命核種Zr-93を定量するためのスパイクとする標準液を、Zr-91濃縮安定同位体標準(以下、Zr-91標準)を金属の状態で入手し溶解して調製することとした。Zr-91標準を溶解する前に、模擬金属Zr試料を用いて溶解条件を検討した。最適な条件であった3v/v% HF-1 M HNO
混合溶媒0.2mLによってZr-91標準2mgを溶解し、1M HNOを用いて希釈して濃度を約1000g/gとした。市販のZr元素標準液をスパイクとして、ICP-MSを用いたIDMSによりZr-91標準溶解液の濃度を(9.6
1.0)
10
g/gと決定した。定量結果が予測したZr濃度と一致したことから、Zr-91標準溶解液は化学的に安定な状態で存在していること、及びZr-91標準溶解液中の不純物測定結果から不純物の有意な混入がないことを確認した。これらの結果から、調製したZr-91標準溶解液は、Zr-93分析用の濃縮安定同位体標準液として十分な品質を有していることが示された。
Np content in spent nuclear fuel浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*
Analytical Chemistry, 88(6), p.3149 - 3155, 2016/03
被引用回数：8 パーセンタイル：28.13(Chemistry, Analytical)Npは主要な長寿命核種の1つであり、高レベル放射性廃棄物の処分場における長期的な安全性を評価するためにはNpの存在量を定量する必要がある。本研究ではNpのICP-MSによる測定に必要なAm/Np分離を目的として、小型の陰イオン交換ディスクカートリッジを作製した。多孔性のシートの細孔表面に、陰イオン交換性分子であるトリエチレンジアミン(TEDA)を導入した高分子鎖を密に付与し、0.08cmのディスク状にカットして、分離用カートリッジとした(TEDAカートリッジ)。得られたカートリッジの性能を評価するため、使用済燃料中のNp分析に適用したところ、Npの回収率は90.4%となりNpのICP-MS測定に十分な値となった。また、市販の陰イオン交換樹脂カラムと性能を比較した結果、TEDAカートリッジの使用によってNpの分離に必要な全工程が約1/4に短縮できることがわかった。
Np分析浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*
no journal, ,
Npは、使用済燃料や高レベル放射性廃棄物(HLW)中に存在する長半減期の線放出核種であり、長期にわたって公衆被ばく線量に寄与すると推定されている。したがってHLW中Np存在量(インベントリ)を実測値に基づいて積算する必要があり、迅速かつ確実なNp分析法開発が望まれている。本研究では、グラフト重合法によって陰イオン交換性を付加した高透水性高分子フィルタを作製して化学分離用小型カートリッジに加工し、使用済燃料中に含まれるNpの測定前処理分離に適用した。Am標準を添加した使用済燃料溶解液をカートリッジに透過させたところ、吸着・洗浄操作中にNpが溶出せずフィルタに安定して保持されることを確認できた。また、迅速にAmがフィルタ内から溶出除去されたため、イオン交換樹脂カラム等を用いる従来法で問題となる、Am洗浄操作中のAmからのNpの生成を無視でき、新たに生成したNpが加算されることなく正しい回収率(90%)を算出できた。さらに、ICP-MSによるNp測定結果は、ORIGEN2計算結果と不確かさの範囲内で一致し、カートリッジによって測定妨害成分が除去されたことを実証できた。
Zr濃縮同位体標準液の調製今田 未来; 浅井 志保; 半澤 有希子; 間柄 正明
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の安全かつ合理的な処分の実現には廃棄物中に含まれる放射性核種のインベントリを正確に把握することが重要である。我々はインベントリ評価の信頼性を実測値により検証することを目的とし、処分安全評価上重要な長半減期核種Zrの分析法を開発し同位体希釈誘導結合プラズマ質量分析法(ID-ICP-MS)を用いて定量することとした。その際スパイクとする濃縮同位体標準液が必要となるため、金属Zr濃縮同位体標準(Zr標準)を溶解して調製することとした。金属ZrはHFには溶解することが知られているが、HFはガラス腐食性かつ強い毒性を有し、装置内部のガラス製品や人体に影響を及ぼすことから使用量を抑え、操作を簡便にすることが望ましい。そこで、まず金属Zr標準チップを用いて金属Zr溶解法を検討した。その結果から得られた最適な溶解条件でZr標準を溶解し、Zr標準液を調製した。Zr標準液の濃度決定にID-ICP-MSを用いることにより、信頼性の高い値を得ることができた。
浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海
no journal, ,
長寿命核種ZrおよびMoは、使用済燃料中に存在するジルコニウムおよびモリブデンの同位体であり、高レベル放射性廃棄物の長期的な安全性を評価する観点から、廃棄物中存在量を推算する必要がある。本研究では、ICP-MSを用いた同位体希釈質量分析法によって、使用済み燃料中に存在するジルコニウムおよびモリブデンの全同位体を定量した。分析試料は、国内PWRで使用された燃焼度51GWd/tのUO
燃料を用いた。Zr, Zr, 
Zr, Zr, Zrおよび
Zr実測濃度は、ORIGEN2が与える予測値とよく一致した。しかしながらモリブデンについては、それぞれの同位体存在度は予測値と一致したものの、濃度は予測値より約30%少ない結果となった。したがって、一部のモリブデンは不溶解残渣中に存在していることが示唆された。
Srの直接線測定; 放射線グラフト重合技術により18-crown 6-ether誘導体を担持したSr吸着繊維の作製堀田 拓摩; 浅井 志保; 今田 未来; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 北辻 章浩
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所事故により発生した汚染水中のSrの迅速分析が求められている。しかしながら、従来のSr分析では、Sr分離, Y分離という2段階の線測定前処理分離操作を要する。そのため、一連のSr分析におよそ1ヶ月かかる。そこで本研究では、前処理分離操作を効率化することを目的とし、Sr分離操作だけで前処理分離操作を完了できるSr吸着繊維の作製を目指した。作製したSr吸着繊維のSr吸着容量およびSr選択性について検討した。その結果、Sr Resinに比べ比表面積が1000倍小さいにも関わらず、Sr吸着繊維は同等のSr吸着容量を有した。このことは、Sr Resinより1000倍高い密度で繊維表面へSrを濃縮できたと考えられる。また、選択性については、共存するCs, YからSrを高い選択性で分離できた。このことは、18-crown 6-ether誘導体のSr選択性は、疎水性相互作用により担持しても性質が変化せず、安定し選択して分離できていると考えられる。これらのことから、Sr吸着繊維がSrの直接線測定に必要な吸着容量と選択性を有することを確認した。
青野 竜士; 佐藤 義行; 今田 未来; 田中 究; 上野 隆; 石森 健一郎; 亀尾 裕
no journal, ,
福島第一原子力発電所の事故で発生した瓦礫等の処分を行うためには、その中に含まれる放射性核種の種類と濃度を評価する必要がある。原子炉建屋で採取された瓦礫の放射化学分析を行った結果、
H, C, Co, Ni, 
Se, Sr, Tc, I, Cs, Eu, 
Pu, Am, Cmが検出され、CsとCo, Sr, Puの放射能濃度には相関があることがわかった。また、1号機原子炉建屋の1階と5階の瓦礫について、Csに対するCo, Sr, Puの放射能濃度比が類似していることがわかった。これらの放射能濃度比は、原子炉建屋内のサンプリング場所によらず、比較的一定であることが示唆された。このようなデータを蓄積し、処理・処分方策への活用に繋げていく。
Srのその場分析のためのクラウンエーテル誘導体担持繊維の開発; 安全なSr吸着操作のための硝酸使用量低減化の検討今田 未来; 堀田 拓摩; 浅井 志保; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 石森 健一郎; 亀尾 裕
no journal, ,
Srの従来の放射能分析は、Yとの放射平衡待ちが必要で、緊急時の対応が難しいという課題があった。そこで我々は、Sr分析の迅速化を目的としてSrに対して高い選択性を有するクラウンエーテル誘導体を担持したSr吸着繊維を開発した。これまでの検討では、試料溶液の液性はSr吸着率が最大となるHNO
8Mとしていたが、劇物でない安全な試薬を用いて吸着を行うために、毒劇物でないNaNO溶液を使用し、HNO使用量の低減化を検討した。その結果、HNO濃度が高い方がSr吸着率は高いが、HNOが0Mであっても吸着率は65%とHNOが8Mのときの約7割であり、HNOの代替としてNaNOを試料採取現場での安全なSr吸着操作に使用できることが分かった。
堀田 拓摩; 浅井 志保; 今田 未来; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 北辻 章浩
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所事故により発生した汚染水から、告示濃度限度(30Bq/L)を大きく上回る高濃度のSrが検出されている。しかしながら、現状ではSrの分析に長時間を要し、迅速な汚染状況の把握が困難であることが課題となっている。これまで、放射性Csの迅速回収を目的としたCs吸着繊維が放射線グラフト重合技術に基づき作製され、実用化されている。Cs吸着繊維は、繊維表面に付与した高分子鎖にCs吸着物質が高密度に担持され、効率よくCsを吸着できる。本研究ではSr分析に不可欠な化学分離の効率化を目的として、この技術をSr吸着に応用することにより、Srを選択捕捉する分子ジシクロヘキサノ-18-クラウン-6(DCH18C6)を担持したSr吸着繊維を作製した。DCH18C6は、グラフト重合によって繊維表面に付与した高分子鎖が形成する疎水相に疎水性相互作用によって担持した。作製したSr吸着繊維のSr吸着容量は、既存材料の約半分程度であったが、吸着平衡に達するまでの時間は約10秒と既存材料に比べて約180倍速くなり、化学分離の迅速化を十分に期待できる結果となった。
浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海
no journal, ,
使用済燃料中にはUの核分裂によって生成した様々なZr同位体が存在する。そのうちZrは、半減期が150万年と極めて長く、長期にわたって環境に影響を及ぼす可能性がある。したがって、分析値に基づくZr放射能の推算が、放射性廃棄物の処分安全評価には不可欠となっている。Zrの定量には、高感度同位体測定が可能な質量分析計ICP-MSが有効である。本研究では、ICP-MSの測定前処理条件と定量条件を最適化することによって、簡便かつ確実な分析方法を提案することを目的とした。測定前処理については、1回の陰イオン交換操作によって、測定妨害元素(Sr, Nb, Mo等)、放射性核種を含む元素(Cs, Ba, Pu等)、および主成分Uを全て除去できる条件を見出した。また、天然Zr元素を既知量添加した試料におけるZr/Zrと試料中Zr /Zrの測定値の比較からZr濃度を簡便に算出する手法を適用し、使用済燃料中Zrの正確な測定値を得た。
浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*
no journal, ,
使用済燃料や高レベル放射性廃棄物(HLW)中に存在する長寿命核種Zrは、HLW処分における長期安全性評価対象核種の1つであり、その放射能量の正確な積算が必要とされている。しかしながら、分析実績が希少であり、実測データ蓄積のためには効率的な分析法整備が不可欠である。我々は、透水性に優れた多孔性フィルタの細孔表面に、陰イオン交換基を高密度に結合することによって高吸着容量・迅速処理を実現する小型分離カートリッジを作製し、その分離性能を実証してきた。本研究では、このカートリッジをICP-MSによるZr測定前処理に適用するため、模擬試料を用いて、Zrおよび共存元素の溶出プロファイルを作成し、測定妨害核種(Nb, Mo等)を除去するための分離条件を決定した。さらに、作製したカートリッジを使用済燃料溶解液中のZr分離に適用したところ、Zrは共存元素から効率よく分離され、共存元素の干渉を受けることなく正確に測定できた。ICP-MS測定結果から算出した試料中Zr含有量は、98.25.1ngとなり、理論計算結果に概ね一致した。
Srその場分析法の開発今田 未来; 堀田 拓摩; 浅井 志保; 松枝 誠; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 亀尾 裕
no journal, ,
福島第一原子力発電所では、海水・地下ドレン水等に含まれる放射性核種のモニタリングが行われている。その中でもSrの放射能分析は煩雑で長時間を要する分析前処理が必要となるため、簡易・迅速化が達成できれば、より効率的なデータの取得が可能となる。これまで我々は、Sr分析の前処理を容易にするためにSr吸着繊維を作製してきた。本繊維は、グラフト重合を用いて付与した高分子鎖により繊維表面の疎水性を向上させ、疎水性相互作用によってSr吸着剤である18-クラウン-6-エーテル誘導体を担持している。本研究では、Srを吸着した繊維の(1)サーベイメータを用いた線測定、(2)液体シンチレーションカウンタを用いたYのチェレンコフ光測定の2つの測定法への適用を検討した。Srの正確な定量のためには、繊維による線の自己吸収やチェレンコフ光の遮蔽を考慮し、測定試料を作製する必要があることがわかった。
