ICP-MSによる使用済燃料中ジルコニウム同位体の定量

Determination of Zr isotopes in spent nuclear fuel with ICP-MS

浅井 志保; 半澤 有希子  ; 今田 未来; 鈴木 大輔   ; 間柄 正明  ; 木村 貴海 

Asai, Shiho; Hanzawa, Yukiko; Konda, Miki; Suzuki, Daisuke; Magara, Masaaki; Kimura, Takaumi

使用済燃料中にはUの核分裂によって生成した様々なZr同位体が存在する。そのうちZrは、半減期が150万年と極めて長く、長期にわたって環境に影響を及ぼす可能性がある。したがって、分析値に基づくZr放射能の推算が、放射性廃棄物の処分安全評価には不可欠となっている。Zrの定量には、高感度同位体測定が可能な質量分析計ICP-MSが有効である。本研究では、ICP-MSの測定前処理条件と定量条件を最適化することによって、簡便かつ確実な分析方法を提案することを目的とした。測定前処理については、1回の陰イオン交換操作によって、測定妨害元素(Sr, Nb, Mo等)、放射性核種を含む元素(Cs, Ba, Pu等)、および主成分Uを全て除去できる条件を見出した。また、天然Zr元素を既知量添加した試料におけるZr/Zrと試料中Zr /Zrの測定値の比較からZr濃度を簡便に算出する手法を適用し、使用済燃料中Zrの正確な測定値を得た。

Various Zr isotopes generated by U fission are found in spent fuel and HLW. Among them, Zr which has a long half-life of 1.510y has a potential to contribute to radiation dose over an extended period of time after the implementation of HLW disposal. The inventory estimation of Zr in HLW confirmed by measured data is the key to realize a safe and cost-efficient disposal. In this study, a simple and robust analytical technique for the determination of Zr based on ion-exchange chromatography combined with ICP-MS was developed. Interference-free measurement was achieved by a single anion-exchange step, removing Sr, Nb, and Mo which would cause spectral interferences. Additionally, major component U and radioactive components, such as Cs, Ba, and Pu, were also removed concurrently. Concentration of Zr was readily calculated with measured isotope ratios of Zr/Zr in the sample and natural Zr-spiked sample with sufficient accuracy.