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ICP-MSによる使用済燃料中ジルコニウム同位体の定量

Determination of Zr isotopes in spent nuclear fuel with ICP-MS

浅井 志保; 半澤 有希子  ; 今田 未来; 鈴木 大輔   ; 間柄 正明  ; 木村 貴海 

Asai, Shiho; Hanzawa, Yukiko; Konda, Miki; Suzuki, Daisuke; Magara, Masaaki; Kimura, Takaumi

使用済燃料中にはUの核分裂によって生成した様々なZr同位体が存在する。そのうち$$^{93}$$Zrは、半減期が150万年と極めて長く、長期にわたって環境に影響を及ぼす可能性がある。したがって、分析値に基づく$$^{93}$$Zr放射能の推算が、放射性廃棄物の処分安全評価には不可欠となっている。$$^{93}$$Zrの定量には、高感度同位体測定が可能な質量分析計ICP-MSが有効である。本研究では、ICP-MSの測定前処理条件と定量条件を最適化することによって、簡便かつ確実な分析方法を提案することを目的とした。測定前処理については、1回の陰イオン交換操作によって、測定妨害元素(Sr, Nb, Mo等)、放射性核種を含む元素(Cs, Ba, Pu等)、および主成分Uを全て除去できる条件を見出した。また、天然Zr元素を既知量添加した試料における$$^{93}$$Zr/$$^{91}$$Zrと試料中$$^{93}$$Zr /$$^{91}$$Zrの測定値の比較から$$^{93}$$Zr濃度を簡便に算出する手法を適用し、使用済燃料中$$^{93}$$Zrの正確な測定値を得た。

Various Zr isotopes generated by U fission are found in spent fuel and HLW. Among them, $$^{93}$$Zr which has a long half-life of 1.5$$times$$10$$^{6}$$y has a potential to contribute to radiation dose over an extended period of time after the implementation of HLW disposal. The inventory estimation of $$^{93}$$Zr in HLW confirmed by measured data is the key to realize a safe and cost-efficient disposal. In this study, a simple and robust analytical technique for the determination of $$^{93}$$Zr based on ion-exchange chromatography combined with ICP-MS was developed. Interference-free measurement was achieved by a single anion-exchange step, removing Sr, Nb, and Mo which would cause spectral interferences. Additionally, major component U and radioactive components, such as Cs, Ba, and Pu, were also removed concurrently. Concentration of $$^{93}$$Zr was readily calculated with measured isotope ratios of $$^{93}$$Zr/$$^{91}$$Zr in the sample and natural Zr-spiked sample with sufficient accuracy.

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