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論文

Sewage sludge ash contaminated with radiocesium; Solidification with alkaline-reacted metakaolinite (geopolymer) and Portland cement

香西 直文; 佐藤 淳也; 大杉 武史; 下山 巖; 関根 由莉奈; 坂本 文徳; 大貫 敏彦

Journal of Hazardous Materials, 416, p.125965_1 - 125965_9, 2021/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Engineering, Environmental)

Radiocesium-bearing SSA was solidified in geopolymer (GP) and ordinary Portland cement (OPC) and the characteristics of the solidified bodies were investigated by various aspects including mechanical strength, transformation of SSA components during solidification, and radiocesium confinement ability by leaching test. After static leaching test at $$^{60}$$C, $$^{137}$$Cs was hardly leached out from the GP-solidified bodies containing SSA at 30 wt% to ultrapure water ($$<$$ 0.1%), whereas more than 30% $$^{137}$$Cs was leached from the OPC-solidified bodies containing SSA at 30 wt%. GP is far superior to OPC for solidifying radiocesium-bearing SSA.

論文

低Si/Al比アルミノシリケート硬化体の作製に向けたSi-Alゲルの合成

佐藤 淳也; 塩田 憲司*; 高岡 昌輝*

材料, 70(5), p.406 - 411, 2021/05

アルミノシリケート硬化体は、構造中に有害元素や放射性核種を固定化する特性を有する無機固化材である。本研究では、元素の固定化性能の向上が期待される低Si/Alモル比のアルミノシリケート硬化体を作製するため、化学試薬からSi/Alモル比が0.5の原料を合成することを試みた。作製したSi-Alゲルの化学組成を分析した結果、Si/Alモル比は0.5となり、不純物が少ない非晶質性の材料を合成できた。Si-Alゲルを用いて作製したアルミノシリケート硬化体は5 MPa以上の一軸圧縮強度を示し、Si-Alゲルがアルミノシリケート硬化体の原料として利用可能であることを確認した。Si/Alモル比が1.25のアルミノシリケート硬化体は、緻密な表面構造を有しており、すべての試料中で一軸圧縮強度が最も高くなった。

論文

放射性気体廃棄物中のトリチウム捕集に用いる疎水性パラジウム触媒の酸化性能評価

古谷 美紗; 米谷 達成; 中川 雅博; 上野 有美; 佐藤 淳也; 岩井 保則*

保健物理(インターネット), 55(2), p.97 - 101, 2020/06

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所では、放射性気体廃棄物中に存在するトリチウムガス(HT)をトリチウム水蒸気(HTO)に酸化するため、酸化触媒を600$$^{circ}$$Cに加熱して使用している。本研究では、酸化触媒の加熱温度を低下させ、より安全な$$^{3}$$Hモニタリング手法を確立することを目的として、疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒, CuO触媒、及びPt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$触媒の異なる温度条件下における水素ガスに対する酸化効率を検証した。その結果、疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒及びPt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$触媒の水素に対する酸化性能はCuO触媒と比較して優れており、25$$^{circ}$$Cの室内温度条件下においても水素を十分に酸化する能力があることが明らかとなり、$$^{3}$$Hモニタリングにおける安全性の向上が期待できる。

論文

Stabilization of lead with amorphous solids synthesized from aluminosilicate gel

佐藤 淳也; 塩田 憲司*; 高岡 昌輝*

Journal of Hazardous Materials, 385, p.121109_1 - 121109_9, 2020/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:65.89(Engineering, Environmental)

アルミノシリケート硬化体は、有害な重金属を構造中に固定化することが報告されているが、固定化のメカニズムは未だ不明瞭である。この原因は、アルミノシリケート硬化体を構成する、結晶相及び非晶質相への各相への鉛の取り込まれ方を分けて評価できていないためである。そのため本研究では、アルミノシリケート硬化体の非晶質相に着目し、鉛の固定化のメカニズムを調査した。試薬から合成したSi-Alゲルを材料として、鉛の添加量を変えたアルミノシリケート硬化体を作製した。ラマン分光分析の結果、鉛の添加量に伴い、Si-O振動に由来するバンドが低波数側へシフトした。このラマンシフトは、鉛とSi-O由来の酸素が共有結合していることを示唆した。加えて、逐次抽出法の結果から、硬化体に加えた鉛のうち75-90%の鉛が難溶性であることを示した。これらの結果から、アルミノシリケート硬化体の非晶質相への鉛の固定化は、主に非晶質相との共有結合によることが示唆された。

論文

Investigation of hydrogen gas generation by radiolysis for cement-solidified products of used adsorbents for water decontamination

佐藤 淳也; 菊地 博*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 松島 怜達; 佐藤 史紀; 小島 順二; 中澤 修

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 62, 2018/03

福島第一原子力発電所における多核種除去設備から発生している廃吸着材は、多量の放射性核種を含有しており、処分のために発生した固化体への放射線影響が懸念されている。本件は、廃吸着材の模擬物をセメント固化した試料において放射線分解によって発生する水素ガス量の調査を目的として実施した。チタン酸塩, 酸化チタン, フェロシアン化物, キレート樹脂及び樹脂系吸着材を対象として、セメント固化材(普通ポルトランドセメント及び高炉スラグセメント)を用いて固化試料を作製した。量子科学技術研究開発機構高崎量子応用研究所のコバルト照射施設を利用して$$gamma$$線の照射試験を行い、セメント固化試料からの水素ガス発生を調査した。試験の結果、セメント固化試料から発生した水素ガス量を求め、水素ガス発生のG値を算出することができた。

論文

Development of U and Pu co-processing process; Demonstration of U, Pu and Np Co-recovery with centrifugal contactors

工藤 淳也; 倉林 和啓; 柳橋 太; 佐々木 俊一; 佐藤 武彦; 藤本 郁夫; 大部 智行

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04

コプロセッシング法とは、プロセス内で常にPuにUを同伴させて共回収を行うことにより核拡散抵抗性を向上させた、将来の再処理施設の抽出法である。Npはマイナーアクチノイドのひとつであり、半減期が長く、トリブチルリン酸(TBP)への抽出性を有する。Npを回収することで高放射性廃液の有害度が低減できるため、U及びPuに加えNpを共回収するフローシートの開発を実施した。本プロセス開発では、軽水炉、軽水炉-MOX及び高速炉から発生する使用済み燃料に対応するため、Pu含有率の異なる溶解液に対して、製品のPu/U比を一定で回収する、1サイクルフローシートの開発を目指している。我々は、分配サイクルを対象に、Pu含有率1%, 3%及び5%の装荷溶媒を小型の還流型遠心抽出器で試験した。試験の結果、Npの還元剤に硝酸ヒドロキシルアミン(HAN)を使用することで、U, Pu及びNpの共回収を達成した。これにより、開発したU, Pu, Np共回収フローシートの技術的成立性を確認した。

論文

The Hydrogen gas generation by electron-beam irradiation from ALPS adsorbents solidified by several inorganic materials

佐藤 淳也; 鈴木 眞司*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 目黒 義弘; 中澤 修

QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 87, 2017/03

福島第一原子力発電所における汚染水処理に伴い、多核種除去設備(以下、ALPS)から発生する廃吸着材は$$beta$$線放出核種を含む多量の放射性核種を含有しており、処分のため作製する固化体への放射線影響が懸念されている。したがって、処分時の安全性の観点から、固化体中の水の放射線分解による水素ガスの発生を評価しておくことが重要である。本件では、ケイチタン酸塩とSb吸着材の模擬物を対象に、無機固型化材(普通ポルトランドセメント(OPC),高炉スラグセメント(BB)及びジオポリマー(GP))を用いて固化試料を作製し、$$beta$$線を模擬した電子線照射を行い、水素ガスの発生量を調査した。結果、模擬廃棄物の種類が電子線照射時の水素ガス発生量に影響を与えていることが示唆された。

論文

The Hydrogen gas generation by gamma-ray irradiation from ALPS adsorbents solidified by several inorganic materials

佐藤 淳也; 鈴木 眞司*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 目黒 義弘; 中澤 修

QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 88, 2017/03

福島第一原子力発電所における多核種除去設備(以下、ALPS)から発生している廃吸着材は、多量の放射性核種を含有しており、処分のために発生した固化体への放射線影響が懸念されている。本件では、ケイチタン酸塩及びSb吸着材の模擬物を対象に、無機固型化材(普通ポルトランドセメント(OPC),高炉スラグセメント(BB)及びジオポリマー(GP))を用いて固化試料を作製し、$$gamma$$線の照射試験を行い、水素ガス発生のG値及び固化試料の含水率を調査した。結果、固化した模擬廃棄物の違いによるG値への影響が観察された。このことから、廃棄物に含まれる構成成分が固化試料の水素ガスの発生に寄与していることが示された。

論文

Approaches of selection of adequate conditioning methods for various radioactive wastes in Fukushima Daiichi NPS

目黒 義弘; 中川 明憲; 加藤 潤; 佐藤 淳也; 中澤 修; 芦田 敬

Proceedings of International Conference on the Safety of Radioactive Waste Management (Internet), p.139_1 - 139_4, 2016/11

福島第一原子力発電所の廃止措置に向けた取り組みにおいては、これまでの日本の商用原子力発電所から発生してきた放射性廃棄物とは、種類, 量, インベントリが異なる様々な放射性廃棄物(事故廃棄物)が発生している。これらの処分に向け、すでに国内外で適用実績を有する廃棄体化技術の、事故廃棄物への適用性を評価する必要がある。われわれは、既存の技術の調査結果、事故廃棄物の分類、模擬廃棄物の既存固化技術による基礎固化試験の結果から、実際に適用可能な廃棄体化技術を選択する手法を検討した。まず技術の適用性を評価するフローの提案、フローにおける各ステップでの評価項目及びその基準を設定した。並行して、13種類の性状の異なる廃棄物の固化試験を実施し、硬化性や得られた固化体の強度、浸出性などの特性を調べた。次いで、基礎試験で得られた基礎試験結果を参考に、廃棄物ごとに評価フローによる固化技術の評価を進めている。本発表では、いくつかの廃棄物に対して試みた評価の結果を示す。

論文

アルカリ活性材料(ジオポリマー)を用いた放射性廃棄物の固化技術の現状

目黒 義弘; 佐藤 淳也

デコミッショニング技報, (54), p.48 - 55, 2016/09

様々な放射性廃棄物、特に、流体状,粉粒体状の廃棄物は、廃棄体容器に固型化する必要があり、これまでに、セメント固化, アスファルト固化, プラスチック固化, ガラス固化などの方法が検討、採用されてきた。近年、セメント材に代わる新しい無機系の固型化材の検討が進んできている。これらはアルカリ活性材と称される固型化材であり、近年ではジオポリマーとして知られている。これら固型化材による固化体は、放射性廃棄物中に含まれる放射性元素や有害な重金属を固化体内に閉じ込め性, 高冷熱耐性, 高薬品耐性などが備わっており、将来有望な固型化材として注目されている。ジオポリマーの放射性廃棄物の固型化材への適用の多くは研究開発段階であるが、実際の放射性廃棄物の固型化に適用されるケースも増えてきている。本報告では、ジオポリマーの原子力分野での研究例や実用例について、特に福島第一原子力発電所において発生している放射性廃棄物への適用例について、簡単に解説する。

論文

放射性気体廃棄物中の$$^{14}$$C捕集に用いる疎水性パラジウム触媒の酸化性能評価

上野 有美; 中川 雅博; 佐藤 淳也; 岩井 保則

保健物理, 51(1), p.7 - 11, 2016/03

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所では、放射性気体廃棄物中の炭素14($$^{14}$$C)を$$^{14}$$CO$$_{2}$$へ酸化し捕集するため、酸化銅(CuO)触媒を600$$^{circ}$$Cに加熱して使用している。我々は、酸化触媒の加熱温度を低下させ、より安全な$$^{14}$$Cモニタリング手法を確立することを目的として、二酸化ケイ素(SiO$$_{2}$$)の表面に疎水化処理を施した疎水性パラジウム二酸化ケイ素(Pd/SiO$$_{2}$$)触媒を新たに開発した。その酸化性能についてCuO触媒,白金アルミナ(Pt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)触媒,パラジウム二酸化ジルコニウム(Pd/ZrO$$_{2}$$)触媒および親水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒と比較を行った。その結果、疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒の酸化性能が最も優れていることが確認できた。現在使用しているCuO触媒を疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒に変更することで、管理区域内で使用する加熱炉の温度を600$$^{circ}$$Cから300$$^{circ}$$Cへ低下させることができ、モニタリングの安全性を向上させることが可能となる。

論文

Expansion control for cementation of incinerated ash

中山 卓也; 鈴木 眞司; 花田 圭司; 富岡 修; 佐藤 淳也; 入澤 啓太; 加藤 潤; 川戸 喜実; 目黒 義弘

Proceedings of 2nd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2014) (CD-ROM), 12 Pages, 2014/06

A method, in which incinerated ash is solidified with a cement material, has been developed to dispose of radioactive incinerated ash waste. A small amount of metallic Al, which was not oxidized in the incineration, existed in the ash. When such ash was kneaded with a cement material and water, H$$_{2}$$ generation began immediately just after the kneading, H$$_{2}$$ bubbles pushed up the kneaded muddy material and an expanded solidified form was obtained. In this study, we tried to control H$$_{2}$$ generation by means of following two methods, one was a method to let metallic Al react prior to the cementation and the other was a method to add an expansion inhibitor that made an oxide film on the surface of metallic Al. The solidified forms prepared using the pre-treated ash and lithium nitrite were not expanded.

論文

RI施設における排気中$$^{14}$$Cモニタリング; 捕集及び酸化方法の比較評価

上野 有美; 小嵐 淳; 岩井 保則; 佐藤 淳也; 高橋 照彦; 澤畠 勝紀; 関田 勉; 小林 誠; 角田 昌彦; 菊地 正光

保健物理, 49(1), p.39 - 44, 2014/03

原子力科学研究所第4研究棟(RI施設)では、排気中の$$^{14}$$Cを1か月間連続で捕集し、施設から大気中へ放出される$$^{14}$$Cのモニタリングを行っている。しかし、CuO触媒を600$$^{circ}$$C以上に加熱する必要があることやモノエタノールアミン(MEA)が毒劇物に指定されていることから、管理区域内でのモニタリング手法として改良の余地が残っている。本試験では、異なる捕集剤を用いた捕集法の比較、使用する捕集剤の量とCO$$_{2}$$捕集効率の関係についての検討、異なる酸化触媒の異なる温度条件下における酸化性能の比較を行った。CO$$_{2}$$捕集剤の検討では、MEAに加えて、Carbo-Sorb Eを評価の対象とした。酸化触媒の検討では、CuO触媒に加えて、Ptアルミナ触媒、Pd/ZrO$$_{2}$$触媒を評価の対象とした。試験の結果、Carbo-Sorb Eはガスの通気による気化量が大きく、1か月の連続捕集には適さず、MEAは1か月間を通して安定したCO$$_{2}$$捕集能力があることが確認できた。各触媒の酸化効率を比較した結果、Pd/ZrO$$_{2}$$触媒のCH$$_{4}$$に対する酸化性能が最も優れており、加熱炉の温度を200$$^{circ}$$C以上下げることができ、モニタリングの安全性を向上できる。

口頭

塩化鉛を含む焼却灰のジオポリマー固化に関する研究

佐藤 淳也; 富岡 修; 目黒 義弘

no journal, , 

放射線防護グローブ等の焼却処理により有害金属である鉛を多量に含む焼却灰が発生しており、これらの安定化処理に向けて、鉛により硬化遅延が生じてしまうセメント以外の固型化材料の検討は必要である。本研究では、メタカオリンを材料とし、塩化鉛及び塩化鉛含有焼却灰のジオポリマー固化試験を行い、固化における硬化日数や膨張、固化体の圧縮強度等を調査した。ジオポリマー固化によって15%までの塩化鉛を含む固化体を迅速に作製することができた。また、塩化鉛含有焼却灰30%(うち、塩化鉛10%)を充填したジオポリマー固化体は、養生後の圧縮強度がセメントと比較して3割程度高くなった。

口頭

汚染水処理二次廃棄物の廃棄体化技術検討,1; 除染装置スラッジのセメント固化の検討

菅谷 篤志; 堀口 賢一; 圷 茂; 佐藤 淳也; 中山 卓也; 川戸 喜実; 目黒 義弘

no journal, , 

福島第一原子力発電所における汚染水処理によって発生したスラッジを、セメント材を用いて固化する技術について検討した。模擬スラッジを用いて、セメント硬化性に及ぼす水セメント比やスラッジの充填率、混在する成分の影響を調べた。汚染水処理で発生した沈殿物(スラッジ)の長期保管方策の検討において十分な保管性能が担保されないケースに対応し、処分を見据えた廃棄体化にかかわる処理技術の基礎的検討としてセメント固化法を用いた廃棄体化技術開発を行い、固化特性の評価を行った。当該スラッジは、一般的なセメント材を用い固化可能であることを確認した。今後は、スラッジ成分や性状の変動に対する冗長性の確認、含有する有害成分や放射性セシウムの固化体からの溶出挙動について調査を行う予定である。

口頭

フェロシアン化物に吸着した放射性セシウムのジオポリマーによる安定化処理

佐藤 淳也; 目黒 義弘

no journal, , 

放射性セシウムの吸着剤としてフェロシアン化物は広く利用されているが、処分に向けた加熱等の前処理工程におけるセシウムの放散が懸念されている。本研究では、ジオポリマーを用いたフェロシアン化物の分解及びセシウムの固定化処理技術の確立を目的とし、ジオポリマーとフェロシアン化物を混練固化した後に焼成し、焼成後のセシウム残存量や固化物からのセシウムの浸出率を調べた。焼成した固化体表面のセシウム残存量は1%程度減少しており、元素マッピングの結果、焼成前に鉄と共存していたセシウムが、焼成後は鉄の位置によらず固化体全体に分散していた。また、固化体からのセシウムの浸出率はセメント固化物でほぼすべてが溶出したのに対し、ジオポリマー固化物では5%以下まで抑制できた。以上から、フェロシアン化物の分解によって固定化されていたセシウムが一度移動できる形態に変化した後、ジオポリマー中へ再度固定化されたものと考えられる。このようにセシウムを吸着したフェロシアン化物の処理技術にジオポリマーを適用することは高い有用性を持つ。

口頭

汚染水処理二次廃棄物の廃棄体化技術検討,3; 模擬スラッジ固化体の性能評価

佐藤 淳也; 中山 卓也; 鈴木 眞司; 富岡 修; 川戸 喜実; 菅谷 篤志; 堀口 賢一; 圷 茂; 目黒 義弘

no journal, , 

福島第一原子力発電所における汚染水処理で発生したスラッジの長期保管方策の検討において十分な保管性能が担保されないケースに対応し、処分を見据えた廃棄体化に係る処理技術の基礎的検討を行っている。本件では無機固型化材(セメント2種(OPC, BB), 水ガラス(CG), ジオポリマー(GP))を用いてスラッジ模擬物を対象とした固化体を作製し、水浸漬による固化体からのCN$$^{-}$$の溶出濃度及び$$^{60}$$Coを線源とした$$gamma$$線照射時における水素発生量への固型化材の影響を調べた。水浸漬試験では、充填率40%のBB固化体を除きすべての試料で廃棄物処理法上の基準値を超過した。いずれもpH10以上であるため、難溶性フェロシアン化合物中からCN$$^{-}$$が溶離してきたと推察される。照射試験では、CGは他固型化材よりG値が高く、含有成分による水素発生促進や発生した水素の再吸収が少ない等の可能性が示唆された。以上から、スラッジをセメント等で固化する場合、固化体からのシアン成分の溶出が処分上の課題となる可能性がある。将来的な処理処分に向けて、シアン化合物の処理等の方策の検討が必要である。

口頭

汚染水処理二次廃棄物の廃棄体化技術の検討,2; 無機固型化材による模擬スラッジの固化試験

中山 卓也; 佐藤 淳也; 鈴木 眞司; 富岡 修; 川戸 喜実; 菅谷 篤志; 堀口 賢一; 圷 茂; 目黒 義弘

no journal, , 

福島第一原子力発電所における汚染水処理によって発生したスラッジの模擬試料を、無機固型化材(セメント2種,ジオポリマー,水ガラス)を用いて固化した。硬化性に及ぼすスラッジの充填率、スラッジ中の海水塩濃度、固型化材の種類の影響を調査した。スラッジに含まれる海水塩がセメント及び水ガラス固化法では混練時の流動性を低下させるが、ジオポリマー固化法では影響が小さいことを明らかにした。

口頭

福島第一原子力発電所の汚染水処理から発生したスラッジを対象とした無機固化試料の耐放射線性の評価

佐藤 淳也; 中山 卓也; 川戸 喜実; 目黒 義弘

no journal, , 

福島原子力発電所における汚染水処理設備から発生した放射性スラッジは硫酸バリウム,フェロシアン化ニッケル,水酸化鉄が主成分であり、加えて多量の放射性核種を含有している。そのため、処分のためにスラッジを固型化した固化体への放射線影響が懸念されている。本試験では4種類の無機固型化材を用いた模擬スラッジ固化体について$$gamma$$線照射を行い、水素発生のG値を算出するとともに、シアンガスの発生挙動を調べた。結果、セメント系固型化材においては、先行研究の結果とよく一致し、固化体中の自由水量がG値を決定する上で重要な因子の一つであることが示唆された。また他固型化材との比較では、自由水量とG値に一貫性が見られず、固型化材の種類も水素ガス発生に影響を与えている可能性が示唆された。一方、シアンガスはいずれの試料も検出下限値以下であった。

口頭

無機固型化材ジオポリマーの金属イオン保持性能の評価

佐藤 淳也; 鈴木 眞司; 榊原 哲朗; 目黒 義弘; 中澤 修

no journal, , 

非晶性アルミノシリケート粉体から形成されるジオポリマーは、福島廃棄物の汚染核種Cs, Srや機構廃棄物の有害重金属Pb, Cdなどをセメントよりも高性能に閉じ込める可能性を持っており、次世代の固型化材として有望である。そこで、これら元素を添加した固化試料の溶出試験を実施し、イオンの価数及びジオポリマーの組成をパラメータとする金属イオンの保持性能を調べるとともに、Siに着目した固体NMRスペクトルを解析することで、各元素の固定化機構を考察した。Cs, Srと比較してPb, Cdでは溶出性が低く、NMRスペクトルの解析結果からCs, SrとPb, Cdでは固定化様式が異なっていることが示唆された。

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