Dissolution of zirconium-cerium oxide solid solution in an aqueous system

小林 大志*; 佐藤 祐太郎*; 頓名 龍太郎*; 松村 大樹; 佐々木 隆之*; 池田 篤史

Dalton Transactions (Internet), 53(46), p.18616 - 18628, 2024/10

https://doi.org/10.1039/D4DT02272F

This study investigates the dissolution behaviour of zirconium-cerium oxide solid solution ((Zr,Ce)O/(Ce,Zr)O), which contains a redox-active metal of Ce (Ce(III/IV)) and is of particular importance in nuclear industry. The solid phases of the solid-solution were comprehensively characterised by powder X-ray diffraction (PXRD) with the Rietveld analysis and X-ray absorption spectroscopy (XAS) with factor analysis, indicating that the solid-solution is primarily composed of tetragonal-(Zr,Ce)O and cubic-(Ce,Zr)O. Water immersion of the solid-solution leads to the dissolution of the solid phase at the solid-liquid interface. The addition of a reductant to the system reduces Ce(IV) in the solid-solution to -(III) at the surface, promoting the dissolution of Ce from the solid-solution phase. The release of Ce from the solid-solution also enriches the Zr content in the remaining solid-solution phase at the surface to be more insoluble.

Dose-rate coefficients for external exposure to radionuclides uniformly distributed in soil to an infinite depth

佐藤 大樹; Petoussi-Henss, N.*

PLOS ONE (Internet), 19(9), p.e0310552_1 - e0310552_15, 2024/09

https://doi.org/10.1371/journal.pone.0310552

環境に存在する放射性核種に対する線量評価において、核種の放射能濃度を外部被ばく線量率に換算する線量率係数は極めて重要である。国際放射線防護委員会(ICRP)は、土壌中の様々な深さに分布している97元素1252核種に対する線量率係数を整備し公開している。しかし、ICRPのデータは、放射性壊変によって生成される系列核種の線量寄与は含まれず、土壌中に一様分布する体積線源にも未対応であったため、公衆の長期被ばくで問題となっている自然起源放射性物質(NORM)を含む埋立地土壌での線量評価に適用できなかった。そこで本研究は、ICRPのデータと手法に基づき、土壌中で実効的な無限深さまで一様に分布した核種に対して、新たに線量率係数を整備した。さらに、NORMに含まれるトリウム系列およびウラン系列の核種に対してもデータ提供した。得られた結果は、過去研究にある幾つかの核種に対する結果と比較され、約10%以内で一致することを確認した。これにより、ICRPのデータおよび手法に基づき、一様体積線源に対する系統的なデータ整備に成功した。本成果はNORMによる公衆の長期被ばくの線量評価に大いに貢献する。

Microstructural evolution of intermetallic phase precipitates in Cr-coated zirconium alloy cladding in high-temperature steam oxidation up to 1400C

Mohamad, A. B.; 根本 義之; 古本 健一郎*; 岡田 裕史*; 佐藤 大樹*

Corrosion Science, 224, p.111540_1 - 111540_15, 2023/11

https://doi.org/10.1016/j.corsci.2023.111540

The steam oxidation test on the Cr-coated Zry cladding was studied up to 1400C to understand the oxidation behavior under the accidental conditions. The double-sided oxidation test study showed that Cr coating can protect Zry cladding at 1200C within 5 min. Cr coating has a protective effect on the Zry cladding up to 1200C in a steam environment. However, in the oxidation test up to 1200C/30 min and 1300C/5 min, Cr coating can no longer protect Zry cladding. Furthermore, at 1300C, the intermetallic phase of the Zr(Cr, Fe) phase that precipitated within the Zry substrate formed as globule microstructures with Fe enrichment. In addition, the transition of the intermetallic phase within the Zry substrate from the solid to the pre-liquid and liquid phases was observed, where it was determined at 1350C/60 min and 1400C/30 min within the ZrO phase (outer side region). The oxidation of the Zr(Cr, Fe) interlayer was also determined in this study, where it resulted in the formation of the oxide phase of Cr, Zr, and Fe. It is worth mentioning that further experiments, such as mechanical testing and modeling, should be considered to support the degradation of the Cr-coated Zry cladding mainly when the liquid phase of the intermetallic phase is obtained for beyond design-basis accident environment.

Neutron-production double-differential cross sections of Pb and Bi in proton-induced reactions near 100 MeV

岩元 大樹; 明午 伸一郎; 佐藤 大樹; 岩元 洋介; 石 禎浩*; 上杉 智教*; 八島 浩*; 西尾 勝久; 杉原 健太*; elik, Y.*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 544, p.165107_1 - 165107_15, 2023/11

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2023.165107

入射陽子エネルギー200MeV以下の中性子生成に関する二重微分断面積(DDX)データの不足は、加速器駆動核破砕システム(ADS)の研究開発などの技術応用における核破砕モデルの検証を妨げている。本研究では、このエネルギー領域におけるADS核破砕ターゲット材料のDDX実験データを取得し、解析予測との比較を通じて核破砕モデルに関する課題を明らかにすることを目的とした。実験は、京都大学のFFAG加速器を用いて行った。100MeV領域のPbとBiの陽子入射核反応に対するDDXを飛行時間法を用いて30から150の角度範囲で測定した。得られたDDXをモンテカルロ法に基づく種々の核破砕モデル及び評価済み核データライブラリによる計算結果と比較した。DDXの測定値と核破砕モデル及び評価済み核データライブラリに基づく解析値を比較した結果、CEM03.03モデルが実験値に最も近い一致を示した。さらに、100MeV領域における陽子入射中性子生成DDXの再現性向上のために対処すべき複数の課題を明らかにした。

SUMRAY: R and Python codes for calculating cancer risk due to radiation exposure of a population

佐々木 道也*; 古川 恭治*; 佐藤 大樹; 嶋田 和真; 工藤 伸一*; 高木 俊治*; 高原 省五; 甲斐 倫明*

Journal of Radiation Protection and Research, 48(2), p.90 - 99, 2023/06

https://doi.org/10.14407/jrpr.2022.00213

本論文では、日本保健物理学会で設立した「放射線被ばくに伴うがんリスク推定コードの開発専門研究会(2020-2021年度)」の活動成果である計算コードについて報告する。当該専門研究会では、放射線被ばくに伴うがんリスク推定研究の促進を目的に、計算に使用したアルゴリズムやパラメータを含めてソースコードを明らかにし、コードの改変や再配布を許可するライセンスのもと公開することとした。計算コードはSUMRAYと名付けられ、2種類のコンピュータ言語(RおよびPython)でコーディングされた。本コードは、モンテカルロ法を用いて積算過剰リスクを95%信頼区間とともに計算できる。計算条件を合わせて、SUMRAYの結果とソースコード非公開の既存コードの結果とを比較したところ、信頼区間の範囲内で合理的に一致することを確認した。オープン・ソース・ソフトウェアであるSUMRAYは、放射線被ばくに伴うがんリスク推定研究の共通基盤として利用されることが期待される。

Neutron production in the interaction of 200-MeV deuterons with Li, Be, C, Al, Cu, Nb, In, Ta, and Au

渡辺 幸信*; 定松 大樹*; 荒木 祥平; 中野 敬太; 川瀬 頌一郎*; 金 政浩*; 岩元 洋介; 佐藤 大樹; 萩原 雅之*; 八島 浩*; et al.

EPJ Web of Conferences, 284, p.01041_1 - 01041_4, 2023/05

https://doi.org/10.1051/epjconf/202328401041

医療用RIの製造や核融合材料の照射損傷、放射性廃棄物の核変換などの研究において重陽子加速器を用いた高強度中性子源が提案されている。そのような中性子源の設計には重陽子を様々な標的に照射した際の中性子生成データが必要である。しかし、重陽子入射中性子生成二重微分断面積などの実験データは十分でない。そこで本研究では、大阪大学核物理研究センター(RCNP)において幅広い原子番号の標的に対する200MeV重陽子入射中性子生成二重微分断面積の系統的な測定を実施した。200MeVの重陽子ビームをビームスウィンガーマグネット内の薄い標的に照射し、放出される中性子を大きさの異なるEJ301検出器(直径及び厚さが2inchと5inch)を7m、20mの位置にそれぞれ設置し、測定した。測定角度は0度から25度までの5角度とし、中性子エネルギーは飛行時間法で決定した。それぞれの測定データは入射エネルギーの半分あたりに特徴的な幅広なピークを示しており、ピークの収量は標的の質量数に従って単調に増加した。DEURACSとPHITSを用いた理論モデル計算との比較の結果、DEURACSの計算結果はPHITSのものよりも実験値に対してより良い一致を示した。加えて、得られたLi, Be, Cの結果を用いてJENDL/DEU-2020とTENDL-2017の核データライブラリのベンチマークを行った。

原子力科学研究所気象統計(2017年2021年)

二川 和郎; 樫村 佳汰; 佐藤 大樹*; 川崎 将亜

JAEA-Data/Code 2022-011, 75 Pages, 2023/03

JAEA-Data-Code-2022-011.pdf:1.49MB

本統計は、日本原子力研究開発機構原子力科学研究所内で観測した気象データについて、「発電用原子炉施設の安全解析に関する気象指針」(昭和57年1月28日原子力安全委員会決定、平成13年3月29日一部改訂)に基づく気象統計処理を行ったものである。統計は、2017年1月から2021年12月までの5年間について処理したものであり、原子炉施設から大気中に放出される放射性物質による一般公衆の線量評価に使用するための風向、風速、大気安定度等についての統計結果である。

Japanese Evaluated Nuclear Data Library version 5; JENDL-5

岩本 修; 岩本 信之; 国枝 賢; 湊 太志; 中山 梓介; 安部 豊*; 椿原 康介*; 奥村 森*; 石塚 知香子*; 吉田 正*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(1), p.1 - 60, 2023/01

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2141903

The fifth version of Japanese Evaluated Nuclear Data Library, JENDL-5, was developed. JENDL-5 aimed to meet a variety of needs not only from nuclear reactors but also from other applications such as accelerators. Most of the JENDL special purpose files published so far were integrated into JENDL-5 with revisions. JENDL-5 consists of 11 sublibraries: (1) Neutron, (2) Thermal scattering law, (3) Fission product yield, (4) Decay data, (5) Proton, (6) Deuteron, (7) Alpha-particle, (8) Photonuclear, (9) Photo-atomic, (10) Electro-atomic, and (11) Atomic relaxation. The neutron reaction data for a large number of nuclei in JENDL-4.0 were updated ranging from light to heavy ones, including major and minor actinides which affect nuclear reactor calculations. In addition, the number of nuclei of neutron reaction data stored in JENDL-5 was largely increased; the neutron data covered not only all of naturally existing nuclei but also their neighbor ones with half-lives longer than 1 day. JENDL-5 included the originally evaluated data of thermal scattering law and fission product yield for the first time. Light charged-particle and photon induced reaction data were also included for the first time as the JENDL general purpose file.

Testing mosses exposed in bags as biointerceptors of airborne radiocaesium after the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station accident

Di Palma, A.; Adamo, P.*; 土肥 輝美; 藤原 健壮; 萩原 大樹; 北村 哲浩; 迫田 晃弘; 佐藤 和彦; 飯島 和毅

Chemosphere, 308, Part 1, p.136179_1 - 136179_13, 2022/12

https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2022.136179

本研究では、バッグにコケを移植したコケバッグを、福島県の避難地域における環境中の大気中放射性浮遊じんのバイオセンサーとして、活用できることを示した。標準化されたプロトコルが適用され、3つのコケ種が使用された。比較のため、岡山県のサイトをバックグラウンドとして使用した。コケバッグ中の放射性セシウム量は、曝露時間、場所の条件、およびコケの種の関数として評価された。福島地域では、すべてのばく露場所と期間において、コケバッグへの放射性セシウムの蓄積が認められ、ミズゴケは最も性能の高いコケとして機能した。コケ中の放射性セシウム濃度は、各ばく露場所の放射性セシウム沈着レベルおよび汚染除去状況と強く一致していた。コケバッグによる土壌由来の放射性セシウムの蓄積挙動は、オートラジオグラフィーおよび電子顕微鏡による分析結果によっても支持されている。放射性セシウム蓄積量とばく露時間の線形性に基づき、放射性セシウムの定量的評価が可能になった。

Development of local-scale high-resolution atmospheric dispersion and dose assessment system

中山 浩成; 小野寺 直幸; 佐藤 大樹; 永井 晴康; 長谷川 雄太; 井戸村 泰宏

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(10), p.1314 - 1329, 2022/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2038302

放射性物質の大気放出に対して、放出点から数km以内の局所域スケールでの放射性物質の複雑な大気濃度分布及び沈着分布を計算するとともに、それらからの放射線について建物による遮蔽効果を考慮して詳細に線量評価が行える解析システム(LHADDAS)を開発した。本システムは、個々の建物の影響を考慮して詳細に拡散計算が行える局所域高分解能大気拡散計算コード(LOHDIM-LES)、都市域に対して迅速に拡散計算が行えるリアルタイム都市大気拡散計算コード(CityLBM)、建物の遮蔽効果を考慮した3次元体系で放射線の挙動を迅速に計算できる線量評価コード(SIBYL)及び計算に必要となるデータベースと入力作成プログラムから構成されている。本解析システムは、原子力施設の安全審査における風洞実験に代わる現実的な評価手法、原子力事故時の施設内外作業員の被ばく線量評価、都市域での放射性物質拡散テロに対する汚染状況把握と被ばく線量評価など、幅広い活用が期待できる。