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論文

Effect of magnetism on lattice dynamics in SrFe$$_2$$As$$_2$$ using high-resolution inelastic X-ray scattering

村井 直樹*; 福田 竜生; 小林 達也*; 中島 正道*; 内山 裕士*; 石川 大介*; 筒井 智嗣*; 中村 博樹; 町田 昌彦; 宮坂 茂樹*; et al.

Physical Review B, 93(2), p.020301_1 - 020301_5, 2016/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:57.78(Materials Science, Multidisciplinary)

Phonon spectra of detwinned SrFe$$_2$$As$$_2$$ crystals, as measured by inelastic X-ray scattering, show clear anisotropyaccompanying the magnetostructural transition at 200 K. We model the mode splitting using magnetic DFT calculations, including a phenomenological reduction in force-constant anisotropy that can be attributed to magnetic fluctuations. This serves as a starting point for a general model of phonons in this material applicable to both the antiferromagnetically ordered phase and the paramagnetic phase. Using this model, the measured splitting in the magnetic phase below T$$_N$$, and the measured phonon linewidth, we set a lower bound on the mean magnetic fluctuation frequency above T$$_N$$ at 210 K.

論文

Precise measurement of acoustic phonons in PrFeAsO$$_{1-y}$$

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 内山 裕士*; 中村 博樹; 石角 元志*; 町田 昌彦; 社本 真一

SPring-8/SACLA利用研究成果集(Research Report) (インターネット), 3(2), p.290 - 293, 2015/07

Using inelastic X-ray scattering (IXS), we investigated acoustic phonons of PrFeAsO$$_{1-y}$$ precisely in order to select between two different models based on first principles calculations: the in-plane soft and clipped model. These models predict slightly different phonon intensities, and, in particular, different contamination of the longitudinal acoustic (LA) phonon spectra by transverse acoustic (TA) phonon modes. We were able to reduce the contamination with improved ${bfit Q}$ resolution, but the data quality was not sufficient to clearly decide between our models. Based on $$Q$$ dependence there appears to be slightly better agreement with the in-plane soft model at room temperature.

論文

Soft and isotropic phonons in PrFeAsO$$_{1-y}$$

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 中村 博樹; 社本 真一; 石角 元志; 町田 昌彦; 内山 裕士*; 伊豫 彰*; 鬼頭 聖*; 水木 純一郎; et al.

Physical Review B, 84(6), p.064504_1 - 064504_13, 2011/08

 被引用回数:8 パーセンタイル:55.78(Materials Science, Multidisciplinary)

Phonons in single crystals of PrFeAsO$$_{1-y}$$ are investigated using high-resolution inelastic X-ray scattering and ${it ab-initio}$ calculations. Extensive measurements show some changes in phonon spectra with temperature and/or doping. However, we compare our measurements with several calculations and find that the experimentally observed changes are much smaller than differences between the experimental data and the calculations. Agreement is improved if magnetism is included in the calculations, but still large disagreement remains. Several modifications of the calculations are considered and the best agreement is obtained from modifying the non-magnetic model by softening only the in-plane nearest-neighbor Fe-As force constant. Fluctuating magnetism may be a partial explanation for the failure of the calculations, but seems incomplete in the face of the similarity of the measured phonon response in all the systems investigated here including those known to have static magnetism.

論文

Phonon spectra of PrFeAsO$$_{1-y}$$ via inelastic X-ray scattering

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 中村 博樹; 社本 真一; 石角 元志; 町田 昌彦; 内山 裕士*; 伊豫 彰*; 鬼頭 聖*; 水木 純一郎; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 80(Suppl.B), p.SB015_1 - SB015_4, 2011/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:86.08(Physics, Multidisciplinary)

高分解能非共鳴X線非弾性散乱法及び第一原理計算により、PrFeAsO$$_{1-y}$$のフォノンを調べた。ドープ量及び温度変化の測定の結果、小さな変化が存在することがわかった。しかしそれ以上に非常に大きな不一致が、測定結果と第一原理計算結果との間に見られることがわかった。この不一致は、鉄原子の磁気モーメントの秩序を取り入れることで改善するが、対応する磁気秩序を示す物質のT$$_N$$以下の測定との不一致でさえ大きく残っている。われわれは第一原理計算結果を修正する幾つかのモデルを考えたが、最も良く実験結果を説明できるものは、鉄原子と砒素原子間の相関をFeAs面内方向のみ弱めたモデルであった。第一原理計算の不完全性は、磁気揺らぎを取り入れることで一部説明できるが、われわれの測定した不一致を考えると、完全ではないように思われる。

論文

Lattice dynamics of LaFeAsO$$_{1-x}$$F$$_x$$ and PrFeAsO$$_{1-y}$$ via inelastic X-ray scattering and first-principles calculation

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 社本 真一; 石角 元志; 中村 博樹; 町田 昌彦; 内山 裕士*; 筒井 智嗣*; 伊豫 彰*; 鬼頭 聖*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 77(10), p.103715_1 - 103715_4, 2008/10

 被引用回数:39 パーセンタイル:14.25(Physics, Multidisciplinary)

X線非弾性散乱により、LaFeAsO$$_{1-x}$$F$$_x$$($$x$$=0, 0.1)及びPrFeAsO$$_{1-y}$$($$ysim$$0.1)の格子振動の測定を行った。3種類の粉末試料の測定により格子振動の状態密度が、PrFeAsO$$_{1-y}$$単結晶試料の測定により格子振動の分散関係が決定される。その結果、室温での全測定結果を矛盾なく説明するモデルは、第一原理計算の計算結果においてFe-As間のバネ定数を30%弱めることで得られることがわかった。

口頭

La$$_{2-x}$$Sr$$_x$$NiO$$_4$$における、低エネルギー励起の異常な温度変化

福田 竜生; 池内 和彦; Baron, A.*; 筒井 智嗣*; 内山 裕士*; 水木 純一郎; 山田 和芳*

no journal, , 

ペロフスカイト遷移金属酸化物は、温度や不純物等によってさまざまな性質を示し、応用的にも有用なものが多く、精力的に研究が進められている。その一つであるLa$$_{2-x}$$Sr$$_x$$NiO$$_4$$(LSNO)は広いSr濃度領域で、いわゆる静的なストライプ状態を示す。このLSNOにおいて、ボーズ温度因子から外れた異常な温度変化を示す低エネルギー(25$$sim$$40meV)励起が観測された。これはストライプ状態からの励起である可能性があり、温度変化を詳しく測定した。実験は、SPring-8のBL35XUにおいて、Si(888)反射(分解能約6meV)を用いて行った。実験結果では、以前と同じく高温で強くなる低エネルギーピークが観測されたが、その変化は$$Q$$によって異なり、差が最も明確に観測された(1.7,1.7,-1)付近では、35meV付近,240K以上で大きくなっていることがわかった。一方、より低エネルギーや離れた$$Q$$においては、温度変化はゆるやかになっている。しかしこれらの変化は、ネール温度($$sim$$155K)及びストライプ秩序転移温度($$sim$$200K)のいずれよりも高く、この異常な温度変化のピークとストライプ秩序との関連に関しては、より詳細な実験と考察が必要である。

口頭

X線非弾性散乱による鉄系超伝導物質の格子振動の測定

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 社本 真一; 石角 元志; 中村 博樹; 町田 昌彦; 内山 裕士*; 筒井 智嗣*; 伊豫 彰*; 鬼頭 聖*; et al.

no journal, , 

われわれは、鉄系新超伝導物質の超伝導発現機構に関する知見を得るため、非共鳴X線非弾性散乱法を用い、LaFeAsO$$_{1-x}$$F$$_x$$($$x$$=0, 0.1)及びPrFeAsO$$_{1-y}$$($$y$$=0.4)の粉末試料で格子振動密度(DOS)の測定を、さらにPrFeAsO$$_{1-y}$$($$ysim$$0.1)の単結晶で格子振動の分散関係の測定を行った。実験データの解析の結果、DOSはどの試料もほぼ同じ形をしており、3番目のピークが第一原理計算の結果と比較して5meV程度ソフト化していることを見いだした。これは分散関係とともに、Fe-As間の第一近接の相互作用のみを30%程度弱めることによって矛盾なく説明できることがわかった。

口頭

X線非弾性散乱によるPrFeAsO$$_{1-y}$$の格子振動の研究

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 社本 真一; 内山 裕士*; 石角 元志; 中村 博樹; 町田 昌彦; 水木 純一郎; 新井 正敏; 伊豫 彰*; et al.

no journal, , 

2008年初めの$$T_c$$=26Kの化合物の発見以来、精力的な研究開発が進められてきている鉄系超伝導物質は、その超伝導発現機構に関して発見後すぐに第一原理計算が行われ、フォノンの寄与は小さいという予想がされている。しかし実際に測定を行ったところ、フォノン密度の第三のピーク($$sim$$30meV)が計算値($$sim$$35meV)よりも5meV程度ソフト化していることがわかり、Fe-As間の第一近接相互作用を弱めるモデルを提唱した。その後さらに、単結晶PrFeAsO$$_{1-y}$$($$T_csim$$42-45K)を用いて詳細なフォノンの分散関係の測定を進めた結果、鉄及びヒ素原子の面内振動モードはソフト化しており上記モデルで説明できるが、c軸方向の原子の動きを伴うモードは逆に、元の第一原理計算結果そのままの方がよく合うということがわかってきた。さらに解析を進めると、実際の試料の晶系である正方晶による計算ではなく、磁気秩序を伴う斜方晶による計算が、実験結果を比較的うまく説明できることがわかってきた。対称性が異なることが重要なのか、磁気秩序が重要なのか、もう少し詳しい実験・計算と検討が必要である。

口頭

Inelastic X-ray scattering studies of the phonons on iron-based new superconductors

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 社本 真一; 石角 元志; 中村 博樹; 町田 昌彦; 内山 裕士*; 伊豫 彰*; 鬼頭 聖*; 水木 純一郎; et al.

no journal, , 

Recent discovery of a new class of iron-based new superconductors has attracted considerable attraction. In the very early stage calculations of phonon properties appeared and suggested that the superconductivity in these materials are not phonon mediated. Experimentally, however, large isotope effect is observed. Moreover, we carried out inelastic X-ray scattering on some powder as well as single samples with and without superconducting transition at low temperature. All the spectra we investigated have almost the same shape, and the branch around 30meV shows pronounced softening compared to LDA-based phonon calculations. Further investigations on single crystals of PrFeAsO$$_{1-y}$$ showed no large dependences in doping as well as temperature. However, the spectra are found to agree better with calculations of an orthorhombic magnetic parent material, though the real compounds are non-magnetic and all samples are tetragonal at room temperature.

口頭

Inelastic X-ray scattering studies of the phonon properties on iron-based new superconductors

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 社本 真一; 石角 元志; 中村 博樹; 町田 昌彦; 内山 裕士*; 伊豫 彰*; 鬼頭 聖*; 水木 純一郎; et al.

no journal, , 

Recently discovered iron-arsenide new superconductor has attracted considerable attraction. Within a few months the transition temperature (Tc) exceeded 50K in some related compounds, and the possible novel physics as well as higher-Tc are expected. In the very early stage calculations of phonon properties appeared and suggested that the superconductivity in these materials are not phonon mediated. However, we carried out inelastic X-ray scattering on some powder as well as single samples, and found pronounced softening of the Fe-As modes compared to LDA-based phonon calculations. Further investigations on superconducting single crystals of PrFeAsO$$_{1-y}$$ show no significant changes in phonon spectra across Tc at the momentum transfers investigated. However, the spectra are found to agree better with calculations of a magnetic parent material (orthorhombic), though the real superconducting compounds show tetragonal symmetry.

口頭

X線非弾性散乱によるPrFeAsOの格子振動測定

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 社本 真一; 石角 元志; 中村 博樹; 町田 昌彦; 内山 裕士*; 伊豫 彰*; 鬼頭 聖*; 水木 純一郎; et al.

no journal, , 

鉄系超伝導物質の母物質の一つである単結晶PrFeAsOのX線非弾性散乱実験を行い、フォノンの詳細な測定を行った。以前に測定した低温で超伝導を示す酸素欠損試料の結果と比較すると、大局的にはほぼ同じ結果であるが、フォノンブランチのエネルギーが少し変化しているとともに、超伝導試料で見られていた小さな異常がはっきりとしなくなる等の違いも見られた。

口頭

Phonon properties on iron-based new superconductors

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 社本 真一; 石角 元志; 中村 博樹; 町田 昌彦; 内山 裕士*; 伊豫 彰*; 鬼頭 聖*; 水木 純一郎; et al.

no journal, , 

Recent discovery of a new class of iron-based new superconductors has attracted considerable attraction. In the very early stage calculations of phonon properties appeared and suggested that the superconductivity in these materials are not phonon mediated. However, our inelastic X-ray scattering studies suggest that some branches show pronounced softening compared to LDA-based phonon calculations. Further investigations on superconducting single crystals of PrFeAsO$$_{1-y}$$ showed no significant changes in phonon spectra across T$$_c$$. However, the spectra are found to agree better with calculations of a magnetic parent material (orthorhombic), even if the real superconducting compounds are non-magnetic and show tetragonal symmetry.

口頭

X線非弾性散乱によるPrFeAsO$$_{1-y}$$の格子振動の研究

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 社本 真一; 石角 元志; 中村 博樹; 町田 昌彦; 内山 裕士*; 伊豫 彰*; 鬼頭 聖*; 水木 純一郎; et al.

no journal, , 

昨年初めの超伝導転移温度(Tc)26Kの鉄砒素化合物の発見以来、鉄系超伝導物質は精力的な研究が進められてきている。超伝導発現機構に関して、格子振動の関与は否定的とする理論計算が発表されているが、実際に粉末試料での測定を行ってみると、この理論計算とは合わないことがわかった。さらに単結晶PrFeAsO$$_{1-y}$$を用いた詳細な測定を進めた結果、温度変化やキャリア量の異なる試料で小さな変化や異常は見られるものの、目立った変化は見られないことがわかった。さらに考察を進めると、超伝導試料であっても実際の晶系である正方晶による非磁性の計算ではなく、磁気秩序を伴う斜方晶によるスピンを考慮した計算が、実験結果を比較的よく説明できることがわかってきた。

口頭

X線非弾性によるPrFeAsO$$_{1-y}$$の格子振動の温度変化

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 石角 元志; 社本 真一; 中村 博樹; 町田 昌彦; 内山 裕士*; 水木 純一郎; 新井 正敏; 伊豫 彰*; et al.

no journal, , 

鉄系超伝導物質は2008年初めの発見以来、銅酸化物に次ぐ高い転移温度や、結晶構造から考えられるよりも比較的小さな異方性などが注目され、世界的に精力的に研究が行われている。われわれはこの物質の物性との関連を探るべく、比較的高温の転移点を持つPrFeAsO$$_{1-x}$$単結晶を作成し、X線非弾性散乱法を用いたフォノン測定を行い、その結果を第一原理計算との比較を行ってきている。これまでの測定では、フォノンの分散関係には目立った大きなドーピングや温度依存性は見られなかったが、新たに詳細に測定を行うことにより、フォノンのブランチによって温度依存性が異なることがわかってきた。一般的にフォノンは低温でハードニング(エネルギーの上昇)を起こし、鉄系超伝導物質でも$$Gamma$$点ではRaman測定で測定されているが、これ以外の温度変化があることを示しており、さらにブランチごとの温度変化を詳細に検討することで、この系の物性の理解に繋がる可能性がある。

口頭

PrFeAsO$$_{1-y}$$の格子振動のFeAs面内での異方的振る舞い

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 社本 真一; 石角 元志; 中村 博樹; 町田 昌彦; 内山 裕士*; 水木 純一郎; 新井 正敏; 伊豫 彰*; et al.

no journal, , 

鉄ヒ素超伝導関連物質では、その構造、特にヒ素原子の鉄面からの距離あるいは鉄-ヒ素-鉄間結合角が超伝導を含むその物性に敏感に影響することがわかっており、これは格子振動も物性に寄与する可能性を示唆している。われわれはX線非弾性散乱法を用い、単結晶PrFeAsO$$_{1-y}$$の詳細なフォノンの分散関係の測定とその解析を進めてきている。その結果、温度変化や酸素欠損量の変化(低温での超伝導相の有無)には目立ったものはないが、第一原理計算の結果と比較すると、たとえ非磁性試料であっても磁気モーメントを考慮しないとフォノン構造の実験結果を説明できないことがわかってきた。しかし詳細に検討すると磁気モーメントを考慮してもなお説明できない部分が残されており、第一原理計算の結果を修正したモデル計算を行うことでab面内(鉄砒素面内)異方性を反映したものである可能性が出てきた。他の系では中性子非弾性散乱によるスピン波測定によってJのab面内異方性が指摘されており、フォノンの結果とよく合うように見えるが、その相関の大小はa方向とb方向とで逆になっており、さらなる検討が必要である。

口頭

X線非弾性散乱によるオーバードープLaFeAs(O,F)のフォノン状態密度測定

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 社本 真一; 内山 裕士*; 石角 元志; 中村 博樹; 町田 昌彦; 水木 純一郎; 新井 正敏; 伊豫 彰*; et al.

no journal, , 

われわれはこれまで、X線非弾性散乱実験による1111系鉄系超伝導物質におけるフォノン測定を行い、フォノン分散関係における第一原理計算との不一致を指摘してきたが、これは磁気モーメントを考慮することで説明できそうなことも明らかになってきた。しかしこの磁気モーメントの影響は、母物質のみでなく超伝導体であっても、また$$T_N$$$$T_c$$の上下にかかわらず重要であり、ドープ量や温度依存性は小さい。これまでフォノン測定を行ってきた試料においては$$Gamma$$点付近のホール及びM点付近の電子フェルミ面の間にネスティングが存在しているが、オーバードープ領域の試料では電子フェルミ面の消失とともに磁気励起も抑制されており、フォノン構造が劇的に変化する可能性がある。しかし1111系のオーバードープ領域では良質な単結晶はまだ得られていないため、粉末結晶を用いてフォノン状態密度の測定を行った。その結果、オプティマムドープとオーバードープで高エネルギー領域ではほぼ一致しているが、12meV付近で少し違いが見られており、音響フォノンの違いを示している可能性がある。ただしその差は小さく、慎重に見極める必要がある。

口頭

PrFeAsOの音響フォノンの精密測定

福田 竜生; Baron, A. Q. R.*; 内山 裕士*; 石角 元志*; 中村 博樹; 社本 真一; 町田 昌彦; 水木 純一郎; 新井 正敏; 伊豫 彰*; et al.

no journal, , 

鉄砒素超伝導関連物質のフォノン分散は、鉄スピンを考慮した第一原理計算によって比較的よく説明できる。しかしわれわれは、なお実験と計算の不一致が残留することを示し、2つの修正モデルを提唱した。この両モデルは磁性や鉄砒素面内異方性,砒素原子の鉄面からの距離等に関連していることが予想されるため、高圧合成したPrFeAsO$$_{1-y}$$を用い、SPring-8のBL35XUで非弾性X線散乱測定法を用いた音響フォノンの精密測定を行った。この実験では高い波数分解能を得るために、アナライザ・スリットを通常の1/10程度にまで絞っている。$$Q$$=($$HK$$0)($$Ksim$$0)の位置で縦波,横波2種類の音響フォノンが観測されたが、$$K$$=0付近で縦波に比べた横波音響フォノン強度の急激な減少が観測された。これは横波音響フォノンが縦波と混合されることなく純粋に存在していることを表しており、われわれの提唱している2つのモデルのうち、面内ソフトモデルの方に近いという結果となっている。

口頭

非弾性X線散乱による鉄系超伝導体SrFe$$_2$$As$$_2$$のフォノン分散における磁気秩序の影響

村井 直樹*; 福田 竜生; 内山 裕士*; 筒井 智嗣*; 石川 大介*; 小林 達也*; 中村 博樹; 町田 昌彦; 中島 正道*; 宮坂 茂樹*; et al.

no journal, , 

鉄系超伝導体の母物質であるSrFe$$_2$$As$$_2$$は約200Kで磁気相転移を伴った正方晶から斜方晶への構造相転移を示す。我々は、一軸圧の印加により非双晶化されたSrFe$$_2$$As$$_2$$に対して非弾性X線散乱実験を行い、磁気・構造転移に伴う特異なフォノン異方性の有無を調べた。本講演では観測された強いフォノン異方性の詳細について議論する。

口頭

Magneto-elastic coupling in detwinned Sr(Fe$$_{1-x}$$Co$$_x$$)$$_2$$As$$_2$$ by inelastic X-ray scattering

村井 直樹*; 福田 竜生; 中島 正道*; 小林 達也*; 内山 裕士*; 筒井 智嗣*; 石川 大介*; 中村 博樹; 町田 昌彦; 宮坂 茂樹*; et al.

no journal, , 

We present phonon dispersion measurements from detwinned single crystals of Sr(Fe$$_{1-x}$$Co$$_x$$)$$_2$$As$$_2$$ with different doping levels($$x$$=0 and 0.08) using inelastic X-ray scattering with 1.5 meV resolution at SPring-8. The crystals were detwinned by application of in-plane uniaxial stress. This allowed us to measure single domain phonon structure in the magnetically ordered state. We clearly identified the change in the phonon dispersion induced by the onset of magnetic order, with phonon energies depending on orientation of the phonon wave vector relative to the Fe moment. We compare our results to ${it ab-initio}$ pseudo potential calculations: Magnetic calculations give better agreement than non-magnetic calculations, but in most parts of the Brillouin zone investigated, they overestimate the magnitude of the mode splitting and in fact often fail to predict even the correct sign of the splitting.

口頭

Effect of magnetism on lattice dynamics of SrFe$$_{2}$$As$$_{2}$$ via high-resolution inelastic X-ray scattering

村井 直樹; 福田 竜生; 小林 達也*; 中島 正道*; 内山 裕士*; 石川 大介*; 筒井 智嗣*; 中村 博樹; 町田 昌彦; 宮坂 茂樹*; et al.

no journal, , 

高分解能非弾性X線を用いた鉄系超伝導体SrFe$$_{2}$$As$$_{2}$$のフォノン分散の測定結果を報告する。結晶の非双晶化により、二方向の等価な移行運動量方向におけるフォノン分散の異方性の観測に初めて成功した。しかしこの観測結果は、密度汎関数法が予想する異方性よりもかなり小さいものである。実験と計算結果との比較から、磁気揺らぎのフォノンへの寄与を想定し、その効果を現象論的に取り込んだモデルを提唱した。そのモデルから得られた計算により磁気転移点上下のフォノンの振る舞いを非常に良く再現することに成功した。

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