Difference in accumulation of plutonium and curium isotopes formed in americium targets irradiated in Joyo and JMTR

大西 貴士; 小山 真一*; 横山 佳祐; 森下 一喜; 渡部 雅; 前田 茂貴; 矢野 康英; 大木 繁夫

Nuclear Engineering and Design, 432, p.113755_1 - 113755_17, 2025/02

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2024.113755

The burning of minor actinide (MA) elements, such as neptunium (Np) and americium (Am), in fast reactors (FRs) has been proposed to reduce the volume of high-level radioactive waste. Evaluation of the transmutation behavior of Am for a wide spectral range from thermal to fast neutrons requires experimental validation based on the irradiation of Am targets with well-known isotopic compositions. Four samples each of two types of Am targets, Am-241 oxide and Am-243 oxide, were prepared and irradiated in the experimental fast reactor Joyo under fast neutron flux. Additionally, a ninth sample consisting of Am-241 oxide contained in a MgO pellet was prepared and irradiated in the JMTR under thermal neutron flux. All irradiated samples were analyzed by a radiochemical method. Indexes of the transmutation behavior such as the transmutation ratio, the ratio between burnup and accumulation of an actinide could be evaluated based on the analytical results.

高速実験炉「常陽」におけるAc-225製造の取り組み

前田 茂貴

放射線科学フロンティア, (5), P. 17, 2024/02

Ac-225は医薬品向け放出核種として注目されており、今後需要が増えることが見込まれる。創薬分野の研究開発のみならず経済安全保障の観点でも国産化が急務である。「常陽」では、Ac-225製造の技術基盤を確立するため、「常陽」に隣接するPIE施設への照射装置の迅速な払出し技術の確立、Ra-226の中性子照射によるAc-225製造量評価、Ra-226からAc-225を効率的に回収するための分離プロセスを検討している。本発表では、国産化への国内の動き、原子力機構の取り組み、「常陽」での照射、試料移送、化学処理、医療側ニーズへの対応を検討した結果の見通しについて報告する。

Effect of Ra purity as a target for Ac production using a fast reactor

佐々木 悠人; 前田 茂貴

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333, p.5987 - 5996, 2024/02

https://doi.org/10.1007/s10967-024-09397-7

研究者たちは、標的アルファ線治療のためのAcが不足しているため、Acの代替製造法を求めている。廃棄物由来のRaを用いる製造法が検討されているが、Raの入手が問題である。そのため、ウラン鉱石からRaを回収する方法を検討する一方で、Th由来のRaが鉱物に混入することを懸念している。そこで、高速炉を用いたRa核変換によるAc製造法におけるRa汚染の影響を評価した。その結果、製造されたAcには毒性の強いAcが混入していた。しかし、AcとAcの半減期の違いを利用して、5-8日間冷却した後、アクチニウムを化学分離することにより、純粋なAcが得られることがわかった。

「常陽」を用いた内用療法向けAcの生成

前田 茂貴; 北辻 章浩

エネルギーレビュー, 42(10), p.19 - 22, 2022/09

Ac-225は医薬品向け放出核種として注目されており、今後需要が増えることが見込まれる。創薬分野の研究開発のみならず経済安全保障の観点でも国産化が急務である。「常陽」では、Ac-225製造の技術基盤を確立するため、「常陽」に隣接するPIE施設への照射装置の迅速な払出し技術の確立、Ra-226の中性子照射によるAc-225製造量評価、Ra-226からAc-225を効率的に回収するための分離プロセスを検討している。本発表では、「常陽」での照射からPIE施設への移送、化学処理の経過時間による減衰を考慮しても十分なAc-225製造が可能なこと及びDGAレジンを吸着材として用いることにより、Ra及び照射により生成が予想される不純物を除去しAcを単離できる見通しについて報告する。また、原子力委員会のRI製造部会のアクションプランを踏まえた今後の計画を述べる。

Measurement of niobium reaction rate for material surveillance tests in fast reactors

伊藤 主税; 前田 茂貴; 井上 利彦; 富田 英生*; 井口 哲夫*

Radiation Protection, 40(6), p.491 - 495, 2020/11

Nbドシメータは、中性子断面積のエネルギー分布が鉄の弾き出し損傷関数と相似であり、高速中性子照射量や鉄のdpa評価に適するとともに、反応生成核種であるNbは半減期が16.4年と長く、材料サーベイランス試験における性子照射量モニタになる利点を有する。本研究では、Nbドシメータを溶解・乾燥固化処理して自己吸収効果を低減させるとともに、誘導結合プラズマ質量分析装置でその重量を精度よく求め、誤差4%の高精度で反応率を測定できた。さらに、Nbドシメータ溶解に非放射性Nbを添加することにより、不純物の放射化物であるTaに起因する妨害X線の影響を定量評価し、反応率の測定精度低下を抑制した。本手法を「常陽」のドシメトリーに適用してNb(n,n')Nb反応率を測定した結果、Nbドシメータによる測定値と多重放射化箔法による評価値の比は誤差の範囲内で一致し、Nb反応率の高精度測定法を確立した。さらに、レーザー共鳴イオン化質量分析法を用いたNb収率の精密測定法を提案し、Nb原子の超微細構造を利用してNb原子核を選択的に共鳴イオン化する手法を開発した。

「常陽」原子炉容器内構造物の放射化量とガンマ線量率分布の測定評価,2

山本 崇裕; 伊藤 主税; 前田 茂貴; 伊東 秀明; 関根 隆

JAEA-Technology 2017-036, 41 Pages, 2018/02

JAEA-Technology-2017-036.pdf:7.86MB

高速実験炉「常陽」では、復旧措置の一環として、平成26年5月に旧炉心上部機構を撤去し、キャスクに収納した。旧炉心上部機構は、「常陽」建設時より30年以上使用された機器であり、高い表面線量率を有する。炉心上部機構交換作業用設備の合理的かつ安全な設計・製作・運用に資するため、「常陽」では、原子炉容器内の線量率測定を実施し、C/E補正する手法を導入することで、旧炉心上部機構の表面線量率の最適化を図った。本研究では、当該評価手法が妥当であったことを検証するため、プラスチックシンチレーション光ファイバ(PSF)検出器を用いて、旧炉心上部機構を収納したキャスクの軸方向線の検出器応答分布を測定し、計算値と比較した。その結果、(1)軸方向線の検出器応答分布は、キャスクの形状に応じたピークを有し、その位置は、計算値と測定値で一致した。(2)軸方向線の検出器応答分布のC/Eは、1.11.7であった。なお、旧炉心上部機構の表面線量率の最適化においては、原子炉容器内の線量率測定結果の反映する際に、保守性を確保したものとしている。以上より、「常陽」旧炉心上部機構の表面線量率評価に用いた手法は、十分な信頼性を有することが確認できた。

Validation of decay heat evaluation method based on FPGS cord for fast reactor spent MOX fuels

宇佐美 晋; 岸本 安史; 谷中 裕; 前田 茂貴

Proceedings of International Conference on the Physics of Reactors; Unifying Theory and Experiments in the 21st Century (PHYSOR 2016) (USB Flash Drive), p.3263 - 3274, 2016/05

本論文は、高速実験炉「常陽」のMK-II炉心における2体の使用済MOX燃料集合体の崩壊熱測定結果との比較、及び類似コードのORIGEN2.2による計算結果との比較により、JENDL-4.0ライブラリ等の最新の核データライブラリを用いたFPGS90コードの新たな崩壊熱評価手法の妥当性を確認した結果について述べたものである。また、崩壊熱評価手法の合理的な不確かさ幅を評価して設定した。使用済MOX燃料集合体の崩壊熱測定値は、40日から729日の間の冷却時間で、144524Wから1589Wの範囲であった。JENDL-4.0ライブラリベースのFPGS90による崩壊熱計算値(C)は、その測定値と計算誤差の範囲内で一致し、そのC/E値は1.01から0.93の範囲であった。また、FPGS90コードは、ORIGEN2.2コードよりも崩壊熱を約3%大きく評価し、ORIGEN2.2コードと比較して崩壊熱C/E値の改善が見られた。さらに、JENDL-4.0ライブラリベースのFPGS90コードによる崩壊熱C/E値は、JENDL-3.2ライブラリベースに比べて改善し、このライブラリの改善効果への反応断面積の寄与は、崩壊データ及び核分裂収率データライブラリの寄与に比べて支配的であることがわかった。

「常陽」交換用炉心上部機構の設計・製作

大田 克; 宇敷 洋*; 前田 茂貴; 川原 啓孝; 高松 操; 小林 哲彦; 菊池 祐樹; 飛田 茂治; 長井 秋則

JAEA-Technology 2015-026, 180 Pages, 2015/11

JAEA-Technology-2015-026.pdf:79.87MB

高速実験炉「常陽」では、平成19年(2007年)に発生した「計測線付実験装置との干渉による回転プラグ燃料交換機能の一部阻害」に係る復旧作業の一環として、平成26年(2014年)5月から12月に、炉心上部機構の交換作業を実施した。新たに使用する炉心上部機構の設計・製作は、平成20年(2008年)に開始し、約6年の期間を必要としたが、平成26年(2014年)11月21日に、当該炉心上部機構は所定の位置に設置された。本報告書では、炉心上部機構の設計・製作に係る主な成果を示す。

Gamma heating rate evaluation for material irradiation test in the Joyo experimental fast reactor

前田 茂貴; 内藤 裕之; 曽我 知則; 青山 卓史

Nuclear Data Sheets, 118, p.494 - 497, 2014/04

https://doi.org/10.1016/j.nds.2014.04.116

高速炉での発熱の空間分布の評価では、すべての線放出成分を考慮する必要がある。しかし、アクチニド核種の遅発線の生成収率等のデータはJENDLやENDFのような汎用核データライブラリには格納されていない。すべての線生成を考慮するため、JENDL-3.2及びJENDL-4.0に遅発線データを追加した。この修正版のJENDL3.2及びJENDL4.0を用いて、MATXSLIB形式の多群ライブラリを作成した。高速実験炉「常陽」を対象に、固定線源の輸送問題において本ライブラリを適用したところ、線束が遅発線を考慮しない場合に比べて40%増加することが確認できた。また、この計算値の検証として、計測線付実験装置により得られた測定値と比較したところ、3-12%でよい一致を示した。

Development of neutron spectrum unfolding method for advanced nuclear emulsion

前田 茂貴; 伊藤 主税; 石原 康平*; 高木 恵輔*; 湊 春奈*; 坂井 陽介*; 河原林 順*; 富田 英生*; 井口 哲夫*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 4, p.665 - 669, 2014/04

https://doi.org/10.15669/pnst.4.665

本研究では、原子炉の使用済燃料棒周辺等における高線バックグラウンド下での中性子測定に向けて、新型の原子核乾板とアンフォールディング手法を組合せた測定手法の開発を行っている。原子核乾板には中性子起因の反跳陽子による飛跡が記録される。反跳陽子の飛跡長は中性子のエネルギーに依存することから、その応答関数を評価し、飛跡長から中性子エネルギースペクトルをアンフォールディングによって評価できることを示した。