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論文

Research of process to treat the radioactive liquid waste containing chloride ion generated by pyroprocessing plant in operating

多田 康平; 北脇 慎一; 渡部 創; 粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 野村 和則

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 3 Pages, 2017/09

塩化物イオン(Cl)を含む放射性廃液は、乾式再処理のプロセス制御における化学分析によって生成される。この廃液を海洋に排出するためには、Clを分離してU, Puを回収する必要がある。本研究では、AgCl沈殿法と抽出クロマトグラフィー法を組み合わせてClを分離し、U, Puを回収した。沈殿試験の結果、UおよびPuが試験後に共沈しないことが分かった。固相抽出試験の結果、95%のPuが液体廃棄物から回収されたことがわかった。Uの濃度が十分でないため、Uについての$$alpha$$放射能を分析することは困難であった。これらの結果は、これらのプロセスが廃液を海に排出する可能性を有することを示した。

論文

Flow-sheet study of MA recovery by extraction chromatography for SmART cycle project

渡部 創; 野村 和則; 北脇 慎一; 柴田 淳広; 小藤 博英; 佐野 雄一; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.101 - 108, 2016/12

BB2015-3215.pdf:0.34MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:7.84

Optimization in a flow-sheet of the extraction chromatography process for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from high level liquid waste (HLLW) were carried out through batch-wise adsorption/elution experiments on diluted HLLW and column separation experiments on genuine HLLW. Separation experiments using CMPO/SiO$$_{2}$$-P and HDEHP/SiO$$_{2}$$-P adsorbent columns with an improved flow-sheet successfully achieved more than 70 % recovery yields of MA(III) with decontamination factors of Ln(III) $$>$$ 10$$^{3}$$, and a modified flow-sheet for less contamination with fission products was proposed consequently. These results will contribute to MA(III) recovery operations for SmART Cycle project in Japan Atomic Energy Agency which is planned to demonstrates FR fuel cycle with more than 1g of Am.

論文

Influence of contaminants from spent fuel pools at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station on the reprocessing process

粟飯原 はるか; 北脇 慎一; 野村 和則; 田口 克也

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1076 - 1083, 2015/09

The water in the spent fuel pools at TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Station contains sea water and rubbles. When the spent fuels stored in the pools will be reprocessed, it has possibility that these contaminants enter the reprocessing process with the spent fuels. Therefore it is meaningful to estimate the influence of contaminants on reprocessing process in advance. The purpose of this study is to evaluate the behavior and influence of contaminants on the extraction process of spent fuel reprocessing by using simulated contaminants. Contaminants were dissolved into the heated nitric acid and solvent extraction using TBP was performed to obtain distribution ratios. The estimated amount of contaminants accompanied with the spent fuel is low values and solvent extraction tests showed that the distribution ratios of every major element were very low in any case. Also to evaluate the influence of sulfate and chloride ions on uranium and plutonium extraction, Ce(IV) was used for simulated Pu to predict extraction behavior. And then U and Pu test was conducted in order to confirm the simulated test result. Obtained distribution ratio suggests that contaminants will not affect the extraction process.

論文

Investigation of a LiCl-KCl-UCl$$_{3}$$ system using a combination of X-ray diffraction and differential thermal analyses

仲吉 彬; 北脇 慎一; 福嶋 峰夫; 村上 毅*; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Materials, 441(1-3), p.468 - 472, 2013/10

 被引用回数:8 パーセンタイル:29.95(Materials Science, Multidisciplinary)

乾式再処理の主要工程である電解精製では、LiCl-KCl共晶塩にアクチノイド元素(An)を溶融させたLiCl-KCl-AnCl$$_{3}$$塩浴を用いて、陰極にU及びAnを電気化学的手法により回収する。LiCl-KCl-AnCl$$_{3}$$系の状態図の知見は、プロセスの運転やメンテナンスにおいて、非常に重要である。これまでにLiCl-KCl-AnCl$$_{3}$$に関する報告例はほとんどないため、本研究では、LiCl-KCl(59:41mol%)共晶塩とUCl$$_{3}$$の擬似2元系の相状態及びLiCl-KCl-AnCl$$_{3}$$系の状態図を調べた。

論文

Low temperature chlorination of Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$ by mechanochemical method with CCl$$_{4}$$

永井 崇之; 北脇 慎一; 佐藤 修彰*

Materials Sciences and Applications, 4(7), p.419 - 431, 2013/07

低温塩化処理技術に関し、遊星ボールミルを用いたメカノケミカル反応により、Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$とCCl$$_{4}$$の塩化処理の可能性を検討した。メカノケミカル実験は、ポット材料,ミル時間, CCl$$_{4}$$/Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$モル比,回転速度を変えて行った。得られた生成物のX線回折やラマン分光測定の結果、ジルコニア製及びタングステンカーバイド製のポットを用いた場合、室温状態でNd$$_{2}$$O$$_{3}$$からNdOClへの塩化反応が進むことを確認した。ミル時間を延ばすことやボール数を増やすことがNdOClへの塩化処理に効果的であり、遊星ボールミルで処理された粉末に引張応力が残留することを明らかにした。

論文

Synthesis and investigation of uranyl molybdate UO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$

永井 崇之; 佐藤 修彰*; 北脇 慎一; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 山名 元*; 明珍 宗孝

Journal of Nuclear Materials, 433(1-3), p.397 - 403, 2013/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:34.56(Materials Science, Multidisciplinary)

アルカリモリブデン酸化物溶融塩を用いた使用済酸化物燃料の再処理プロセス研究に資するウラニル・モリブデン酸化物UO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の簡便な調製条件を検討するため、U$$_{3}$$O$$_{8}$$粉末とMoO$$_{3}$$試薬からウランモリブデン酸化物化合物を合成した。得られたウランモリブデン酸化物化合物を固体状態でX線回折分析及びラマンスペクトル測定により評価した結果、化学量論的な原料組成の混合粉末を770$$^{circ}$$Cの大気雰囲気で4h加熱することで、UO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$が合成できることを確認した。また、溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中にUO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$を添加して吸収スペクトル測定を行った結果、溶存するウランのほとんどが6価のウラニルイオンであることが観察された。

論文

最先端の研究現場から; プルトニウムを用いた乾式再処理研究

北脇 慎一; 坂村 義治*

電気化学及び工業物理化学, 79(12), p.975 - 976, 2011/12

原子力機構と電力中央研究所は、燃料再処理技術の一つとして、溶融塩電解精製を適用した金属電解法乾式再処理技術の研究開発を共同で行っており、このための設備として平成14年にプルトニウム(Pu)を扱うことのできるアルゴン雰囲気グローブボックス(GB)を原子力機構東海研究開発センター・核燃料サイクル工学研究所(茨城県東海村)にある高レベル放射性物質研究施設に設置した。本報告では、金属電解法乾式再処理の概要とここでの研究設備や成果について紹介する。

論文

Electrorefining test of U-Pu-Zr alloy fuel prepared pyrometallurgically from MOX

北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 坂村 義治*; 村上 毅*; 秋山 尚之*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/09

FaCTプロジェクトにおいて、金属燃料高速炉と乾式再処理について、将来の再処理技術の一つとして研究を行っている。原子力機構は電力中央研究所と共同で原子力機構東海研究開発センターのCPFにAr雰囲気グローブボックスを設置し共同研究を進めている。乾式再処理では、使用済金属燃料をLiCl-KCl中において陽極溶解し、UとPuをそれぞれ陰極で回収する。これまでの研究では、使用済燃料中のU, PuやMAとともに合金成分のZrの溶解も許容してきたが、Zrの溶出に伴う課題も存在するため、本研究ではZrの溶出を制限した条件での陽極溶解挙動の確認を行った。陽極として用いるU-Pu-Zr合金は、MOX燃料を還元して得たU-Pu合金とU-Zr合金を混合溶融させて調製した。調製したU-Pu-Zr合金は電解塩(LiCl-KCl-UCl$$_{3}$$-PuCl$$_{3}$$)に浸漬し、電解試験を行った。

論文

Anodic behaviour of a metallic U-Pu-Zr alloy during electrorefining process

村上 毅*; 坂村 義治*; 秋山 尚之*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.194 - 199, 2011/07

 被引用回数:10 パーセンタイル:27.41(Materials Science, Multidisciplinary)

電解精製工程は、金属燃料(U-Zr, U-Pu-Zr)の乾式再処理の主要な工程の一つである。電解精製工程では、アクチナイドの高い回収率を達成するために、陽極中のアクチノイドを一部のZrとともに溶解する。しかし、Zrの溶解は乾式再処理工程に問題を起こす。そのため、未照射U-Pu-Zrを陽極に用いて、Zrの溶解量を最小限にした電解精製試験を773KのLiCl-KCl-(U, Pu, Am)Cl$$_{3}$$塩中で行った。実験では、Zrの溶解電位よりも卑な電位(1.0V vs Ag$$^{+}$$/Ag)で、Zrの溶解量を制限して実施した。ICP-AESによる陽極残渣中の元素分析の結果、U及びPuの高い溶解率(U; $$>$$ 99.6%, Pu; 99.9%)が達成されたことを確認した。

論文

Electro-deposition behavior of minor actinides with liquid cadmium cathodes

小藤 博英; 福嶋 峰夫; 北脇 慎一; 明珍 宗孝; Kormilitsyn, M. V.*; 寺井 隆幸*

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012010_1 - 012010_8, 2010/05

 パーセンタイル:100

Transuranic elements would be electro-deposited simultaneously with liquid cadmium cathode (LCC) and be decontaminated from fission products (FP) dissolved in molten 3LiCl-2KCl in the electrorefining step of the metal electrorefining process. Some lab-scale experiments of electrolysis were carried out with uranium (U), plutonium (Pu) and minor actinides elements (MA) in order to evaluate the performance of LCC. As the results of experiments, it was confirmed that neptunium (Np), americium (Am) and curium (Cm) could be recovered with Pu into LCC by the electrolysis operation. The separation factors of MA vs. Pu were estimated to be about 0.7 to 2.5.

論文

Recent progress of JAEA-CRIEPI joint study for metal pyroreprocessing at CPF

北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 小泉 務; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1269 - 1273, 2009/09

原子力機構は、電力中央研究所と共同で金属電解法乾式再処理開発を東海CPFにおいて実施している。U試験を2002年から開始し、2008年までにMOX試験までを終了した。U試験では、UO$$_{2}$$ペレットの還元,還元物の電解,電解析出物に付着する塩化物の蒸留分離と析出物のインゴット化を行い、99%の回収率でUを金属として回収した。PuO$$_{2}$$を用いた試験でも同様にPu金属をUとともに回収した。MOX試験では、Puの物質収支が$$sim$$100%で維持されることを確認した。現在U-Pu-Zr合金の調整中であり、2009年以降は合金を用いた試験を継続する。

論文

Recovery of U-Pu alloy from MOX using a pyroprocess series

北脇 慎一; 篠崎 忠宏; 福嶋 峰夫; 宇佐見 剛*; 矢作 昇*; 倉田 正輝*

Nuclear Technology, 162(2), p.118 - 123, 2008/05

 被引用回数:15 パーセンタイル:22.59(Nuclear Science & Technology)

もんじゅペレットを用いて、U, Pu合金を回収するための乾式再処理の一連の試験を実施した。Li還元試験では、MOXの還元挙動がUO$$_{2}$$と同様であることを確認した。還元物を陽極としたCd陰極電解試験では、UとPuの分離係数が5.7であることを確認した。これは、既往研究成果と同様であった。物質収支については、電極及び塩中から、陽極装荷量に対してU:98%, Pu:103%の回収が確認された。これは、分析誤差を考慮すれば妥当な値である。陽極に残留したU濃度(Puに対する比率)は、装荷時に比べ若干増加しており、再酸化の可能性が示唆された。電解で得られたU-Pu合金を用いたCd蒸留によって、U-Puインゴットを生成した。

論文

Ingot formation using uranium dendrites recovered by electrolysis in LiCl-KCl-PuCl$$_{3}$$-UCl$$_{3}$$ melt

福嶋 峰夫; 仲吉 彬; 北脇 慎一; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 4 Pages, 2008/05

金属電解法乾式再処理で得られた固体陰極回収物を用いてウランをインゴット化する試験を実施し、運転条件の検討,ウランインゴット及び副生成物の性状調査及び物質収支の評価を行った。常圧条件でウランの融点以上の温度まで昇温することにより、ウランが十分に凝集するまでの間、塩の蒸発を抑え、ウランを塩で覆うことで、ウラン金属の酸化/窒化を防ぎインゴットで回収できることを確認した。高温試験条件にもかかわらず、Amの揮発は見られなかった。

論文

Basic knowledge on treating various wastes generated from practical operation of metal pyro-reprocessing

仲吉 彬; 北脇 慎一; 福嶋 峰夫; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

Proceedings of International Symposium on EcoTopia Science 2007 (ISETS '07) (CD-ROM), p.1062 - 1066, 2007/11

金属電解法再処理成立のための課題の1つとして、環境負荷の低減のためアクチニド元素を高速炉サイクルに閉じ込める必要がある。このため、実用条件での乾式再処理試験の主工程だけでなく周辺工程からも発生する、アクチニド元素を含む廃棄物を適切に処理しなければならない。さらに乾式再処理試験より発生する廃棄物には塩素等の腐食性物質を含むため廃棄するためにはこれらの成分濃度を低減させる必要がある。本研究では固体廃棄物は塩化処理することにより主工程でアクチニド元素を再利用し、液体廃棄物は蒸発分離することにより廃液成分と水分を分離し減容することを提案し、実用条件に適するかの試験を行ったものである。

論文

Integrated experiments of electrometallurgical pyroprocessing with using plutonium oxide

小山 正史*; 土方 孝敏*; 宇佐見 剛*; 井上 正*; 北脇 慎一; 篠崎 忠宏; 福嶋 峰夫; 明珍 宗孝

Journal of Nuclear Science and Technology, 44(3), p.382 - 392, 2007/03

 被引用回数:18 パーセンタイル:18.08(Nuclear Science & Technology)

金属電解法は、将来の核燃料サイクル技術として有望な技術である。金属電解法の実証のため、Pu酸化物を用いた連続プロセス試験を実施した。試験では、10から20gのPuO$$_{2}$$をLi還元して得た還元金属を用いた。還元物は、LiCl-KCl-UCl$$_{3}$$を用いた電解精製試験装置の陽極バスケットに装荷した。この陽極を用いて、固体陰極にウランを回収した。塩中Pu濃度が十分高くなった後、PuとUを液体Cd陰極に同時回収した。付着する塩やCdを分離するために回収物を加熱し、U金属及びU-Pu合金をルツボ残留物として回収した。本報は、酸化物燃料の高温化学処理により、金属アクチニドの回収実証を行った初めての試験結果である。

論文

Recovery test of metal product from oxide fuel by electrometallurgical pyroprocess

北脇 慎一; 篠崎 忠宏; 福嶋 峰夫; 土方 孝敏*; 宇佐見 剛*; 小山 正史*

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 5 Pages, 2005/10

None

報告書

LiCl-KCl共晶塩中のU/U$$^{3+}$$平衡電位測定によるAg/AgCl参照電極の特性の検討

小林 紀昭; 北脇 慎一*; 天本 一平*; 五十嵐 幸*

JAERI-Tech 99-006, 19 Pages, 1999/02

JAERI-Tech-99-006.pdf:0.92MB

塩化物溶融塩系で用いるAg/AgCl参照電極の特性をセル:U(s)|UCl$$_{3}$$,LiCl-KCl$$|$$LiCl-KCl,Ag$$^{+}$$|Ag(s)において温度及びUCl$$_{3}$$濃度を変えてU/U$$^{3+}$$平衡電位を測定して調べた。液絡部にムライト系隔膜及びパイレックスガラス膜を用いた参照電極の特性は、ほぼ同じであった。また、参照電極の再現性は773Kで標準偏差は0.003Vであった。

口頭

CPFにおける金属電解法乾式再処理プロセス試験,12; MOX還元物を用いた電解精製試験

北脇 慎一; 篠崎 忠宏; 福嶋 峰夫; 宇佐見 剛*; 矢作 昇*; 倉田 正輝*

no journal, , 

金属電解法の成立性を定量的に評価するために、JAEAと電中研は共同で金属電解法乾式再処理試験設備をJAEA東海研究開発センターの高レベル放射性物質研究施設(CPF)に設置した。これまでに、Uを使用したプロセス試験を実施し、酸化物として装荷されたUの95%以上を金属として回収できることが示された。今回、MOX燃料への金属電解法の適用性評価を実施するため未照射MOX燃料の還元物を用いた電解精製試験を実施し、電解工程におけるU, Pu及びAmの分布を測定した。

口頭

CPFにおける金属電解法乾式再処理プロセス試験,11; MOX燃料のLi還元挙動

宇佐見 剛*; 倉田 正輝*; 矢作 昇*; 北脇 慎一; 篠崎 忠宏; 福嶋 峰夫

no journal, , 

金属電解法乾式再処理プロセス開発の一環として、CPFにおいて未照射MOXのLi還元試験を行い、(1)すべてのMOXが金属に還元できたこと,(2)その速度がFSのシステム設計の設定値よりも有意に大きいこと、などを示した。

口頭

CPFにおける金属電解法乾式再処理プロセス試験,13; Cd陰極の蒸留とU-Pu合金の製造

矢作 昇*; 宇佐見 剛*; 倉田 正輝*; 北脇 慎一; 福嶋 峰夫; 篠崎 忠宏

no journal, , 

Pu-U合金と融解温度の近いAg-Cu合金をCd中に溶解させた模擬試料によりCd陰極の蒸留条件を調べた。得られた条件に基づいてCd陰極を蒸留しPu-U合金を得た。これをさらに溶融処理し、Pu-Uインゴットを製造した。

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