高経年Pu試料中に含まれるAm-241の分離回収技術の開発

江森 達也; 北辻 章浩; 伴 康俊

JAEA-Technology 2024-025, 20 Pages, 2025/03

JAEA-Technology-2024-025.pdf:1.65MB

太陽光発電が期待できない木星以遠の深宇宙探査機用の電源として主にPu-238の崩壊熱を利用した放射性同位体熱電気転換器(RTG: Radioisotope Thermoelectric Generator)が使用されている。しかし、日本国内ではPu-238を生産するための設備が無い上、宇宙利用を目的とした核燃料物質の使用は法規制上の観点から困難である。そこでPu-238の代替として適当な半減期を持つAm-241(半減期: 432年)に注目し、研究目的で貯蔵されている高経年Pu試料中からのAm-241の分離及び精製法について検討を行い、分離回収試験を実施した。分離の方法については固液分離のみと液液分離と固液分離を組み合わせた2パターンの検討を行い、試験を実施した。液液分離と固液分離を組み合わせた場合では、固液分離のみと比べてカラムの本数を1/5以下に抑えられ、試験に要した時間も半分以下に短縮できた。また、得られた試験結果を用いて計6回のPuとAmの分離試験を実施し、約0.43gのAmをシュウ酸塩として分離回収した。

ESR measurement of carbonated hydroxyapatite for dosemeter

清藤 一*; 横塚 恵莉*; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 長澤 尚胤*

Radiation Protection Dosimetry, 200(16-18), p.1656 - 1659, 2024/11

https://doi.org/10.1093/rpd/ncae147

生物由来原料から作製した炭酸アパタイトへのCoガンマ線照射を行い、アラニンやフリッケ線量計に替わる線量計として利用可能か調べた。照射によって生成する炭酸ラジカルの収量は照射後に20%減衰したが、7日でほぼ一定になることがわかった。炭酸ラジカル収量と吸収線量の関係は、10Gyから1000Gyの範囲で線形関係にあり、炭酸アパタイトは化学線量計として利用可能であることが示された。

Securing reversibility of UO/UOredox equilibrium in [emim]TfN-based liquid electrolytes towards uranium redox-flow battery

鷹尾 康一朗*; 大内 和希; 小松 篤史; 北辻 章浩; 渡邉 雅之

European Journal of Inorganic Chemistry, 27(14), p.e202300787_1 - e202300787_7, 2024/05

https://doi.org/10.1002/ejic.202300787

UO/UOの1-エチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメチル)スルホニルアミド([emim]TfN)イオン液体中での電気化学的挙動を研究し、劣化ウランをレドックスフロー電池の電極活物質として利用するために、UO/UOの酸化還元可逆性を達成するために何が必要かを明らかにした。結果として、Cl存在下の[emim]TfN中において、グラッシーカーボンを作用電極として用いUO/UOの酸化還元反応の可逆性を得ることに成功した。また、溶質の拡散性を向上させるために、補助分子溶媒であるN,N-ジメチルホルムアミド(DMF)で希釈した。Clを含む50:50v/vの[emim]TfN-DMF液体電解質中で[UOCl] + e = [UOCl]の可逆的酸化還元反応を示すことに成功した。

Application of transition-edge sensors for micro-X-ray fluorescence measurements and micro-X-ray absorption near edge structure spectroscopy; a case study of uranium speciation in biotite obtained from a uranium mine

蓬田 匠; 橋本 直; 奥村 拓馬*; 山田 真也*; 竜野 秀行*; 野田 博文*; 早川 亮大*; 岡田 信二*; 高取 沙悠理*; 磯部 忠昭*; et al.

Analyst, 149(10), p.2932 - 2941, 2024/03

https://doi.org/10.1039/D4AN00059E

本研究では、ウラン鉱山より採取した黒雲母に含まれるUの分布状態と化学種を分析するため、超電導転移端センサー(TES)をマイクロビーム蛍光X線分光分析時の検出器として用いる手法を開発した。通常のシリコンドリフト検出器(SDD)の約220eVのエネルギー分解能の蛍光X線スペクトルでは、13.615keVのU L線の蛍光X線と13.395keVのRb K線の蛍光X線を分離することは困難であった。一方、TESを用いることにより13keVのエネルギー領域で50eVのエネルギー分解能が達成され、U LとRb Kの蛍光X線を完全に分離することができた。このTESを用いたピーク分離により、マイクロ蛍光X線分析における微量Uの正確なマッピング解析と、マイクロX線吸収端近傍構造分光における信号対バックグラウンド比の減少を達成できた。

高レベル放射性廃棄物中のZr-93迅速分析に向けたLA-ICP-MSによる固体試料中Zr同位体測定法の開発

森井 志織; 蓬田 匠; 浅井 志保*; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩

分析化学, 72(10.11), p.441 - 448, 2023/10

https://doi.org/10.2116/bunsekikagaku.72.441

高レベル放射性廃棄物(HLW)等の処分時の安全評価対象核種のひとつであるZr-93のICP-MS定量分析をより迅速化する手法として、Zrを選択的に固相抽出した試料をそのままレーザーアブレーション(LA)してICP-MSで定量分析する技術開発を行った。DGAレジンにZrのみを吸着させる新規Zr固体試料調製法により、試料調製時間を従来よりも大幅に短縮した。Zr固体試料をLA-ICP-MS測定するための最適なレーザー照射条件を検討した。開発した手法をHLW模擬試料中のZr同位体定量に適用した結果、IDMSにより求めた同位体定量値は試料の元素濃度から求めた含有量と不確かさの範囲で一致したため、実際の放射性廃棄物試料中のZr-93についても同様の手順で定量できる見込みを得た。

Experiment and numerical simulation of pulsation flow in single channel for Li-7 enrichment technology development by MCCCE method

堀口 直樹; 吉田 啓之; 北辻 章浩; 長谷川 信*; 岸本 忠史*

Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 7 Pages, 2023/05

我が国のエネルギー安全保障の観点および環境負荷低減の観点から、軽水炉の連続運転が不可欠である。PWRの水質管理にはLi-7イオンを濃縮したpH調整剤が必要であり、Li-7濃縮技術の開発が重要課題の一つである。環境負荷の少ない技術としてマルチチャンネル向流電気泳動(MCCCE)法が開発されている。これを実用化するためには、チャネル内のLi-7イオン挙動を把握し、Li-7と他同位体を分離させるため実験条件を最適化する必要がある。本報告では、実機の単一チャンネル内のLi-7イオン挙動を把握することを目的に、原子力機構で開発した粒子追跡機能を有するCFDコードTPFIT-LPTをベースとしたイオン挙動の数値シミュレーション手法を開発した。本手法では、電場下のイオンの運動を、電場による速度を粒子に付加して運動させることで模擬した。同位体の運動の差異は付加速度の大きさを変更して表現した。また、個々のイオン挙動を実験計測することは不可能であるが、数値シミュレーションの検証の為に、バルク流体の流速を測定することが重要であると考えた。そこで、実機の単一チャンネルを簡略化したラボスケール実験装置を開発し粒子画像流速計測法(PIV)により流速を測定することとした。実験装置には、実機の実験条件の一つであり数値シミュレーションで難しい条件の一つである脈動流条件を設定し、流速を測定した。結果として、脈動流が再現されることを確認した。この脈動流の実験データを数値シミュレーションの入口境界条件として設定し、数値シミュレーションを実施した。この結果として、電場の影響を受けたイオンが脈動しながら上流へ移動することを確認した。また、電場下の同位体の挙動の差異も確認した。

Application of high-energy-resolution X-ray absorption spectroscopy at the U L-edge to assess the U(V) electronic structure in FeUO

蓬田 匠; 秋山 大輔*; 大内 和希; 熊谷 友多; 東 晃太朗*; 北辻 章浩; 桐島 陽*; 河村 直己*; 高橋 嘉夫*

Inorganic Chemistry, 61(50), p.20206 - 20210, 2022/12

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c03208

近年、U(VI)が(IV)に還元される時の中間体や、長期安定性をもつU(V)化合物の特異的な物性に関する研究が注目されている。しかし、U(V)の電子状態を詳細に分析した例は少ない。本研究では、U(V)の化合物のFeUO中のU(V)の電子状態を高エネルギー分解能蛍光検出(HERFD)-X線吸収端微細構造分光法(XANES)によって調べた。X線発光分光器を用いて取得したFeUO中のUのL端HERFD-XANESスペクトルから、従来のXANESスペクトルにはないピーク分裂をはじめて観測することができた。理論計算によるXANESスペクトルのシミュレーションの結果、このピーク分裂が良く再現でき、6d軌道の分裂によるものであることが明らかになった。この発見により、環境中で従来検出が困難であったU(V)の検出が容易になると期待され、環境科学をはじめとした幅広い分野での応用が期待される。

「常陽」を用いた内用療法向けAcの生成

前田 茂貴; 北辻 章浩

エネルギーレビュー, 42(10), p.19 - 22, 2022/09

Ac-225は医薬品向け放出核種として注目されており、今後需要が増えることが見込まれる。創薬分野の研究開発のみならず経済安全保障の観点でも国産化が急務である。「常陽」では、Ac-225製造の技術基盤を確立するため、「常陽」に隣接するPIE施設への照射装置の迅速な払出し技術の確立、Ra-226の中性子照射によるAc-225製造量評価、Ra-226からAc-225を効率的に回収するための分離プロセスを検討している。本発表では、「常陽」での照射からPIE施設への移送、化学処理の経過時間による減衰を考慮しても十分なAc-225製造が可能なこと及びDGAレジンを吸着材として用いることにより、Ra及び照射により生成が予想される不純物を除去しAcを単離できる見通しについて報告する。また、原子力委員会のRI製造部会のアクションプランを踏まえた今後の計画を述べる。

トリウム,プルトニウムおよびMAの化学

佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 上原 章寛*; 武田 志乃*; 北辻 章浩; 音部 治幹; 小林 大志*

トリウム,プルトニウムおよびMAの化学, 254 Pages, 2022/03

核燃料物質としてトリウム(第1部)やプルトニウム(第2部)の化学について、固体化学や溶液化学といった基礎から、実験方法、評価方法、燃料サイクルなど応用について詳細に述べる。さらに、第3部としてMA(マイナーアクチノイド: Np, Am, Cm, Pa)についての固体化学や溶液化学を紹介する。

Design of microchannel suitable for packing with anion exchange resins; Uranium separation from seawater containing a large amount of cesium

大内 和希; 塚原 剛彦*; Brandt, A.*; 武藤 由樹*; 生田目 望*; 北辻 章浩

Analytical Sciences, 37(12), p.1789 - 1794, 2021/12

https://doi.org/10.2116/analsci.21P110

安全かつ廃棄物削減のための分離技術の開発として、陰イオン交換樹脂を充填したマイクロチップカラムを用いて、ウラン(U)の分離プロセスのスケールダウンを試みた。マイクロ流路を適切に設計することによって理想的なUの分離性能が得られた。実試料としての海水に適用し海水中Uの濃度の定量に成功したことから、本研究で作製したマイクロチップカラムが十分な実用性を有している。また、一般市販品のカラムを用いたU分離と比較して、カラムサイズは1/5000未満まで縮小することに成功した。