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論文

Nonthermalized para-positronium ($$p$$-Ps) in fluorinated polymers and silica glass

小林 慶規*; 佐藤 公法*; 山脇 正人*; 満汐 孝治*; 岡 壽崇; 鷲尾 方一*

Journal of Physics; Conference Series, 3029, p.012001_1 - 012001_7, 2025/06

We discuss nonthermalized $textit{para}$-positronium ($textit{p}$-Ps) in fluorinated polymers [Polytetrafluoroethylene (PTFE), ethylene tetrafluoroethylene copolymer (ETFE), polyvinyl fluoride (PVF)], and silica glass based on the Tao-Eldrup model, which takes account of Ps captured at different energy levels. Comparison of the energy of $textit{p}$-Ps estimated by positron annihilation age-momentum correlation (AMOC) with the calculation based on the Tao-Eldrup model reveals that $textit{p}$-Ps increasingly occupies higher energy levels in the polymers as more hydrogen is substituted by fluorine. In silica glass consisting of silicon (heavier than fluorine) and oxygen only the contribution of the lowest excited levels may be significant. These results are qualitatively in line with the previous observation for the energy dissipation of $textit{ortho}$-positronium ($textit{o}$-Ps) in nanoporous silica films.

論文

Nickel binding with magnetite nanoparticles

Fablet, L.*; P$'e$drot, M.*; Choueikani, F.*; Kieffer, I.*; Proux, O.*; Pierson-Wickmann, A.-C.*; Cagniart, V.*; 蓬田 匠; Marsac, R.*

Environmental Science; Nano, 12(5), p.2815 - 2827, 2025/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

ニッケル(Ni)は環境中に遍在する微量元素である。Niは酸化鉄ナノ粒子との親和性が高く、土壌や水中から酸化鉄ナノ粒子、特に環境中に普遍的に存在する磁鉄鉱によって除去することができれば、環境浄化のための新たな戦略の1つとなり、その研究の意義は大きい。しかし、磁鉄鉱の化学量論(Fe(II)とFe(III)の比率)を制御することが困難であるため、Niと磁鉄鉱の相互作用は十分に理解されていなかった。そこで本研究では、異なるFe(II)とFe(III)の比率を持つ磁鉄鉱ナノ粒子を用い、吸着実験とX線吸収分光法によって溶液中と嫌気雰囲気下におけるNiと磁鉄鉱の相互作用を調べた。この研究により明らかにされた磁鉄鉱とNiの相互作用は、将来的にNi汚染の環境浄化戦略を立案する上で重要な知見となりうる。

論文

The Rechargeable battery using uranium as an active material

大内 和希; 植野 雄大; 渡邉 雅之

Scientific Reports (Internet), 15, p.18515_1 - 18515_7, 2025/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00

ウランと鉄を活物質とする非水系蓄電池を初めて実証した。このウラン-鉄蓄電池は、約1.3Vの開回路電圧と安定したサイクル特性を示し、86$$pm$$2%の良好なクーロン効率を示した。これらの特徴は、劣化ウランを革新的な用途に活用するための有望な手段を示唆している。

論文

Characterization of the thorium-229 defect structure in CaF$$_{2}$$ crystals

高取 沙悠理*; Pimon, M.*; Pollitt, S.*; Bartokos, M.*; Beeks, K.*; Gr$"u$neis, A.*; 平木 貴宏*; 本間 徹生*; Hosseini, N.*; Leitner, A.*; et al.

New Journal of Physics (Internet), 27(4), p.043024_1 - 043024_10, 2025/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Physics, Multidisciplinary)

フッ化カルシウム単結晶中の低エネルギートリウム-229($$^{229}$$Th)核異性体のレーザー励起に関する最近の報告は、この系が原子核時計の有望な候補であることを示している。しかし、ドープされた$$^{229}$$Th周辺の微視的なイオン配列とその電子状態は実験的に調べられていない。$$^{229}$$Th周辺のイオン配列と電子状態は、原子核時計の遷移を正確に制御し、その性能を評価するために極めて重要である。本研究では、$$^{229}$$Th:CaF$$_{2}$$のX線吸収微細構造分光を用いて、ドープされた$$^{229}$$Thの電荷状態と配位環境を調べた。その結果、$$^{229}$$ThはCa$$^{2+}$$イオンの置換サイトに4+価でドープされており、$$^{229}$$Thに隣接する格子間サイトにある2個のF$$^{-}$$イオンによって電荷が補償されていることがわかった。

報告書

高経年Pu試料中に含まれるAm-241の分離回収技術の開発

江森 達也; 北辻 章浩; 伴 康俊

JAEA-Technology 2024-025, 20 Pages, 2025/03

JAEA-Technology-2024-025.pdf:1.65MB

太陽光発電が期待できない木星以遠の深宇宙探査機用の電源として主にPu-238の崩壊熱を利用した放射性同位体熱電気転換器(RTG: Radioisotope Thermoelectric Generator)が使用されている。しかし、日本国内ではPu-238を生産するための設備が無い上、宇宙利用を目的とした核燃料物質の使用は法規制上の観点から困難である。そこでPu-238の代替として適当な半減期を持つAm-241(半減期: 432年)に注目し、研究目的で貯蔵されている高経年Pu試料中からのAm-241の分離及び精製法について検討を行い、分離回収試験を実施した。分離の方法については固液分離のみと液液分離と固液分離を組み合わせた2パターンの検討を行い、試験を実施した。液液分離と固液分離を組み合わせた場合では、固液分離のみと比べてカラムの本数を1/5以下に抑えられ、試験に要した時間も半分以下に短縮できた。また、得られた試験結果を用いて計6回のPuとAmの分離試験を実施し、約0.43gのAmをシュウ酸塩として分離回収した。

論文

Sensitive detection of nonfluorescent solutes in small amounts of dilute aqueous solutions through photothermally induced reflectivity modulation at glass/aqueous solution interfaces

浦島 周平; 日下 良二

Analyst, 150(5), p.819 - 826, 2025/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Analytical)

This study proposes to employ photothermal reflectance spectroscopy, typically used to assess the thermal properties of solid materials, for detecting nonluminescent solutes in small amounts of dilute aqueous solutions. In this spectroscopy, a probe beam nonresonant and a pump beam resonant to the solution are focused on a transparent material/aqueous solution interface. Since the temperature coefficients of refractive indexes depend on the media, the heat from the pump beam absorption changes the reflectivity at the material/solution interface. A limit of detection of 75 nM was achieved for an aqueous solution of a dye contacting a glass wall. Among various photothermal spectroscopic techniques, a notable advantage of reflectance spectroscopy is its straightforward optical configuration, where neither the precisely aligned beam expander nor differential beam splitting is required, making the optical system inexpensive and reproducible. Since reflectance spectroscopy only requires a material/solution interface, it is applicable to solutions confined in micrometer-sized channels or pits, allowing us to analyze samples with tiny amounts.

論文

高エネルギー分解能検出系を用いた蛍光XAFSが拓く分子地球化学

蓬田 匠; 高橋 嘉夫*

地球化学, 59(1), p.1 - 10, 2025/03

X線吸収微細構造(XAFS)分光法は、元素の価数や局所構造の情報を与える上に、殆どの元素に応用可能で元素選択性が高く、高感度な分析が可能であるため、天然試料中の主要および微量元素の化学種解析や天然模擬系での化学反応素過程の研究に広く応用されており、宇宙地球化学や環境化学では必須な手法になっている。本稿では、蛍光X線を高いエネルギー分解能で分析してXAFSを測定することで従来検出の難しかった元素を調べた事例や、新しい化学種についての情報を得た事例など、近年のXAFSを用いた研究例を紹介する。

論文

Magnetite stoichiometry (Fe(II)/Fe(III)) controls on trivalent chromium surface speciation

Scaria, J.*; P$'e$drot, M.*; Fablet, L.*; 蓬田 匠; Nguyen, T. T.*; Sivry, Y.*; Catrouillet, C.*; Pradas del Real, A. E.*; Choueikani, F.*; Vantelon, D.*; et al.

Environmental Science & Technology, 59(11), p.5747 - 5755, 2025/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:78.93(Engineering, Environmental)

クロム(Cr)とマグネタイトの相互作用メカニズムを理解し予測することは、環境中のCrの物地球化学的挙動を解明し、最適な土壌浄化および水処理戦略を開発する上で特に重要である。最も毒性の高いCr(VI)がCr(III)に還元されて除去されることは広く報告されているが、Cr(III)のマグネタイトへの吸着に関わる正確なメカニズムは解明されていなかった。本研究では、Cr(III)溶液と10nmサイズのマグネタイトの相互作用を調べた。本研究では、pHとマグネタイトの化学量論の双方がCr(III)吸着メカニズムに及ぼす複合的な影響を調べることで、Cr(III)-(hydr)Oxide沈殿の生成が必ずしも溶液からのCr(III)の除去を駆動するプロセスではないことが明らかになった。これらの結果は、環境中のCrの輸送と終着点の予測、およびマグネタイトを用いたCr浄化プロセスの開発に役立つと期待される。

論文

メスバウアー分光法を用いた還元的環境における粘土鉱物中のFeの酸化状態と構造の分析

森井 志織

放射化学, (51), p.21 - 23, 2025/03

粘土鉱物は、放射性廃棄物地層処分時に放射性核種を吸着して環境中への拡散を防ぐために利用されるが、粘土鉱物構造中のFeの酸化状態は拡散抑制の性能に影響を及ぼす可能性がある。本研究では、地下環境における粘土鉱物への放射性核種の吸着挙動を詳細に明らかにするために、還元環境における粘土鉱物中のFeの酸化状態や配位構造を調べた。標準水素電極電位で-0.5Vの電圧を印加して電解した粘土鉱物構造中のFeの酸化状態と配位構造をメスバウアー分光法により調べたところ、粘土鉱物八面体構造中のFeの一部が3価から2価に還元されたことが明らかになった。本研究で明らかにした粘土鉱物に含まれるFeの化学特性は、基礎知見として放射性廃棄物処分の信頼性向上に貢献する。

論文

HERFD-XANESのアクチノイド化学研究への展開とFeUO$$_{4}$$中U(V)の分析事例

蓬田 匠

放射光, 38(1), p.19 - 25, 2025/01

高エネルギー分解能蛍光検出-X線吸収端近傍構造分光(HERFD-XANES)法を用いることで、従来のXANES法よりも詳細にウラン(U)化合物の電子状態を議論できるようになった。我々はHERFD-XANES法を元に、将来的に様々な環境試料中のアクチノイドスペシエーションを行うことで、微量アクチノイド元素の環境中移行挙動の予測に貢献することを目指して研究を進めている。本稿では、これらの応用研究を進める上で基盤となる、マイナーな化学種であるU(V)の電子状態をHERFD-XANESにより明らかにするとともに、XANESのシミュレーションを加えて議論した内容を紹介する。

論文

Comprehensive increase in CO$$_{2}$$ release by drying-rewetting cycles among Japanese forests and pastureland soils and exploring predictors of increasing magnitude

鈴木 優里*; 平舘 俊太郎*; 小嵐 淳; 安藤 麻里子; 蓬田 匠; 神田 裕貴*; 永野 博彦*

Soil (Internet), 11(1), p.35 - 49, 2025/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Soil Science)

The present study evaluated overall trends of the dry-wet cycle effect on carbon dioxide (CO$$_{2}$$) release and explored environmental and soil predictors for its effect size among ten Japanese forests and pastureland soils. In the 84-days incubation including three dry-wet cycles, CO$$_{2}$$ release was 1.3 to 3.7-fold greater than that under the continuously constant moisture condition. This increasing magnitude of CO$$_{2}$$ release by dry-wet cycles was found to correlate with pyrophosphate extractable aluminum content in soil. Whereas soil microbial biomass carbon was significantly lower in dry-wet cycle than in continuously constant moisture, there was no significant relationship between the microbial biomass decrease and the increasing magnitude of CO$$_{2}$$ release. Thus, the present study showed that comprehensive increase in soil CO$$_{2}$$ release by dry-wet cycles is regulated by organo-aluminum complexes which are vulnerable against dry-wet cycles.

論文

Comparisons of the masking effect of carboxylic, amic-acidic, and amidic compounds on lanthanides and Am complexation

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 達也*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 32(1), p.21 - 29, 2025/00

カルボン酸、アミド酸、アミド化合物による希土類元素、Amへの錯形成能力の比較を行った。用いた化合物は、ジグリコールアミド、エチレンジアミン、ジエチレントリアミドの骨格を持つ化合物とその他2種のアミド化合物である。次のような結果が得られた、pH1.2以下でアミド酸素ドナーはカルボン酸の酸素ドナーより反応性が高いこと、中重希土類元素は軽希土類元素より高く反応すること、3級アミン窒素原子はプロトネーションを起こし、得られる分配比はpH依存があることなどを明らかにした。

論文

Environmental geochemistry of radionuclides (Environmental radiochemistry)

高橋 嘉夫*; 山口 瑛子; 蓬田 匠

Treatise on Geochemistry, 3rd edition, Vol.6, p.105 - 150, 2025/00

放射性核種の環境地球化学は、近年の測定技術などの発展に伴い、さまざまな研究対象へ新しいアプローチが展開されている。本レビュー論文では、放射性核種の環境地球化学分野における過去10$$sim$$15年間のいくつかのトピックについて議論した。特に、2011年の福島第一原子力発電所事故で放出された放射性核種の移行に関する研究、X線吸収微細構造分光法の開発と放射性核種の地球化学過程への応用の2つのトピックを中心に取り上げて概説している。

論文

Recovery of rhodium by solvent extraction using $$N, N, N', N', N", N"$$-hexahexyl-nitrilotriacetamide and electrodeposition

松宮 正彦*; 徳満 駿*; 三島 卓己*; 佐々木 祐二

ECS Advances (Internet), 3(4), p.043001_1 - 043001_8, 2024/12

白金族元素のひとつであるRhの分離と精製は、従来法では塩酸による溶解と沈殿生成を繰り返す必要があり、より効率的な精製法の確立が求められている。そこで、NTAアミドを用いた溶媒抽出法と電析を組み合わせた精製法について研究した。その結果、NTAアミドによる有機溶媒へのRhの抽出はイオン対抽出機構によるものであり、抽出されたR(III)は電極上での3電子還元によりRh金属として析出することを明らかにした。また、連続的な溶媒抽出と直接電析により、Rhを回収できることを確認した。

論文

歯中炭酸ラジカルの電子スピン共鳴法測定におけるマイクロ波パワーの検討

岩見 聡音*; 山下 琢磨*; 光安 優典*; 小野 健太*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 木野 康志*; 関根 勉*; 清水 良央*; 千葉 美麗*; et al.

KEK Proceedings 2024-6, p.91 - 95, 2024/12

ESR線量計測法の検出限界線量の改善を目指している。本研究では、ESR測定時にマイクロ波出力を変化させ、各ラジカルの飽和挙動を調べた。炭酸ラジカルと有機ラジカルのスピン緩和時間の違いから、マイクロ波出力を4.0mWにすると、S/N比が改善し検出限界線量を引き下げることができるという見込みを得た。

論文

ガンマ線照射した歯エナメル質の電子スピン共鳴スペクトルの多成分解析法の改良

山下 琢磨*; 岩見 聡音*; 光安 優典*; 小野 健太*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 木野 康志*; 関根 勉*; 清水 良央*; 千葉 美麗*; et al.

KEK Proceedings 2024-6, p.85 - 90, 2024/12

東京電力・福島第一原子力発電所事故による生物への放射線影響を明らかにするためには、各個体の正確な被ばく線量推定が重要であり、我々は被ばくによって歯中に生成される炭酸ラジカルを測定することで線量推定を行っている。ESR測定で得たスペクトルから炭酸ラジカル由来の成分だけを抽出するため、乱数最適化を用いた多成分解析プログラムを整備した。

論文

Solvation structure and thermodynamics for Ln(III), (Ln=Pr, Nd, Tb and Dy) complexes in phosphonium-based ionic liquids evaluated by Raman spectroscopy and DFT calculation

徳満 駿*; 三島 卓己*; 松宮 正彦*; 佐々木 祐二

Journal of Molecular Liquids, 414, Part A, p.126150_1 - 126150_8, 2024/11

希土類元素の電析による回収工程に用いる溶媒としてイオン液体が期待されている。リン酸系イオン液体は粘性が低く、高温で安定であるため、有望な溶媒である。イオン液体中の電析反応は金属イオンの溶存状態の影響を受けるが、回収工程で想定される高温条件での溶存状態と熱力学パラメータについては知見が不足している。そこで、本研究ではリン酸系イオン液体bis(trifluoromethyl sulfonyl)amide(TFSA)を用いて、ラマン分光により希土類元素(Pr, Nd, Tb, Dy)の溶存状態を調査し、温度依存性を取得することで熱力学パラメータを決定した。その結果、いずれの希土類元素もTFSAの5配位錯体を形成しやすく、錯体構造中ではTFSAはcis-異性体がより安定となることが分かった。加えて、密度汎関数法に基づく量子化学計算により錯体の結合エネルギー等を求め、実験により求めた熱力学的特性と矛盾しないことを確認した。

論文

Evaluation of materials for developing a new individual dosemeter using electron spin resonance spectroscopy

北村 剛将; 岡 壽崇; 清藤 一*; 横塚 恵莉*; 長澤 尚胤*; 北辻 章浩

Radiation Protection Dosimetry, 200(16-18), p.1660 - 1665, 2024/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Environmental Sciences)

歯の主成分であるヒドロキシアパタイトが、アラニン線量計やフリッケ線量計などでは測定が不可能な1Gy以下の低線量を測定可能な固体線量計として利用可能かを検討した。市販のヒドロキシアパタイトへ$$^{60}$$Coガンマ線を75Gyまで照射し、生成した炭酸ラジカルをESR分光計で測定した。炭酸ラジカル強度と吸収線量の関係(線量応答曲線)を調べたところ、未照射から75Gyまでの範囲で、両者はよい線形性を示した($$mathrm{R}^{2}=1$$)。線量応答曲線を利用して検出下限値を推定したところ99.7mGyと見積もられ、本試料は1Gy以下の線量も計測可能であることがわかった。照射から8ヶ月経過後にも同様の測定を行い、炭酸ラジカル強度が変化しなかったことから、ラジカルの長期安定にも優れていることがわかった。これらの結果から、当該試料は新規線量計の候補材料として利用可能である。

論文

ESR measurement of carbonated hydroxyapatite for dosemeter

清藤 一*; 横塚 恵莉*; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 長澤 尚胤*

Radiation Protection Dosimetry, 200(16-18), p.1656 - 1659, 2024/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Environmental Sciences)

生物由来原料から作製した炭酸アパタイトへの$$^{60}$$Coガンマ線照射を行い、アラニンやフリッケ線量計に替わる線量計として利用可能か調べた。照射によって生成する炭酸ラジカルの収量は照射後に20%減衰したが、7日でほぼ一定になることがわかった。炭酸ラジカル収量と吸収線量の関係は、10Gyから1000Gyの範囲で線形関係にあり、炭酸アパタイトは化学線量計として利用可能であることが示された。

論文

Preliminary studies on ion-pair extractions of Zr, Hf, Nb, and Ta using extractants having tertiary N atom from H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ and HF

佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*

Chemistry Letters, 53(9), p.upae164_1 - upae164_4, 2024/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

これまで、カチオン性の抽出剤を使って、TcO$$_{4}$$$$^{-}$$などのアニオン種となる金属イオンを対象にイオン対抽出による分離法を開発してきた。イオン対抽出法は超アクチノイド元素やNb, Taといった有用金属の抽出も期待できる。最近塩酸溶液中で塩化物が配位してアニオン種となる白金族元素にも応用可能であることを見出したため、この方法をさらに発展させて、硫酸やフッ化水素酸中でアニオン種として存在するZr, Hf, Nb, Taの抽出を検討した。その結果、本法によるこれら金属イオンの抽出は可能であることを明らかにし、分配比の抽出剤濃度や振とう時間依存性などの基礎情報を取得した。

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