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論文

窒化物-高温化学再処理核燃料サイクルの研究開発

半田 宗男

原子力システムニュース, 6(1), p.20 - 24, 1995/06

講演では、はじめに、窒化物燃料の特性をMOX燃料及び金属燃料と対比させて紹介した。続いて、窒化物燃料高速炉の最近の設計研究、ゾル・ゲル法による硝酸溶液から直接的に粒子状窒化物燃料の製造研究、ウラン・プルトニウム混合窒化物燃料の照射挙動、ネプツニウム窒化物の製造及び特性測定等について報告した。最後に、窒化物燃料の高温化学再処理の熱力学的解析及び窒化ウランの溶融塩電解によるウラン金属の回収について述べた。また、窒化物燃料と溶融塩高温化学再処理を組み合わせた高速炉、専焼炉及び加速器を利用したマイナーアクチノイド(ネプツニウム、アメリシウム、キュリウム等)の消滅に適用可能な核燃料サイクルの研究の現状及び問題点について討論した。

論文

Research on actinide mononitride fuel

荒井 康夫; 鈴木 康文; 半田 宗男

Global 1995, Int. Conf. on Evaluation of Emerging Nuclear Fuel Cycle Systems,Vol. 1, 0, p.538 - 545, 1995/00

アクチノイド窒化物は、優れた熱的、核的特性から高速炉用新型燃料及びTRU消滅のための専焼炉燃料の候補として着目されている。本稿では、原研で進めてきた同燃料のR&Dについて要約した。高純度のウラン、ネプツニウム、プルトニウム窒化物及びそれらの固溶体試料は、酸化物の炭素熱還元により調整し、物性測定や照射試験に用いる燃料ペレットの焼結挙動についても検討を加えた。熱伝導度、蒸気圧等の高温物性値の温度及び組成依存性を明らかにするとともに、照射挙動把握と燃料健全性実証を目的とした照射試験も並行して実施している。さらに、アクチノイド窒化物の新しい燃料サイクルへの適応性を検討するための、溶融塩中での電解試験についても簡単に触れた。

論文

Dense fuel cycles for actinide burning and thermodynamic database

小川 徹; 山岸 滋; 小林 紀昭; 伊藤 昭憲; 向山 武彦; 半田 宗男; R.G.Haire*

Global 1995,Int. Conf. on Evaluation of Emerging Nuclear Fuel Cycle Systems, 1, p.207 - 214, 1995/00

超ウラン元素、中でもマイナー・アクチニド(Np、Am、Cm)の取扱いの困難さから、アクチニド消滅のための燃料サイクル設計には暫新なアプローチが必要になる。階層サイクル概念ではマイナー・アクチニド(MA)は第二層中に閉じ込められる。このMA消滅処理サイクルに用いる高密度燃料サイクルの概念を提出した。MAの一窒化物は燃料要素に加工され、照射後に溶融塩電解法によって再処理される。代替案として金属燃料の使用も考えられる。これらの燃料サイクル概念の成立性評価の観点から、関連する熱力学データベースの現状と将来の拡張とを論じた。

論文

A Concept of self-completed fuel cycle based on lead-cooled nitride-fuel fast reactors

高野 秀機; 秋江 拓志; 半田 宗男; 平岡 徹; 中村 邦彦*; 廣田 耕一*; 神島 吉郎*; 田中 洋司*; 高橋 浩道*; 金子 邦男*

Proc. of the 7th Int. Conf. on Emerging Nuclear Energy Systems; ICENES 93, 8 Pages, 1993/00

高速炉の開発の魅力は、軽水炉に比べて極めて高い資源有効利用とTRU処理能力にある。軽水炉の代替となるためには、炉と燃料サイクルを含めた高い経済性と正のボイド反応度や燃焼反応度損失を低減した高い安全性をもつ高速炉システムが必要である。そのため、鉛冷却・窒化物燃料集合体からなる高速炉について、燃料仕様やIV-15の濃縮度をパラメータとして炉心特性を検討し固有安全性の高い炉心を設計した。この炉心を基にして、耐震性を含む安全性、ヘリカルコイル型SGをもつ原子炉構造等を検討し、プラントコストをNa冷却・MOX燃料高速炉と比較した。さらに炉と燃料サイクルを含めた自己完結型の総合燃料サイクルシステム概念を、電力供給型プラントと燃料フロー調整型プラント群を高温化学再処理をベースとして検討した。

論文

低燃焼度ウラン-プルトニウム混合炭化物燃料の照射挙動

岩井 孝; 鈴木 康文; 前多 厚; 笹山 龍雄; 半田 宗男

日本原子力学会誌, 34(5), p.455 - 467, 1992/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:82.12(Nuclear Science & Technology)

高速炉用新型燃料として注目されているウラン・プルトニウム混合炭化物燃料ピン4本をJRR-2を用いてキャプセル照射し、破損することなく燃焼度13GWd/tまでの健全性を確認した。42および64kw/mと比較的低い線出力であったにもかかわらず、気孔成長や結晶粒径変化が顕著に観察された。燃料ペレット密度や炭素含有量などの燃料特性の違いは組織再編、クラッキングおよびFPガス放出などの燃料挙動に少なからず影響を及ぼした。ガンマスペクトロメトリによると、セシウムがFPガスに似た挙動を示し一部がプレナム部に凝縮していることが明らかになった。316ステンレス鋼被覆管の内面にわずかな浸炭が認められた。

論文

照射試験用ウラン・プルトニウム混合炭化物燃料ピンの製作

鈴木 康文; 荒井 康夫; 笹山 龍雄; 前多 厚; 岩井 孝; 大道 敏彦; 半田 宗男

日本原子力学会誌, 34(1), p.66 - 74, 1992/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:82.12(Nuclear Science & Technology)

新型FBR燃料として期待されるウラン・プルトニウム混合炭化物燃料の照射挙動を把握し、その健全性を実証するため、JRR-2およびJMTRを用いた照射試験用の燃料ピン9本を製作した。酸化物を炭素熱還元し、さらに焼結を行うことによって、組成の異なる2種類の燃料、(U,Pu)C$$_{1.0}$$および(U,Pu)C$$_{1.1}$$を調製した。これらの炭化物燃料ピンの基本設計、製作手順ならびに確性試験の結果について報告する。製作された燃料ピンのうち、8本については、燃料破損を起こすことなく、42から64kW/mの線出力で照射が完了し、最高で約5at%の燃焼度を達成している。残りの1本の燃料ピンについては、熱安定型ペレットが装荷されており、JMTRで照射継続中である。

報告書

第1回JMTR照射用ウラン・プルトニウム混合窒化物燃料ピン(88F-5A)の製作

鈴木 康文; 岩井 孝; 荒井 康夫; 笹山 龍雄; 塩沢 憲一; 大道 敏彦; 半田 宗男

JAERI-M 90-116, 47 Pages, 1990/07

JAERI-M-90-116.pdf:2.08MB

高速炉用新型燃料であるウラン・プルトニウム混合窒化物燃料の照射挙動を把握し、その健全性を実証するためにJMTRでの第1回目の照射試験用燃料ピンを製作した。2本組のヘリウムボンド燃料ピンのうち1本については、燃料中心温度を測定するために熱電対を計装した。本報告書では燃料ピンの設計、燃料ペレットの製造と確性試験、燃料ピンの溶接と検査までの工程のほか、今回新たに設置したTIG燃料ピン溶接装置の概略についても紹介する。

報告書

燃料研究のためのネプチニウム、プルトニウム、アメリシウムおよびキュリウム金属の製造; 調査報告書

鈴木 康文; 半田 宗男

JAERI-M 90-094, 31 Pages, 1990/06

JAERI-M-90-094.pdf:1.56MB

燃料物性研究のための原料調製の観点から、プルトニウムおよびマイナーアクチノイドと呼ばれるネプチニウム、アメリシウムおよびキュリウム金属の製造法について文献調査を行い、製造方法、精製方法等の整理を行なった。同時に設備設計上考慮すべき項目を示すとともに設備対応の考え方について提言を行なった。

報告書

プルトニウム燃料用微量金属不純物定量装置の設計・製作および性能試験

福島 奨; 半田 宗男; 塩沢 憲一; 平田 勝; 水上 治男*

JAERI-M 90-062, 49 Pages, 1990/03

JAERI-M-90-062.pdf:2.4MB

直流アーク(DCA)および誘導結合プラズマ(ICP)の両発光源を備えたプルトニウム燃料用微量金属不純物定量装置を設計・製作した。本装置では、限られた燃料研究棟の床面積の有効利用を図るために、DCAおよびICP発光スタンドを1台のグローブボックス内に、しかも1台の分光器により測定できるよう同一光路上に配置する新しい設計を採用した。このために生じる光路長の増大に伴う感度低下、ICP発光分光分析用液体試料から発生する酸性蒸気によるグローブボックス内装装置の腐食劣化等の問題は、光学系の改善、給気導入系の新設等により解決した。本装置の定量性能は、グローブボックスに格納しない、単独発光源のDCAまたはICP発光分析装置に同等であることを、BEC(Background Equivalent Concentration)値の比較から確認した。

報告書

発光分光分析法による核燃料中の金属不純物元素の定量の現状; 調査報告書

半田 宗男; 平田 勝; 塩沢 憲一; 福島 奨

JAERI-M 90-015, 134 Pages, 1990/02

JAERI-M-90-015.pdf:3.28MB

発光分光法による核燃料中の金属不純物の定量の現状について調査した。発光分光法の開発の経緯、Pu用分析装置、核燃料中の金属不純物の許容濃度についてはじめに解説した。続いて、担体蒸留法-直流アーク(DCA)分光法(AES)によるU及びPu系燃料中の金属不純物の定量、化学分離、DCA-AESによる希土類元素の定量について概説した。また、誘導結合プラズマ(ICP)-AESによるTRUの定量及び金属不純物の定量について詳説した。さらに、各種微量分析法の検出下限値について、最新のレーザ励起-蛍光分析(LIF)及びレーザ励起-加速イオン化法(LEI)を含めて比較討論を行った。最後に大洗研燃料研究棟に整備したDCA-ICP-AESを利用した実験計画について紹介した。

論文

Determination of nitrogen in UN, PuN and (U, Pu)N by oxidation in circulating oxygen and gas chromatographic measurement of the combustion gases

半田 宗男; 塩沢 憲一; 岩井 孝; 荒井 康夫

Analytica Chimica Acta, 239, p.107 - 113, 1990/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:52(Chemistry, Analytical)

UN、PuN及び(U,Pu)N燃料中の窒素の定量を簡便でかつ短時間内に高精度で行う技術を開発した。分析前の試料の酸化に伴う窒素の損失を防止するために高純度不活性ガス雰囲気グローブボックス内で試料の粉砕、秤量を行った後錫キャプセル中に気密圧封した。窒素の定量は、試料をキャプセルとともに循環酸素気流中で850$$^{circ}$$Cに加熱して酸化し、発生したガスをガスクロマトグラフで測定することにより行った。定量の変動係数は約0.7%と高精度であった。今回開発した窒素定量法は、研究用燃料ばかりでなく、燃料製造ラインの品質管理にも十分利用することができる。

論文

Thermal conductivity of (U,Pu)C containing MoC up to 10 mol%

荒井 康夫; 大道 敏彦; 福島 奨; 半田 宗男

Journal of Nuclear Materials, 170, p.50 - 56, 1990/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:100

主要固体FP元素の一つであるモリブデンを最高10モル%含むウラン・プルトニウム混合炭化物の熱伝導度を、レーザフラッシュ法で測定した熱拡散率の値より求めた。モリブデンが混合炭化物に固溶限(約3.5モル%)以内では、混合炭化物の熱伝導度はモリブデンの量と共に単調に減少した。一方、固溶限以上のモリブデンを含む混合炭化物の熱伝導度は、実験範囲内ではほぼ一定の値を示した。一部の固溶体試料について電気抵抗を測定し、モリブデン量の増加に伴う熱伝導度の減少は、電子伝導の減少に起因することを見出した。このほか、ウラン、プルトニウム及びモリブデンを含む複合炭化物(U,Pu)MoC$$_{2}$$及び(U,Pu)MoC$$_{1.7}$$の熱伝導度を算出した。

報告書

ウラン・プルトニウム混合炭化物燃料の中線出力、第2回; 照射及び照射後試験

岩井 孝; 笹山 龍雄; 前多 厚*; 相沢 作衛; 川崎 公靖; 相沢 雅夫; 半田 宗男

JAERI-M 89-186, 101 Pages, 1989/11

JAERI-M-89-186.pdf:5.22MB

化学量論組成の異なるウラン・プルトニウム混合炭化物燃料、(U,Pu)C$$_{1.0}$$及び(U,Pu)C$$_{1.1}$$を充填した2本の太径燃料ピン(外径9.4mm、長さ170mm)を1体のキャプセルに組み込んでJRR-2で、線出力640W/cmで1.5at%燃焼度まで照射した。東海研燃料試験施設で実施した照射後試験では、低密度(83~84%T.D.)の燃料ペレットを用い、低燃焼度であったため、燃料ピンの寸法変化は観察されなかった。FPガス放出率は2本の燃料ピンとも約9%であり、ペレットの開気孔率と関連していた。燃料ペレット中の気孔の数が中心部では大幅に減少した。被覆材の内面腐食は、(U,Pu)C$$_{1.1}$$燃料ピンで観察され、燃料の炭素ポテンシャルに依存していた。$$gamma$$線スキャニングにより、Csの一部が燃料ペレットから温度の低いプレナム部へ移行していることが確認される。

論文

高速炉用燃料の特性および照射挙動; U-Pu混合酸化物、炭化物、チッ化物、金属

半田 宗男; 福島 奨; 岩井 孝

日本原子力学会誌, 31(8), p.886 - 893, 1989/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.06(Nuclear Science & Technology)

過去20年間高速炉用標準燃料としてウラン・プルトニウム混合酸化物が用いられてきたが、高速炉の経済性および安全性の観点から新型燃料である混合炭化物、窒化物および金属の開発が近年活発化している。本稿では、はじめに高速炉燃料の変遷について簡単に紹介する。続いて、四つの燃料の特性および照射挙動の相互比較を行い、最後に照射実績について述べる。

報告書

JMTR照射キャプセル(84F-10A、84F-12A、87F-2A)用混合炭化物燃料ピンの製作

荒井 康夫; 岩井 孝; 前多 厚*; 笹山 龍雄; 塩沢 憲一; 大道 敏彦; 鈴木 康文; 井上 明彦; 福島 奨; 半田 宗男

JAERI-M 89-060, 15 Pages, 1989/05

JAERI-M-89-060.pdf:1.14MB

高速炉用新型燃料の健全性評価の一環として、JMTRを用いたキャプセル照射を行う目的で、ウラン・プルトニウム混合炭化物燃料ピン計5本を製作した。燃料被覆管には外径9.4mmの太径のSUS-316相当ステンレス鋼製を用いるとともに、燃料ペレットには81~86%理論密度の低密度ペレットを採用し、燃料ピン内部空間には1気圧のヘリウムガスを充填した。燃料ペレットについてはその特性を十分把握するとともに、燃料ピンについても気密試験、X線透過試験、溶接部の金相試験、表面汚染度検査等を実施して、その健全性を確認した。

論文

Thermal conductivity of near-stoichiometric(U, Pu, Zr)C solid solutions

荒井 康夫; 大道 敏彦; 福島 奨; 半田 宗男

Journal of Nuclear Materials, 168, p.137 - 143, 1989/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

化学量論的組成に近く、ZrCを最大10mol%含む(U、Pu、Zr)C固溶体ペレットを調製し、その熱伝導度を求めた。熱伝導度は、真空中、680~1600kでレーザフラッシュ法により測定した熱拡散率より算出した。熱伝導度は固溶体中のZrCの濃度とともに減少した。熱伝導の機構解明のために測定した固溶体の電気抵抗は、温度依存性に変化はないものの、ZrCの濃度とともに増加した。これらの実験結果から、(U、Pu、Zr)C固溶体のZrC濃度増加に伴う減少は、電子伝導寄与分の減少に起因することが推察された。(U、Pu)Cに第三元素を添加した際に起こる熱伝導度の減少を、第三元素の原子半径の大きさに関連して議論した。

論文

Fabrication of (U,Pu)N fuel pellets

荒井 康夫; 福島 奨; 塩沢 憲一; 半田 宗男

Journal of Nuclear Materials, 168, p.280 - 289, 1989/00

 被引用回数:44 パーセンタイル:3.6(Materials Science, Multidisciplinary)

窒素-水素混合気流中における炭素熱還元により合成したウラン・プルトニウム混合窒化物を用い、種々の条件のもとで焼結して得られたペレットについての特性を調べた。ペレット密度は、焼結前の粉砕時間、焼結温度、猖獗雰囲気などに強く依存した。また密度調整用に添加したポアフォーマ(気孔形成剤)の量と焼結ペレットの密度との間には良好な直線関係が得られた。ポアフォーマの添加により製造した低密度ペレットは、焼結温度の制御によって得た低密度ペレットに比較して、優れた熱安定性を示した。

報告書

ウラン・プルトニウム混合炭化物燃料の低線出力(第1回)使用者及び照射後試験

前多 厚; 笹山 龍雄; 岩井 孝; 相沢 作衛; 大和田 功; 相沢 雅夫; 大道 敏彦; 半田 宗男

JAERI-M 88-219, 110 Pages, 1988/11

JAERI-M-88-219.pdf:5.81MB

本報告書は、ウラン・プルトニウム混合炭化物燃料の第1回照射及び照射後試験についてまとめたものである。化学量論組成の異なる混合炭化物燃料ペレットを充填した2本の燃料ピンをキャプセル(ICF-37H)に組み込み、JRR2で照射した。照射後試験は燃料試験施設において実施され、非破壊検査は不活性ガス雰囲気に置換可能な$$alpha$$$$gamma$$セルで行われた。照射後試験では、燃料ピンの寸法変化、FPガス放出率及び成分組織、気孔分布、フートラジオグラフ、金相をはじめ、多くの検査が行われ、混合炭化物燃料の使用者挙動について多くの知見を得るとともに、1at.%燃焼度までの照射健全性を実証することができた。

論文

Measurement of vaccuum occluded gases released from uranium-plutonium mixed carbide and uranium carbide fuels

岩井 孝; 高橋 一郎; 半田 宗男

Journal of Nuclear Science and Technology, 25(5), p.456 - 463, 1988/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:51.9(Nuclear Science & Technology)

新設計のプルトニウム粒子除去用円筒フィルターを備えた、放出ガス測定装置を用いて、ウラン・プルトニウム混合炭化物およびウラン炭化物燃料の放出ガスを1473、1673,1873Kで測定した。保管中、燃料表面に吸着した水分は、1473Kでほとんど反応し、H$$_{2}$$とCOを生じた。さらに高温では炭化物中に固溶した酸素が、その固溶体と平衡するCO圧に応じてCOを放出することが判った。また、平衡CO圧は超化学量論組成の燃料が、化学量論組成より高いことを明らかにした。これらの放出ガスは、燃料ピンの健全性の点から考えると、量的には少なく内圧の上昇には大きな寄与をしないが、ガス相を介したFCCIに影響を与えるかもしれない。

論文

Thermal conductivity of near-stoichiometric (U,Ce)C and (U,Pu,Ce)C solid solutions

荒井 康夫; 大道 敏彦; 福島 奨; 半田 宗男

Journal of Nuclear Materials, 160, p.111 - 116, 1988/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:79.74

代表的な希土類元素であるセリウムを最大10mol%含んだ化学量論的組成の(U、Ce)Cおよび(C、Pu、Ce)Cの固溶体の熱伝導度を、740~1600Kの温度範囲でレーザーフラッシュ法により測定した。熱伝導度は、温度依存性に変化は見られないものの、(U、Ce)C、(U、Pu、Ce)Cの場合とも、セリウムの濃度の増加とともに減少する傾向が見られた。合わせて行った電気抵抗の測定結果から、セリウムを含んだ固溶体においても電子伝導の寄与が支配的であり、UC、(U、Pu)Cに比較してその熱伝導度が低下するのは電子伝導の低下に起因することを明らかにした。

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