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論文

First ionization potentials of Fm, Md, No, and Lr; Verification of filling-up of 5f electrons and confirmation of the actinide series

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.

Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:21.13(Chemistry, Multidisciplinary)

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。

論文

First ionization potential of the heaviest actinide lawrencium, element 103

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望*; 金谷 佑亮; 塚田 和明; D$"u$llmann, C. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 131, p.05001_1 - 05001_6, 2016/12

 パーセンタイル:100

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。新たに開発したガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素フェルミウム, アインスタイニウム, ノーベリウムそしてローレンシウムのイオン化効率を測定することにより、これらの第一イオン化エネルギーを初めて実験的に決定したので報告する。

論文

Complex chemistry with complex compounds

Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12

 パーセンタイル:100

近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)$$_{6}$$の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO)$$_{6}$$, W(CO)$$_{6}$$, Sg(CO)$$_{6}$$錯体に適用することに成功した。

論文

Decomposition studies of group 6 hexacarbonyl complexes, 1; Production and decomposition of Mo(CO)$$_6$$ and W(CO)$$_6$$

Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; et al.

Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:10.94(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

周期表第6族元素で最も重いSgのヘキサカルボニル錯体の熱的安定性を調べることを目指して、短寿命MoおよびW同位体を用いてヘキサカルボニル錯体を合成し、その合成および解離条件を調べた。チューブ状の反応装置を用いてヘキサカルボニル錯体を解離させ、第1解離エネルギーを導出できるかテストした。第6族元素のヘキサカルボニル錯体の解離を調べるには、反応表面として銀が最適であることがわかった。Mo(CO)$$_6$$およびW(CO)$$_6$$の解離が起こる反応表面温度は、それらの第1解離エネルギーと相関があることがわかり、この方法を用いてSg(CO)$$_6$$の第1解離エネルギーを決定できる見通しを得た。

論文

Measurement of the first ionization potential of lawrencium, element 103

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望; 金谷 佑亮; 塚田 和明; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.

Nature, 520(7546), p.209 - 211, 2015/04

 被引用回数:59 パーセンタイル:1.63(Multidisciplinary Sciences)

表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。ガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)のイオン化効率を測定することに成功した。希土類元素のイオン化効率測定により得られたイオン化エネルギーとイオン化効率の相関関係から、Lrの第一イオン化エネルギーを決定したので報告する。

論文

In situ synthesis of volatile carbonyl complexes with short-lived nuclides

Even, J.*; Ackermann, D.*; 浅井 雅人; Block, M.*; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eichler, R.*; Fan, F.*; 羽場 宏光*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(3), p.2457 - 2466, 2015/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:28.02(Chemistry, Analytical)

金属カルボニル錯体の迅速その場合成を、核分裂や核融合反応によって生成される短寿命同位体を用いた実験によって実証した。高い反跳エネルギーを持つ短寿命核反応生成物を一酸化炭素分子と直接反応させることでカルボニル錯体を合成し、高い揮発性を持つ錯体のみをガス気流によって迅速に搬送し、化学分析・測定装置にかけて検出した。この手法を用いることで、Mo, Tc, Ru, Rh, W, Re, Os, Irの短寿命同位体の揮発性カルボニル錯体の合成に成功した。一方、HfとTaの揮発性錯体は検出されなかった。この手法は超重元素シーボーギウム(原子番号106)の化学研究に既に適用されており、また短寿命遷移金属同位体を用いた核科学研究の様々な分野への応用が今後期待される。

論文

Development of a He/CdI$$_{2}$$ gas-jet system coupled to a surface-ionization type ion-source in JAEA-ISOL; towards determination of the first ionization potential of Lr (Z = 103)

佐藤 哲也; 浅井 雅人; 佐藤 望; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 宮下 直*; 金谷 佑亮; 長 明彦; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1253 - 1257, 2015/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:43.49(Chemistry, Analytical)

ローレンシウム(Lr, Z=103)の第一イオン化エネルギー決定のため、超重元素研究グループでは原子力機構タンデム加速器に設置されたオンライン質量分離器(ISOL)に用いることのできる、He/CdI$$_2$$ガスジェット結合型表面電離イオン源の開発を進めている。本装置を用いて、核反応によって生成した短寿命Lr同位体および種々の短寿命希土類元素同位体のイオン化を行った。その結果、短寿命ローレンシウム同位体$$^{256}$$Lrを初めてイオン化・質量分離することに成功した。さらに、希土類元素を用いて得られた実効イオン化エネルギーとイオン化効率との相関関係から、Lrのイオン化エネルギーを初めて実験的に見積もった。

論文

Synthesis and detection of a Seaborgium carbonyl complex

Even, J.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Eichler, R.*; Fan, F. L.*; et al.

Science, 345(6203), p.1491 - 1493, 2014/09

 被引用回数:35 パーセンタイル:17.05(Multidisciplinary Sciences)

超重元素の新しい錯体、106番元素シーボーギウム(Sg)のカルボニル錯体の合成に初めて成功し、その吸着特性を低温熱クロマトグラフィー・$$alpha$$線測定装置COMPACTを用いて調べた。理化学研究所の気体充填型反跳イオン分離装置GARISを用いて合成及び前段分離された短寿命核反応生成物$$^{265}$$Sgを、ヘリウムと一酸化炭素の混合ガス中に打ち込み、カルボニル錯体を合成した。生成したカルボニル錯体のうち揮発性の高いもののみをガス気流によってCOMPACTへと搬送し、低温熱クロマトグラフィー測定を行った。検出されたSgカルボニル錯体の吸着エンタルピーは-50kJ/molと求まり、この高い揮発性からこの錯体は6配位のSg(CO)$$_{6}$$であると結論した。これまで超アクチノイド元素では単純な無機錯体しか合成されたことがなく、本研究は超アクチノイド元素における初めての有機金属錯体合成の成果である。

論文

Measurement of the Md$$^{3+}$$/Md$$^{2+}$$ reduction potential studied with flow electrolytic chromatography

豊嶋 厚史; Li, Z.*; 浅井 雅人; 佐藤 望; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 金谷 佑亮; 北辻 章浩; 塚田 和明; 永目 諭一郎; et al.

Inorganic Chemistry, 52(21), p.12311 - 12313, 2013/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:78.65(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

本研究では、フロー電解クロマトグラフィー装置を用いメンデレビウム(Md)の還元挙動を調べた。クロマトグラフィーカラムに適切な電位を印加することにより、安定なMd$$^{3+}$$をMd$$^{2+}$$へと還元できた。Md$$^{3+}$$+e$$^{-}$$$$rightarrow$$Md$$^{2+}$$反応の還元電位を標準水素電極に対して-0.16$$pm$$0.05Vと決定した。

論文

First successful ionization of Lr (Z=103) by a surface-ionization technique

佐藤 哲也; 佐藤 望; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 大江 一弘; 宮下 直; Sch$"a$del, M.; 金谷 佑亮*; 永目 諭一郎; et al.

Review of Scientific Instruments, 84(2), p.023304_1 - 023304_5, 2013/02

 被引用回数:12 パーセンタイル:38.8(Instruments & Instrumentation)

アクチノイド元素ローレンシウム(Lr, Z=103)の第一イオン化エネルギー決定のため、超重元素研究グループでは原子力機構タンデム加速器に設置されたオンライン質量分離器(ISOL)用He/CdI$$_{2}$$ガスジェット結合型表面電離イオン源の開発を進めている。本装置を用いて、核反応によって生成した短寿命Lr同位体及び対応するランタノイド元素Lu同位体のイオン化を試みた。その結果、$$^{256}$$Lrを初めてイオン化、質量分離することに成功した。イオン源温度2600Kのとき、Lrのイオン化効率は、イオン源表面がレニウムの場合42%、タンタルのとき24%であり、両者ともLuに比べて高かった。このことは、Lrのイオン化はLuに比べて容易であり、Lrの第一イオン化エネルギーがLuよりも低いことを示唆している。

論文

Efficiency calibration of Ge detector for $$^{131}$$I and $$^{134}$$Cs in soil samples and a simplified calculation of cascade summing corrections for volume source

浅井 雅人; 金谷 佑亮*; 佐藤 哲也; 塚田 和明; 大江 一弘; 佐藤 望; 豊嶋 厚史

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 12(1), p.5 - 10, 2012/06

福島第一原子力発電所の事故で汚染された土壌中の放射能を測定するため、体積線源中の$$^{131}$$I, $$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Csに対するGe検出器検出効率校正について検討した。$$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Cs, $$^{175}$$Hf, $$^{88}$$Zrを含む溶液を土壌と混合して土壌標準線源を作製し、$$^{131}$$I, $$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Csの各$$gamma$$線に対する検出効率を精密に決定した。溶液中の放射能濃度は、同じ溶液で点線源を作製し、決定した。得られた検出効率を用いて、土壌試料中の$$^{134}$$Csの各$$gamma$$線に対するカスケードサムの補正量を実験的に評価した。体積線源に対するカスケードサムの補正量を簡単に計算するため、平均の検出効率を用いた簡易計算法について検討し、計算結果と実験値との比較からその有効性を検証した。

論文

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution

Li, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; Pershina, V.*; et al.

Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:32.85(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The cation-exchange behavior of $$^{261}$$Rf ($$T_{1/2}$$ = 78 s) produced in the $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5$$n$$) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions ([H$$^{+}$$] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities ($$%$$ads) of $$^{261}$$Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO$$_{4}$$$$^{-}$$], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.

論文

Production of $$^{265}$$Sg in the $$^{248}$$Cm($$^{22}$$Ne,5$$n$$)$$^{265}$$Sg reaction and decay properties of two isomeric states in $$^{265}$$Sg

羽場 宏光*; 加治 大哉*; 工藤 祐生*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; 大関 和貴*; 酒井 隆太郎*; 住田 貴之*; 米田 晃*; 笠松 良崇*; et al.

Physical Review C, 85(2), p.024611_1 - 024611_11, 2012/02

 被引用回数:36 パーセンタイル:8.68(Physics, Nuclear)

気体充填型反跳分離装置(GARIS)によって前段分離された超重元素を化学分析装置へ導入するという、新たな実験システムの開発を行っている。本論文では、106番元素シーボーギウム(Sg)の化学実験対象核種$$^{265}$$Sgの2つのアイソマー状態すなわち$$^{265}$$Sg$$^{a}$$及び$$^{265}$$Sg$$^{b}$$の崩壊特性について報告する。実験では、理化学研究所線型加速器RILACを用い$$^{248}$$Cm($$^{22}$$Ne,5$$n$$)反応にて$$^{265}$$Sgを合成し、GARISにより質量分離した後に低バックグラウンド環境下へとガスジェット搬送し、そこで$$alpha$$崩壊並びに自発核分裂イベントを測定した。各アイソマー状態における半減期と$$alpha$$粒子エネルギーは、$$^{265}$$Sg$$^{a}$$$$8.5^{+2.6}_{-1.6}$$s及び$$8.84pm0.05$$MeV, $$^{265}$$Sg$$^{b}$$$$14.4^{+3.7}_{-2.5}$$s及び$$8.69pm0.05$$MeVであった。

論文

Extraction of chromatographic behavior of Rf, Zr, and Hf in HCl solution with styrenedivinylbenzene copolymer resin modified by TOPO (trioctylphosphine oxide)

豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 11(1), p.7 - 11, 2010/06

本研究では、ラザホージウム(Rf)並びに同族元素Zr, Hfの2.0-7.0M塩酸水溶液からトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)への抽出挙動を調べた。塩酸水溶液の濃度増加に伴ってこれらの元素の抽出率は増加し、その抽出順はZr$$>$$Hf$$geq$$Rfであることを明らかにした。この実験結果から、RfCl$$_{4}$$$$cdot$$2(TOPO)錯体の安定性は同族元素の同じ錯体よりも低いことが考えられる。

論文

Anionic fluoro complex of element 105, Db

笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; Li, Z.; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 西中 一朗; et al.

Chemistry Letters, 38(11), p.1084 - 1085, 2009/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:48.46(Chemistry, Multidisciplinary)

105番元素ドブニウム(Db)のフッ化水素酸と硝酸混合水溶液中における陰イオン交換挙動を、新規に開発した迅速イオン交換分離装置を用いて調べた。Dbのフッ化物陰イオン錯体の挙動は、近接の第6周期同族元素タンタル(Ta)の挙動とは大きく異なり、第5周期のニオブ(Nb)の挙動と似ているという特徴的な性質を示すことがわかった。

論文

Oxidation of element 102, nobelium, with flow electrolytic column chromatography on an atom-at-a-time scale

豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 北辻 章浩; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 羽場 宏光*; 大江 一弘*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 131(26), p.9180 - 9181, 2009/07

 被引用回数:8 パーセンタイル:59.46(Chemistry, Multidisciplinary)

新たに開発したフロー電解カラムクロマトグラフ装置を用い、0.1M$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸($$alpha$$-HIB)水溶液中における102番元素ノーベリウム(No)の酸化反応をシングルアトムレベルで調べた。最も安定なNo$$^{2+}$$がNo$$^{3+}$$に酸化され、1.0V以上の印加電圧において酸化された$$alpha$$-HIB錯体がカラム中で三価状態を保持することを明らかとした。

論文

Decay properties of $$^{266}$$Bh and $$^{262}$$Db produced in the $$^{248}$$Cm + $$^{23}$$Na reaction

森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 羽場 宏光*; 大関 和貴*; 工藤 祐生*; 佐藤 望*; 住田 貴之*; 米田 晃*; 市川 隆敏*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 78(6), p.064201_1 - 064201_6, 2009/06

 被引用回数:24 パーセンタイル:20.85(Physics, Multidisciplinary)

$$^{248}$$Cm($$^{23}$$Na,5$$n$$)反応で合成した$$^{266}$$Bh及びその娘核種である$$^{262}$$Dbの崩壊特性の研究を、気体充填型反跳分離装置(GARIS)と位置感度半導体検出器(PSD)とを組合せた装置を用いて行った。既知核種である$$^{262}$$Dbとの相関を調べ、$$^{266}$$Bhの同定を十分な確度で行った。今回合成・測定を行った$$^{266}$$Bh及び$$^{262}$$Dbの崩壊特性は以前(理化学研究所、2004年,2007年)に合成・測定を行った$$^{278}$$113の崩壊特性と一致しており、これは新元素(原子番号113)とされる$$^{278}$$113の発見の成果を強く補強するものと言える。

論文

Startup of superheavy element chemistry at RIKEN

羽場 宏光*; 秋山 隆宏*; 加治 大哉*; 菊永 英寿*; 栗林 隆宏*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; 大江 一弘*; 佐藤 望*; 篠原 厚*; et al.

European Physical Journal D, 45(1), p.81 - 86, 2007/10

 被引用回数:9 パーセンタイル:50.64(Optics)

理研における超重元素化学の立ち上げ状況について紹介する。理研線形加速器に付設された気体充填型反跳分離器(GARIS)とガスジェット搬送装置を組合せたシステムを新たに整備し、$$^{169}$$Tm($$^{40}$$Ar,3n), $$^{208}$$Pb($$^{40}$$Ar,3n)反応で合成した$$^{206}$$Fr, $$^{245}$$Fmを用いてシステムのテストを行った。GARISにより分離した後ガスジェット搬送したこれらの核種のアルファ線を回転円盤型測定装置を用いて同定した。ガスジェット効率はビーム電流に依存せず、80%以上であった。また、理研K70AVFサイクロトロンにおいてもガスジェット結合型超重元素製造チェンバーを整備した。それぞれ$$^{238}$$U($$^{22}$$Ne,5n), $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)反応で合成した$$^{255}$$No, $$^{261}$$Rfのガスジェット搬送実験を行った。

口頭

TOPO reversed-phase extraction behavior of rutherfordium in HCl solutions

豊嶋 厚史; 笠松 良崇; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 石井 康雄; 當銘 勇人; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

Rf四塩化物錯体へのリン化合物の配位を系統的に調べるために、トリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)を抽出剤として用い、塩酸(HCl)系における抽出挙動を同族元素Zr, Hfとともに調べた。Rfの抽出率はZr, Hfとほぼ同じように2.0-7.0M HClにおいてHCl濃度の増加とともに増加することがわかった。このHCl濃度は以前行ったTBP抽出系で抽出率の変化が観測されたHCl濃度(7.0-8.0M)よりも低い。リン化合物が四塩化物錯体に配位しやすいほど、低いHCl濃度において金属イオンが抽出される。したがって、Rf, Zr, Hfのいずれの四塩化物錯体に対しても、TBPよりもTOPOの方が配位しやすいと考えられる。

口頭

ノーベリウムの酸化

豊嶋 厚史; 笠松 良崇; 北辻 章浩; 塚田 和明; 石井 康雄; 當銘 勇人; 浅井 雅人; 羽場 宏光*; 秋山 和彦*; 大江 一弘*; et al.

no journal, , 

超重元素の酸化還元電位を決定するため、化学分離法を併用した電気化学分析装置を開発し、実験手法を検討してきた。本研究では、ノーベリウム(No)の酸化に初めて成功したので報告する。原子力機構タンデム加速器施設において、$$^{248}$$Cm($$^{12}$$C, 5n)反応により合成した$$^{255}$$Noをガスジェット法により化学装置まで搬送した。0.1M$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸(HIB)水溶液に溶解した後、グラッシーカーボン作用電極を陽イオン交換樹脂によって化学修飾したフロー電解カラム装置に導入し、溶出液を6フラクションに分取した。その後、3M塩酸(HCl)を流し、溶出液を2フラクションに分取した。これらを蒸発乾固した後、$$alpha$$線を測定した。フロー電解カラム装置の印加電圧を変化させ、Noの溶離挙動の変化を調べた。0.2Vの印加電圧では、$$^{255}$$Noは3M HClフラクションにのみ観測された。この吸着挙動はSr$$^{2+}$$と同じであることからNo$$^{2+}$$として存在すると考えられる。一方、印加電圧1.2Vではすべての$$^{255}$$Noが0.1M$$alpha$$-HIBフラクションに観測された。この溶離挙動はYb$$^{3+}$$の挙動と同じであり、No$$^{3+}$$に酸化されたと考えられる。

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