Difference in accumulation of plutonium and curium isotopes formed in americium targets irradiated in Joyo and JMTR

大西 貴士; 小山 真一*; 横山 佳祐; 森下 一喜; 渡部 雅; 前田 茂貴; 矢野 康英; 大木 繁夫

Nuclear Engineering and Design, 432, p.113755_1 - 113755_17, 2025/02

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2024.113755

The burning of minor actinide (MA) elements, such as neptunium (Np) and americium (Am), in fast reactors (FRs) has been proposed to reduce the volume of high-level radioactive waste. Evaluation of the transmutation behavior of Am for a wide spectral range from thermal to fast neutrons requires experimental validation based on the irradiation of Am targets with well-known isotopic compositions. Four samples each of two types of Am targets, Am-241 oxide and Am-243 oxide, were prepared and irradiated in the experimental fast reactor Joyo under fast neutron flux. Additionally, a ninth sample consisting of Am-241 oxide contained in a MgO pellet was prepared and irradiated in the JMTR under thermal neutron flux. All irradiated samples were analyzed by a radiochemical method. Indexes of the transmutation behavior such as the transmutation ratio, the ratio between burnup and accumulation of an actinide could be evaluated based on the analytical results.

燃料デブリ性状把握・推定技術の開発状況と今後の課題,3; 燃料デブリの分析精度向上に向けた取り組み

池内 宏知; 小山 真一

日本原子力学会誌ATOMO, 66(2), p.74 - 78, 2024/02

https://doi.org/10.3327/jaesjb.66.2_74

東京電力福島第一原子力発電所(1F)からの着実な燃料デブリの取出しに向けて、性状未知の燃料デブリ試料(未知試料)の分析技術・体制の構築が喫緊の課題となっている。このため、性状既知のサンプル(模擬燃料デブリ)を用いた分析試験と専門家間の議論を通じて、分析結果の妥当性や誤差をもたらす要因など、分析精度の現状の到達レベルを知るとともに、その影響因子の把握と改善に向けた検討が進められている。本稿では、「核種・元素量」の分析・評価技術の基盤整備について、一端を紹介する。

令和4年度開始「廃炉・汚染水・処理水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(原子炉圧力容器の損傷状況等の推定のための技術開発)」2022年度最終報告

山下 拓哉; 下村 健太; 永江 勇二; 山路 哲史*; 溝上 伸也; 三次 岳志; 小山 真一

廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 53 Pages, 2023/10

https://dccc-program.jp/5835

令和4年度に原子力機構が補助事業者となって実施した「廃炉・汚染水・処理水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(原子炉圧力容器の損傷状況等の推定のための技術開発))の成果概要を、最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水・処理水対策事業費事務局ウェブサイトにて公開される。

燃料デブリの分析精度向上のための技術開発2020年度成果報告(廃炉・汚染水対策事業費補助金)

池内 宏知; 小山 真一; 逢坂 正彦; 高野 公秀; 中村 聡志; 小野澤 淳; 佐々木 新治; 大西 貴士; 前田 宏治; 桐島 陽*; et al.

JAEA-Technology 2022-021, 224 Pages, 2022/10

JAEA-Technology-2022-021.pdf:12.32MB

燃料デブリ試料の核種・元素量の分析に向けて、酸溶解を含む一連の分析技術を確立する必要がある。本事業では、分析精度の現状レベルの把握と不溶解性残渣発生時の代替手法の確立を目的として、ブラインド試験が実施された。模擬燃料デブリ(特定の組成を持つ均質化された粉末)を対象に、日本国内の4分析機関においてそれぞれが有する溶解・分析技術を用いて、全体組成の定量値が取得された。各技術の特徴(長所・短所)を評価した結果に基づき、燃料デブリの暫定的な分析フローを構築した。

Step-by-step challenge of debris characterization for the decommissioning of Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS)

倉田 正輝; 奥住 直明*; 仲吉 彬; 池内 宏知; 小山 真一

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(7), p.807 - 834, 2022/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2040393

東京電力福島第一原子力発電所(1F)の廃炉に向けて、事故直後から、燃料デブリの特性評価について様々な試みが行われてきた。本レビューでは、それらを概説する。事故直後の数年間は、1F現場(特に損傷した1, 2, 3号機の建屋内部)から得られる知見は極めて限定的であった。燃料デブリのおよその所在はミューオントモグラフィーで調査され、その特性は、加圧水型軽水炉である米国スリーマイル原発事故調査の結果等の過去知見に基づいて概略推定された。その後、各種の内部調査ロボットが開発され、2017年より、原子炉格納容器内部の調査が開始された。その結果、3つの号機とも、当初、加圧水型軽水炉の典型的事故シナリオに基づいて予想されたものと異なる炉心破損状態とデブリ堆積状態であることがわかってきた。また、調査ロボットの付着物から微量のウラン含有粒子が回収され、燃料デブリにつながる情報を得るために、その特性分析が継続している。これらと並行して、OECD/NEAなどにおいて、事故シナリオの検討等について国際協力も進んでいる。今後は、典型事故条件に基づくイメージではなく、現場で得られた知見に基づいて、1F事故シナリオの理解を深め、1F燃料デブリの特性を評価していくことが重要である。

Adsorption behavior of cesium on hybrid microcapsules in spent fuel solution

大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*

日本イオン交換学会誌, 31(3), p.43 - 49, 2020/10

https://doi.org/10.5182/jaie.31.43

Hybrid microcapsules (H-MCs) are being development for the column separation of Cs from high-level radioactive liquid waste (HLLW). In this paper, adsorption behavior of H-MCs has been evaluated by a batch method in single-element solution and a spent fuel solution prepared from irradiated MOX fuel. Distribution coefficients (s) of various metal ion including Cs were determined for three types of H-MCs (AMP-SG (silica gel enclosing ammonium molybdophosphate), AMP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium molybdophosphate) and AWP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium tungstophosphate)) in the spent fuel solution. The three types of H-MCs exhibited higher s for Cs than those for the other elements in spent fuel solution. The difference of for the specific element (Cs) and the other elements was larger than one order of magnitude. Therefore, chromatographic separation of Cs in the spent fuel solution using a column packed with H-MCs is promising. It was the same tendency between the spent fuel solution and the single-element solution that the value for Cs of AWP-ALG was the largest followed by that of AMP-ALG and that of AMP-SG. Thus, the mechanism of adsorption of Cs onto these H-MCs would not be changed in the presence of FPs and MAs. Therefore, these types of H-MCs can be effective for separation of Cs in the spent fuel solutions.

Adsorption of platinum-group metals and molybdenum onto aluminum ferrocyanide in spent fuel solution

大西 貴士; 関岡 健*; 須藤 光雄*; 田中 康介; 小山 真一; 稲葉 優介*; 高橋 秀治*; 針貝 美樹*; 竹下 健二*

Energy Procedia, 131, p.151 - 156, 2017/12

https://doi.org/10.1016/j.egypro.2017.09.421

再処理におけるガラス固化プロセスの安定運転のために、白金族元素(Ru, Rh, Pd)およびMoを除去し、安定保管または利用するための分離プロセスの研究開発を実施している。白金族元素とMoを一括回収するための無機吸着剤(フェロシアン化物)が開発されている。本研究では、照射済燃料溶解液を用いた吸着試験を行い、Ru, Rh, Pd, MoおよびAmの吸着特性を評価した。その結果、Ru, Rh, Pd, Moはいずれも吸着が認めら、フェロシアン化物が照射済燃料溶解液中においても一定の吸着性能を示すことがわかった。一方、Amは吸着されないことが確認された。Amが吸着しないことにより、白金族元素とMoの相互分離プロセスにAmが混入せず、アルファ核種を含有する二次廃棄物を大量に発生しないことが確認された。

Effects of irradiation on the adsorption characteristics of xerogel microcapsules

大西 貴士; 田中 康介; 小山 真一; Ou, L. Y.*; 三村 均*

NEA/NSC/R(2017)3, p.463 - 469, 2017/11

資源の有効利用、廃棄物低減のために、無機イオン交換体(タングストリン酸アンモニウム(AMP)またはフェロシアン化銅(KCuFC))をアルギネートゲルで内包するマイクロカプセル(AWP-ALGまたはKCuFC-ALG)、および、アルギネートゲルそのもの(ALG)を用いた核種分離システムの開発を実施している。ALG, AWP-ALGおよびKCuFC-ALGは、それぞれ、Zr, CsおよびPdを選択的に吸着することが明らかになっている。しかしながら、線照射に伴う吸着特性の変化については、十分に調べられていない。そこで、Co線源によって線を3898kGyまで照射した後、各種マイクロカプセルの吸着特性を評価した。その結果、AWP-ALGまたはKCuFC-ALGは、内包する無機イオン交換体によってCsまたはPdを吸着するため、線照射を通して吸着特性に変化は見られなかった。一方、ALGは線照射に伴って放射線分解が進行し、Zrに対する吸着特性が低下した。

Outline of Japan Atomic Energy Agency's Okuma Analysis and Research Center, 3; Laboratory-2

伊藤 正泰; 小川 美穂; 井上 利彦; 吉持 宏; 小山 真一; 小山 智造; 中山 真一

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 7 Pages, 2017/00

http://hotlab.sckcen.be/proceedings

日本原子力研究開発機構大熊・分析研究センター第2棟は、燃料デブリの処理技術の技術開発に活用される予定である。具体的な分析内容とその重要性は、2016年度に専門家委員会で議論された。燃料デブリの回収と臨界管理に関するトピックを最も重要な内容としている。その結果、形状・サイズ測定、組成・核種分析、硬さ・靭性試験、線量率測定などの試験を行う装置を導入することが優先されることになった。また、試料は受入れ時、線量率(1Sv/h以上)が高いため、十分な放射線遮蔽能を有するホットセルが使用される。ホットセルでは、試料の切断や溶解などの前処理が行われる。処理された試料は、コンクリートセル,スチールセル,グローブボックス、およびフードで試験される。2017年度に第2棟の詳細設計を開始した。

Early-in-life fuel restructuring behavior of Am-bearing MOX fuels

田中 康介; 佐々木 新治; 勝山 幸三; 小山 真一

Transactions of the American Nuclear Society, 113(1), p.619 - 621, 2015/10

高速実験炉「常陽」のB11及びB14で短期照射されたAm-MOX燃料の照射後試験を実施し、組織変化挙動(中心空孔径の発達状況等)に係るデータを取得した。その結果、O/M比が1.95から1.98付近の燃料の組織には明確なO/M比依存性が認められないが、定比組成(O/M=2.00)では顕著な組織変化が見られた。これにより、Am-MOX燃料の照射初期における中心空孔の形成には、燃料ペレットの熱伝導率の差よりも、蒸発-凝縮機構に及ぼすO/M比依存性の影響が強く現れることがわかった。