Effect of potassium doping on the electrical properties of stacked graphene layers

山田 貴壽*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 津田 泰孝; 増澤 智昭*; 岡田 光博*; 小橋 和文*; 沖川 侑揮*

Japanese Journal of Applied Physics, 64(7), p.07SP17_1 - 07SP17_5, 2025/07

https://doi.org/10.35848/1347-4065/aded98

Effect of potassium (K) concentration on electrical properties of stacked graphene layers was investigated. Stacked graphene layers were fabricated by repeated wet transfer process using chemical vapor deposited (CVD) single layer graphene on copper foils. Two kinds of K concentration in potassium hydroxide (KOH) solutions were used to change the K concentration in the stacked graphene layers. Non-doped stacked graphene layers were also fabricated as reference. In synchrotron-radiation X-ray photoelectron spectra, peaks due to K and carbon (C) were obtained. It was found from the obtained peak intensities that K/C peak intensity ratio was increase with increasing of K concentration in KOH solution. No defect or damage in the stacked graphene layers during doping process using KOH solutions was not formed from results of Raman spectroscopy. Sheet resistance, sheet carrier density and carrier mobility were measured by means of Hall effect measurements. Carrier polarity was changed from hole to electron by K doping. Although the sheet carrier densities of lightly and heavily K-doped graphene layers were almost same, the highest carrier mobility was obtained for lightly K-doped graphene layers. Electrons are doped from K atoms to compensate for the naturally existing holes in the stacked graphene layers, and the excess electrons doped from K atoms in the conduction band, which were measured the sheet carrier density, contribute to carrier transport. However, the additional K atoms act as scattering centers and inhibit carrier transport, which explains the decrease in carrier density in the highly K-doped graphene layers.

Bayesian estimation analysis of X-ray photoelectron spectra; Application to Si 2p spectrum analysis of oxidized silicon surfaces

篠塚 寛志*; 永田 賢二*; 吉川 英樹*; 小川 修一*; 吉越 章隆

Applied Surface Science, 685, p.162001_1 - 162001_11, 2025/03

https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2024.162001

Si(001)表面の熱酸化におけるシリコン(Si)2p光電子スペクトルを、スピン軌道相互作用を考慮したベイズ推定によって統計的に数理解析した。フィッティングパラメータの推定精度およびピーク数のモデル選択について検討した。解析は顕著なバルクSiピークを除き、他のピーク位置に関する事前情報や化学状態の仮定を用いることなく実施された。我々の手法によって、酸化の進行に伴う酸化誘起応力に対応する成分や関連生成種などの従来の結果を完全に検証することに成功した。

2024年度論文賞受賞について

津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 高桑 雄二*

Vacuum and Surface Science, 68(2), P. 107, 2025/02

https://doi.org/10.1380/vss.68.107

Siのドライ酸化は、現在においても先端半導体デバイスにおけるゲートスタックの作製に不可欠な反応である。SiO膜厚の時間発展をよく記述するモデルとして広く受け入れられているDeal-Groveモデルは30nm以下で適用できないことから、近年求められる~1nmレベルの極薄膜領域におけるSiO/Si界面でのOの反応を説明可能な反応モデルの構築が必要とされている一方、有効なモデルは確立されていなかった。Deal-GroveモデルではSiO膜表面から取り込まれたOが膜中を拡散した後、SiO/Si界面で直接反応することを仮定しているが、このような界面での直接反応の活性化障壁は大きく反応の進行は困難である。我々はSiO成長で発生した歪みにより界面に生成する欠陥の未結合手に注目した。Si清浄表面において、不対電子により活性な未結合手へ分子状吸着した後にバリアレスでOは解離するが、界面欠陥における4つの未結合手の準位は格子歪みにより縮退を解き、電子対を形成し安定である。界面欠陥は、キャリア供給により不対電子を生成することで活性となる。以上の議論から、界面欠陥が多数キャリア捕獲により活性化された後、その欠陥サイトへのO分子状吸着を経て界面反応が進行する反応モデルを提案した。界面で生成したSi-O-Si結合による局所歪みは、新たな欠陥発生を引き起こし、反応ループが形成される。ここで、界面欠陥へのキャリア捕獲による電荷を中性に戻すため、上記反応ループのO解離過程において過剰少数キャリアの捕獲が必要であることをこれまでに示した。反応ループの律速段階は少数キャリア捕獲であると考えられるため、界面欠陥での分子状吸着Oの量と膜厚の成長速度の間には直線的相関が得られるはずである。このことを確かめるために本研究では、Si単結晶試料におけるOガスの反応過程をSPring-8の放射光を用いたリアルタイム光電子分光測定により追跡した。放射光を用いることで、界面分子状吸着状態を検出することが可能である。その結果、分子状吸着Oの量と、膜厚成長速度との間に非常に良い線形相関があることを見出し、我々のモデルの妥当性を示した。

JAEA-AMS-TONOの現状(令和5年度)

藤田 奈津子; 三宅 正恭; 松原 章浩*; 石井 正博*; 高橋 悠人*; 渡邊 隆広; 神野 智史; 西尾 智博*; 小川 由美; 木村 健二; et al.

第25回AMSシンポジウム報告集(インターネット), 3 Pages, 2024/03

日本原子力研究開発機構東濃地科学センター土岐地球年代学研究所には加速器質量分析装置(AMS)が3台あり、2台のAMSで実試料の年代測定を行い、さらにAMSの小型化に向けた試験装置1台で技術開発を行っている。2台の実試料測定用AMSでは炭素-14、ベリリウム-10、アルミニウム-26、ヨウ素-129の4核種を測定している。小型化に向けた試験装置は、イオンチャネリングを利用したAMSの同質量分子の分別を実施するための装置であり、現在炭素-14測定を目指して実証試験中である。発表ではそれぞれの研究開発状況を報告する。

地質環境の長期安定性に関する研究 年度計画書(令和5年度)

丹羽 正和; 島田 耕史; 末岡 茂; 藤田 奈津子; 横山 立憲; 小北 康弘; 福田 将眞; 中嶋 徹; 鏡味 沙耶; 小形 学; et al.

JAEA-Review 2023-017, 27 Pages, 2023/10

JAEA-Review-2023-017.pdf:0.94MB

本計画書では、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発のうち、深地層の科学的研究の一環として実施している地質環境の長期安定性に関する研究について、第4期中長期目標期間(令和4年度令和10年度)における令和5年度の研究開発計画を取りまとめた。本計画の策定にあたっては、これまでの研究開発成果や大学等で行われている最新の研究成果に加え、地層処分事業実施主体や規制機関等の動向を考慮した。研究の実施にあたっては、地層処分事業における概要・精密調査や国の安全規制に対し研究成果を適時反映できるよう、(1)調査技術の開発・体系化、(2)長期予測・影響評価モデルの開発、(3)年代測定技術の開発の三つの枠組みで研究開発を推進する。

Status report of JAEA-AMS-TONO; Research and technical development in the last four years

國分 陽子; 藤田 奈津子; 渡邊 隆広; 松原 章浩; 石坂 千佳; 三宅 正恭*; 西尾 智博*; 加藤 元久*; 小川 由美*; 石井 正博*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 539, p.68 - 72, 2023/06

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2023.03.005

本発表では、東濃地科学センターJAEA-AMS-TONOで行っている加速器質量分析に関わるここ4年間の研究技術開発について紹介する。5MVの加速器を有する加速器質量分析装置(AMS)では、炭素-14、ベリリウム-10、アルミニウム-26、ヨウ素-129の地質試料の年代測定等に関する測定に加え、塩素-36の測定技術整備を行っている。また、測定の需要の高まりに伴い、300kMの加速器を有するAMSを2020年に導入した。また、試料調製法や同重体分離技術の開発も行っており、微量試料での試料調製法の開発や、イオンチャネリングによる同重体分別技術の開発やその技術を用いた超小型AMSの開発も行っている。

JAEA-AMS-TONOの現状(2021年度)

松原 章浩*; 藤田 奈津子; 三宅 正恭; 石井 正博*; 渡邊 隆広; 國分 陽子; 西尾 智博*; 小川 由美; 神野 智史; 木村 健二; et al.

JAEA-Conf 2022-002, p.55 - 62, 2023/03

https://doi.org/10.11484/jaea-conf-2022-002

JAEA-AMS-TONO-5MVでは、2021年度末までに測定個数28912個、測定時間20478時間となった。同装置では2021年7月に複数の機器でバリスタが破損し、その原因究明、対策、復旧のため、運用はそれ以降停止している。バリスタ破損の事象は表1に示すように二度あり、一度目は2個、二度目は3個のバリスタが同時に破損した。一度目の破損の原因については、経年劣化によりバリスタ電圧が低下したバリスタにおいて地絡が発生し、これが起因となり他の劣化したバリスタが破損したと推測される。二度目の原因は、一度目でダメージを被ったバリスタ(表1の*印の機器に搭載)が通電の際に地絡し、他の劣化したバリスタの破損に繋がったと推測される。安全対策の一つとして、破損したバリスタと同型式のバリスタの他の機器での有無を調査し、該当するものは新しいバリスタに取り換える処置を行った。復旧は順次進めており、依頼測定の再開は2022年度の中頃を予定している。

JAEA-AMS-TONOの現状(令和4年度)

藤田 奈津子; 三宅 正恭; 松原 章浩*; 石井 正博*; 渡邊 隆広; 神野 智史; 西尾 智博*; 小川 由美; 山本 悠介; 木村 健二; et al.

第23回AMSシンポジウム報告集, p.1 - 4, 2022/12

日本原子力研究開発機構東濃地科学センター土岐地球年代学研究所には加速器質量分析装置(AMS)が3台あり、実試料測定用に2台、炭素-14測定用超小型AMSの開発に向けた試験装置が1台ある。JAEA-AMS-TONO-5MVではルーチン測定をしている4核種に加えて、地下水の年代測定に有用な塩素-36の測定に向けた技術開発や硫黄除去方法の検討を実施している。炭素-14測定用超小型AMSは、イオンチャネリングを利用したAMSの同質量分子の分別を実施するための装置であり、2022年度中の炭素-14測定を目指して実証試験中である。またAMSで測定を行うための試料前処理の研究開発として、炭素-14測定における微少量試料の前処理法やその測定方法の検討、塩素-36測定のための前処理方法の検討などを実施している。発表では、それぞれの研究開発状況を報告する。

Observation of chemisorbed O molecule at SiO/Si(001) interface during Si dry oxidation

津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 高桑 雄二*

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 21(1), p.30 - 39, 2022/11

https://doi.org/10.1380/ejssnt.2023-005

We irradiated n-Si(001) with a 0.06 eV supersonic O molecular beam and characterized the SiO surface and SiO/Si interface using real-time X-ray photoemission spectroscopy. The molecularly-adsorbed O was observed not only during the Si surface oxidation process but also during the SiO/Si interface oxidation process, suggesting that trapping-mediated adsorption occurs at SiO/Si interface as well as on the Si surface. We found a good linear correlation between the SiO/Si interface oxidation rate and the amount of molecularly-adsorbed O, revealing that the double-step oxidation loop exclusively proceeds through P-paul formation and minority carrier trapping at room temperature. The offset of the linear correlation indicates the presence of ins-paul on the SiO surface, which has nothing to do with the double-step oxidation loop because point defect generation is not affected by the volume expansion of ins-paul oxidation in the flexible SiO network.

A Safer preprocessing system for analyzing dissolved organic radiocarbon in seawater

乙坂 重嘉*; Jeon, H.*; Hou, Y.*; 渡邊 隆広; 阿瀬 貴博*; 宮入 陽介*; 横山 祐典*; 小川 浩史*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 527, p.1 - 6, 2022/09

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2022.07.003

海水中の溶存有機物の放射性炭素(DOC)の測定により、海洋における溶存有機物の動態の時間スケールや供給源に関する情報を効果的に得ることが期待されている。しかしながら、海水中のDOC濃度は低く、近年の加速器質量分析の高性能化を考慮しても、その分析には比較的多量の海水(1L)を要する。また、高熱を発する紫外線照射などの複雑な試料処理が必要となる。本研究では、既往の紫外線処理法よりも安全で簡便な海水中DOCを分析する方法を開発した。特に重要な変更点は、分解システムに低圧水銀ランプを採用した点で、これによって反応時の試料温度を水試料の沸点より低温に抑えることができ、安全に処理することが可能となった。加えて本研究では、可溶性の有機物標準試料と塩化ナトリウムからなる模擬海水を用いることで、このシステムを用いたDOC分析の確度の評価方法を提案する。本法は、炭素同位体比分析だけでなく、さまざまな溶存有機態の微量元素や同位体の分析にも適用されることが期待される。