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松原 竜太*; 上野 吹佳*; 岩田 孟; 稲垣 八穂広*; 大窪 貴洋*
NUMO-TR-24-03; 技術開発成果概要2023, p.55 - 61, 2024/10
地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2023年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」で2023年度に実施したガラス変質層による溶解度速度の低減現象に係る根拠情報の拡充に関する成果についての概要をまとめたものである。
浜本 貴史*; 小池 彩華*; 石寺 孝充; 岩田 孟; 深津 勇太; 種市 やよい
NUMO-TR-24-03; 技術開発成果概要2023, p.85 - 86, 2024/10
地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2023年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」で2023年度に実施したサイト調査を反映した核種移行パラメータ設定の方法論の検討及びデータ拡充に関する成果についての概要をまとめたものである。
紀室 辰伍; 種市 やよい; 岩田 孟; 石寺 孝充; 北村 暁; 舘 幸男; 田中 武流*; 平野 佳奈*; 檜枝 愛美*; 宮部 俊輔*; et al.
Journal of Solution Chemistry, 53(6), p.854 - 868, 2024/06
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)Palladium is one of the selected radionuclides in the safety assessment of the disposal of radioactive waste. Although isosaccharinic acid (ISA) forms strong complexes with many elements and enhances element solubility, the thermodynamic evaluation of the complex of Pd with ISA has not been conducted. In this study, the solubility of Pd(OH)
at pH 8.5 - 12.5 in the presence of ISA was investigated under inert gas (N) atmosphere. Furthermore, the coordination state of aqueous Pd and ISA was investigated by X-ray absorption and Fourie transform infrared spectroscopy, respectively. According to experimental results, the chemical form of the Pd-ISA complex depends on the solution pH; specifically, the number of involved OH
ions in the complex should be changed. The thermodynamic model and conditional equilibrium constants of the Pd-ISA complex were estimated by slope analyses of solubility experiments at different pH levels and ionic strengths based on the specific ion interaction theory. Hence, the impact of complexation with ISA on Pd(II) solubility under disposal conditions could be quantified using the proposed thermodynamic models in this study.
宮崎 加奈子*; 武原 政人*; 蓑毛 健太*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 斉藤 拓巳*; 大貫 敏彦*; 高野 公秀; 塩津 弘之; et al.
Journal of Hazardous Materials, 470(15), p.134104_1 - 134104_11, 2024/05
被引用回数：1 パーセンタイル：31.14(Engineering, Environmental)Radioactive Cs contamination has been one of the central issues in Fukushima and other legacy sites; however, atomic-scale characterization of radioactive Cs has never been successful. Here we report, for the first time, the direct imaging of radioactive Cs atoms using high-resolution high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy. As inclusions in Cs-rich microparticles, 27-36 wt.% of Cs (as CsO) occurs in a type of zeolite called pollucite. The normalized formula for pollucite are expressed as (Cs,K,Ba)
(Fe
,Zn,X
)Si
O
, (Cs,K,Ba)
(Fe
Zn
X
)
Si
O, and (Cs,K,Ba)
(Fe
ZnX
)
Si
O after normalization with 12 oxygen atoms (X includes other trace cations; Ti, Mn, Rb, Zr, Mo, and Sn). Atomic-resolution image of radioactive Cs atoms are obtained when viewing along the [111] zone axis, a view supported by image simulations using the multi-slice method. The occurrence of pollucite indicates that locally enriched Cs reacted with siliceous substances during meltdowns, presumably through hydrothermal reactions. In case of predominant occurrence of pollucite in debris, incorporation in pollucite structure retards leaching of radioactive Cs. Still, the atomic-resolution imaging of radioactive Cs is an important advance for better understanding the fate of radioactive Cs inside and outside of damaged reactors during severe accidents like Fukushima Daiichi.
松原 竜太*; 田窪 勇作*; 岩田 孟; 稲垣 八穂広*; 大窪 貴洋*
NUMO-TR-24-01; 技術開発成果概要2022, p.104 - 108, 2024/05
地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2022年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」で2022年度に実施したガラス変質層による溶解速度の低減現象に係る根拠情報の拡充に関する成果についての概要をまとめたものである。
金子 誠*; 岩田 孟; 塩津 弘之; 正木 翔太*; 川元 侑治*; 山崎 信哉*; 仲松 有紀*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; et al.
Frontiers in Energy Research (Internet), 3, p.37_1 - 37_10, 2015/09
高線量土壌中の放射性Csは雲母鉱物などの層状ケイ酸塩鉱物に取り込まれていることを現地調査及び模擬実験により明らかにした。
土井 玲祐; 岩田 孟; 北村 暁
JAEA-Review 2014-014, 27 Pages, 2014/05
JAEA-Review-2014-014.pdf:1.77MB
溶解度法は熱力学データを信頼性高く求めるのに最も有力な方法の一つである。熱力学データの具体的な内容は、(1)個々の固相や複塩の溶解度積および(2)種々の配位子の錯形成定数であり、このような熱力学データは、(3)広範なpH域にわたる溶解度の評価、(4)極めて難溶性な固相(例えば、4価のアクチニド)を生成する金属イオンの溶解度の評価、(5)様々な廃棄物中での溶解度制限固相の決定、(6)酸化還元に鋭敏な系における高温環境の評価に用いられる。本書は、溶解度法によってこのような熱力学データを取得する際の様々な特徴を記述することに焦点をあてたものである。本書は、研究テーマの選定、重要な変数を定義するためのモデル化、変数や実験パラメータの範囲の選定、結果の予測、一般的な設備の要件、実験の実施および実験データの解釈、といった溶解度研究の実施における様々な特徴を記述している。
岩田 孟; 北村 暁
no journal, ,
過飽和法と未飽和法を用いて水系でのニオブの溶解度を測定した。得られた結果をJAEA-TDBを用いた計算値と比較すると、過飽和法では計算値と近い値であったが、未飽和法では3桁程低い値が観測され、過飽和法と未飽和法の間で溶解度制限固相が異なることが示唆された。
岩田 孟; 関根 伸行*; 三ツ井 誠一郎
no journal, ,
MgCl溶液及び脱イオン水を用い、90
C, 大気雰囲気下で、模擬ガラス固化体の静的浸出試験を実施した。その結果、脱イオン水条件では溶解速度が経時的に減少する一般的な傾向を示すのに対し、MgCl溶液条件では、長期(91日
)の試験期間において溶解速度の増加が観察された。このようなMgCl溶液条件溶液条件での特異な溶解挙動は、ガラス表面に析出するMg含有鉱物種の変化に関係している可能性が考えられる。
岩田 孟; 三ツ井 誠一郎; 関根 伸行*
no journal, ,
地層処分条件下で析出する鉄ケイ酸塩を測定するために、90C、窒素ガス雰囲気下、SA/V=10m
でFeCl溶液を用いた模擬ガラスの静的浸出試験を実施した。得られた結果は、Fe含有鉱物が時間の経過とともにgreen rustからFe-rich serpentineに変化することを示した。このような鉱物の変遷は、高レベル放射性廃棄物の地層処分に使用されるガラスの変質挙動に影響を与える可能性がある。
松原 竜太*; 石黒 勝彦*; 石田 圭輔*; 稲垣 八穂広*; 大窪 貴洋*; 岩田 孟
no journal, ,
NUMO has been developing a more realistic glass dissolution model incorporating the coupling of chemical reaction in groundwater and ionic transport through the alteration layer were implemented by using GoldSim and PhreeqC codes. NUMO has been conducting three joint studies with universities and Japan Atomic Energy Agency to further develop the model. Molecular Dynamics simulations are employed to understand the formation mechanisms of the alteration layer and ionic transport within the layer. Micro-Channel Flow Through (MCFT) tests have been performed to comprehend the relationships between the characteristics of the alteration layer, solution conditions (composition, pH, temperature) and the glass dissolution rate. Long-term (up to ca. 10 years) immersion tests have also been conducted to validate our realistic model. In this presentation, we will explain the progress of model development with the recent results of the joint studies.
坂巻 景子; 岩田 孟*; 宇都宮 聡*
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分に用いられるベントナイトはセメント材料に起因する高アルカリ性地下水により変質することが指摘されているが、炭素鋼オーバーパックとの界面での現象についての知見は乏しい。本研究では、高アルカリ性溶液中に浸漬した圧縮ベントナイトと炭素鋼界面の断面を薄膜化することによって、直接微細観察を行った。その結果、ベントナイトの主成分であるモンモリロナイトが一部溶解しナノ細孔が形成することと、炭素鋼の腐食によって生成した鉄を含むナノ粒子がナノ細孔を介してベントナイト中に存在することを確認した。
岩田 孟
no journal, ,
地層処分の安全評価において、ガラス固化体の長期挙動の予測は非常に重要である。本研究では、0.01M FeCl溶液(FW)と脱イオン水(DIW)を用いて国際標準模擬ガラス(ISG)の静的浸出試験(90C、28120日)を窒素雰囲気において実施し、炭素鋼オーバーパックの腐食に伴い放出されるFeイオンのガラスの溶解挙動への影響を調査した。試験期間120日時点のホウ素規格化浸出量(NL
)を比較すると、FW条件のNLはDIW条件の1/6未満であった。FW条件のガラス表面のXRD, SEM分析では、時間経過に伴いgreen rustからFe-serpentineへと表面析出物種が変化することが確認された。またTEM分析により、FW条件では緻密なゲル層、DIW条件では多孔質なゲル層がそれぞれ観察され、ゲル層の保護性が両条件のNLの違い、すなわち溶解挙動の違いに関係している可能性が示唆された。
松原 竜太*; 藤崎 淳*; 石田 圭輔*; 石黒 勝彦*; 稲垣 八穂広*; 大窪 貴洋*; 三ツ井 誠一郎; 岩田 孟; 関根 伸行*
no journal, ,
放射性物質の溶出を抑制することで、長期間にわたり放射性物質を地層処分施設に閉じ込める機能(安全機能)が期待されている。そのため、安全機能の程度を評価(性能評価)することは、処分場の安全性を確認するうえで重要である。この発表では、ガラス固化体の溶解速度に影響し得る重要なプロセスに関する理解、およびガラス固化体の長期挙動に関するモデルの高度化に向けた研究開発の状況を紹介する。
松原 竜太*; 石田 圭輔*; 藤崎 淳*; 石黒 勝彦*; 稲垣 八穂広*; 大窪 貴洋*; 岩田 孟
no journal, ,
地層処分場の閉鎖後長期の安全評価で実施するガラス固化体の性能評価の信頼性向上を目指して、地層処分の環境条件下で生じるガラスの長期溶解挙動を予測するモデル開発に取り組んでいる。本発表では、モデル開発に向けた進め方とその取り組み状況を報告する。
岩田 孟*; 川元 侑治*; 坂巻 景子; 安田 健一郎; 大貫 敏彦; 宇都宮 聡*
no journal, ,
放射性廃棄物には長半減期の
Pu等が含まれ、地層処分後の化学的安定性や移行挙動の理解が重要である。本研究では、環境中に放出された長崎型原子爆弾由来Puの化学状態,サイズ依存性を調べ、Puの環境中における化学種変化を解明することを目的とした。長崎型原爆由来Puを含む堆積物サンプルを用いて、化学種分画とサイズ分画実験を行った。その結果、Puの約60%が有機物結合種として、30%程が酸化物などの難溶解性核種として存在することが明らかになった。また、10-114
mが主要なサイズ領域であった。
岩田 孟
no journal, ,
ガラス固化体の長期溶出挙動は、地層処分の安全評価において非常に重要である。本研究では、共存する鉄イオンがガラスの溶出挙動に及ぼす影響を調べるため、窒素雰囲気下において、国際標準ガラスのFeCl水溶液(Fe条件)及び脱イオン水(DIW条件)での静的溶出試験を最長約400日間実施した。その結果、DIW条件と比較してFe条件ではガラスの溶解量が少ないことが確認された。これは、Fe条件下で生成したガラス表面の変質層による保護効果によるものと考えられる。
岩田 孟; 北村 暁
no journal, ,
過飽和法と未飽和法を用いて雰囲気制御下でのNb(V)の溶解度を測定した。これまでに得られた結果では、過飽和法と未飽和法の間で、Nbの溶解度に顕著な差が観測され、高pH領域において、コロイドによる影響は観測されなかった。これらの結果について、既存の熱力学データとの比較を行った。
岩田 孟; 北村 暁
no journal, ,
過飽和法と未飽和法を用いて水系でのニオブの溶解度を測定した。得られた結果をJAEA-TDBを用いた計算値と比較すると、過飽和法では計算値と近い値であったが、未飽和法では3桁程低い値が観測され、過飽和法と未飽和法の間で溶解度制限固相が異なることが示唆された。
岩田 孟; 紀室 辰伍; 北村 暁; 宮部 俊輔*; 前野 真実子*; 田中 武流*; 檜枝 愛美*
no journal, ,
アルカリ性水溶液中(pH8.5, 10.0)におけるパラジウム(Pd)の溶解度に及ぼすイソサッカリン酸(ISA)濃度の影響を、溶解度実験によって調査した。Pd濃度は、ISA濃度の増大に伴い上昇する傾向を示した。本実験で取得した溶解度の結果より、平衡定数の算出を試みた。
