Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Reiser, J. T.*; Neeway, J. J.*; Cooley, S. K.*; Parruzot, B.*; Heredia-Langner, A.*; Gin, S.*; Thomas, M.*; Smith, N. J.*; Icenhower, J. P.*; Stone-Weiss, N.*; et al.
International Journal of Applied Glass Science, 16(4), p.e16707_1 - e16707_16, 2025/10
A new technique, termed the stirred-reactor coupon analysis (SRCA) method, has been developed to measure the rate of glass dissolution in forward-rate conditions. Monolithic glass coupons are partially masked with an inert material before placement in a large volume of well-mixed solution with known chemistry and temperature for a predetermined duration. After the test, the mask is removed, and the difference in step height between the protected area and the exposed corroded portions of the sample coupon is measured to determine the extent of glass dissolution. The step height is converted to a rate measurement using the test duration and glass density. Test parameters such as sample surface preparation and test duration were evaluated to determine their effects on the measured rates. Additionally, results from an interlaboratory study (ILS) consisting of 12 laboratories from 11 different institutions are presented, where each laboratory performed 12 independent tests. When removing experimental outlier data, the 95% reproducibility limits for the SRCA method has no statistical difference with previously published standardized test methods used to determine the forward rate of glass dissolution. Overall, this paper describes steps necessary to perform the test method and provides the statistical calculations to evaluate test accuracy.
浜本 貴史*; 小池 彩華*; 石寺 孝充; 岩田 孟; 深津 勇太; 種市 やよい
NUMO-TR-24-03; 技術開発成果概要2023, p.85 - 86, 2024/10
地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2023年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」で2023年度に実施したサイト調査を反映した核種移行パラメータ設定の方法論の検討及びデータ拡充に関する成果についての概要をまとめたものである。
松原 竜太*; 上野 吹佳*; 岩田 孟; 稲垣 八穂広*; 大窪 貴洋*
NUMO-TR-24-03; 技術開発成果概要2023, p.55 - 61, 2024/10
地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2023年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」で2023年度に実施したガラス変質層による溶解度速度の低減現象に係る根拠情報の拡充に関する成果についての概要をまとめたものである。
紀室 辰伍; 種市 やよい; 岩田 孟; 石寺 孝充; 北村 暁; 舘 幸男; 田中 武流*; 平野 佳奈*; 檜枝 愛美*; 宮部 俊輔*; et al.
Journal of Solution Chemistry, 53(6), p.854 - 868, 2024/06
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)Palladium is one of the selected radionuclides in the safety assessment of the disposal of radioactive waste. Although isosaccharinic acid (ISA) forms strong complexes with many elements and enhances element solubility, the thermodynamic evaluation of the complex of Pd with ISA has not been conducted. In this study, the solubility of Pd(OH)
at pH 8.5 - 12.5 in the presence of ISA was investigated under inert gas (N) atmosphere. Furthermore, the coordination state of aqueous Pd and ISA was investigated by X-ray absorption and Fourie transform infrared spectroscopy, respectively. According to experimental results, the chemical form of the Pd-ISA complex depends on the solution pH; specifically, the number of involved OH
ions in the complex should be changed. The thermodynamic model and conditional equilibrium constants of the Pd-ISA complex were estimated by slope analyses of solubility experiments at different pH levels and ionic strengths based on the specific ion interaction theory. Hence, the impact of complexation with ISA on Pd(II) solubility under disposal conditions could be quantified using the proposed thermodynamic models in this study.
宮崎 加奈子*; 武原 政人*; 蓑毛 健太*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 斉藤 拓巳*; 大貫 敏彦*; 高野 公秀; 塩津 弘之; et al.
Journal of Hazardous Materials, 470(15), p.134104_1 - 134104_11, 2024/05
被引用回数：1 パーセンタイル：23.68(Engineering, Environmental)Radioactive Cs contamination has been one of the central issues in Fukushima and other legacy sites; however, atomic-scale characterization of radioactive Cs has never been successful. Here we report, for the first time, the direct imaging of radioactive Cs atoms using high-resolution high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy. As inclusions in Cs-rich microparticles, 27-36 wt.% of Cs (as CsO) occurs in a type of zeolite called pollucite. The normalized formula for pollucite are expressed as (Cs,K,Ba)
(Fe
,Zn,X
)Si
O
, (Cs,K,Ba)
(Fe
Zn
X
)
Si
O, and (Cs,K,Ba)
(Fe
ZnX
)
Si
O after normalization with 12 oxygen atoms (X includes other trace cations; Ti, Mn, Rb, Zr, Mo, and Sn). Atomic-resolution image of radioactive Cs atoms are obtained when viewing along the [111] zone axis, a view supported by image simulations using the multi-slice method. The occurrence of pollucite indicates that locally enriched Cs reacted with siliceous substances during meltdowns, presumably through hydrothermal reactions. In case of predominant occurrence of pollucite in debris, incorporation in pollucite structure retards leaching of radioactive Cs. Still, the atomic-resolution imaging of radioactive Cs is an important advance for better understanding the fate of radioactive Cs inside and outside of damaged reactors during severe accidents like Fukushima Daiichi.
松原 竜太*; 田窪 勇作*; 岩田 孟; 稲垣 八穂広*; 大窪 貴洋*
NUMO-TR-24-01; 技術開発成果概要2022, p.104 - 108, 2024/05
地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2022年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」で2022年度に実施したガラス変質層による溶解速度の低減現象に係る根拠情報の拡充に関する成果についての概要をまとめたものである。
金子 誠*; 岩田 孟; 塩津 弘之; 正木 翔太*; 川元 侑治*; 山崎 信哉*; 仲松 有紀*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; et al.
Frontiers in Energy Research (Internet), 3, p.37_1 - 37_10, 2015/09
高線量土壌中の放射性Csは雲母鉱物などの層状ケイ酸塩鉱物に取り込まれていることを現地調査及び模擬実験により明らかにした。
土井 玲祐; 岩田 孟; 北村 暁
JAEA-Review 2014-014, 27 Pages, 2014/05
JAEA-Review-2014-014.pdf:1.77MB
溶解度法は熱力学データを信頼性高く求めるのに最も有力な方法の一つである。熱力学データの具体的な内容は、(1)個々の固相や複塩の溶解度積および(2)種々の配位子の錯形成定数であり、このような熱力学データは、(3)広範なpH域にわたる溶解度の評価、(4)極めて難溶性な固相(例えば、4価のアクチニド)を生成する金属イオンの溶解度の評価、(5)様々な廃棄物中での溶解度制限固相の決定、(6)酸化還元に鋭敏な系における高温環境の評価に用いられる。本書は、溶解度法によってこのような熱力学データを取得する際の様々な特徴を記述することに焦点をあてたものである。本書は、研究テーマの選定、重要な変数を定義するためのモデル化、変数や実験パラメータの範囲の選定、結果の予測、一般的な設備の要件、実験の実施および実験データの解釈、といった溶解度研究の実施における様々な特徴を記述している。
岩田 孟; 紀室 辰伍; 北村 暁; 宮部 俊輔*; 前野 真実子*; 田中 武流*; 檜枝 愛美*
no journal, ,
アルカリ性水溶液中(pH8.5, 10.0)におけるパラジウム(Pd)の溶解度に及ぼすイソサッカリン酸(ISA)濃度の影響を、溶解度実験によって調査した。Pd濃度は、ISA濃度の増大に伴い上昇する傾向を示した。本実験で取得した溶解度の結果より、平衡定数の算出を試みた。
岩田 孟
no journal, ,
地層処分の安全評価において、ガラス固化体の長期挙動の予測は非常に重要である。本研究では、0.01M FeCl溶液(FW)と脱イオン水(DIW)を用いて国際標準模擬ガラス(ISG)の静的浸出試験(90
C、28
120日)を窒素雰囲気において実施し、炭素鋼オーバーパックの腐食に伴い放出されるFeイオンのガラスの溶解挙動への影響を調査した。試験期間120日時点のホウ素規格化浸出量(NL
)を比較すると、FW条件のNLはDIW条件の1/6未満であった。FW条件のガラス表面のXRD, SEM分析では、時間経過に伴いgreen rustからFe-serpentineへと表面析出物種が変化することが確認された。またTEM分析により、FW条件では緻密なゲル層、DIW条件では多孔質なゲル層がそれぞれ観察され、ゲル層の保護性が両条件のNLの違い、すなわち溶解挙動の違いに関係している可能性が示唆された。
松原 竜太*; 藤崎 淳*; 石田 圭輔*; 石黒 勝彦*; 稲垣 八穂広*; 大窪 貴洋*; 三ツ井 誠一郎; 岩田 孟; 関根 伸行*
no journal, ,
放射性物質の溶出を抑制することで、長期間にわたり放射性物質を地層処分施設に閉じ込める機能(安全機能)が期待されている。そのため、安全機能の程度を評価(性能評価)することは、処分場の安全性を確認するうえで重要である。この発表では、ガラス固化体の溶解速度に影響し得る重要なプロセスに関する理解、およびガラス固化体の長期挙動に関するモデルの高度化に向けた研究開発の状況を紹介する。
松原 竜太*; 藤崎 淳*; 石田 圭輔*; 石黒 勝彦*; 稲垣 八穂広*; 大窪 貴洋*; 三ツ井 誠一郎; 岩田 孟; 関根 伸行*
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の性能は、熱-水-応力-化学(THMC)の条件に依存するため、原子力発電環境整備機構(NUMO)は、地層処分の実施主体として、THMC条件を考慮できる性能評価モデルの研究開発を推進してきた。NUMOは、ガラスの溶解に関するFEP(特性,事象,プロセス)分析、関連プロセスの相対的重要度を評価するための数値モデルによる感度解析を通じ、研究開発上の課題を特定するとともに研究開発計画を策定した。現在、原子力機構と2つの大学との共同研究として、3つの研究開発を進めている。溶解挙動の変遷を理解するための長期浸出試験、現実的な地下水組成条件下での性能を評価するための様々な溶液条件における浸出試験、およびガラスと地下水の界面での元素の移動を理解するための分子動力学シミュレーションである。この講演では、現在の状況を紹介する。
紀室 辰伍; 岩田 孟; 江口 綾乃; 西川 義朗*; 舘 幸男
no journal, ,
TRU廃棄物処分の性能評価上重要な元素の1つであるテクネチウム(
Tc)は、一般的に地下の還元的雰囲気では主に難溶性のIV価水酸化物(TcO・xHO)として存在すると考えられるが、有機物との錯生成によってその溶解度が増加し、移行挙動が変化する可能性がある。また、TRU廃棄物に含まれる有機物のうち、セルロースの分解生成物であるイソサッカリン酸(ISA)は、処分後の核種移行挙動評価に影響を及ぼすと考えられているものの、錯生成定数等の熱力学データが不足しており、基盤データを充実させていく必要がある。本研究では、IV価TcO・xHO(s)を初期固相とし、異なるpH,ISA濃度条件下におけるTc溶解度を測定し、その錯生成反応を検討した。その結果、Tc溶解度は[ISA] = 1
10
M以上の領域で顕著に上昇することが明らかとなった。また、フィルター孔径依存性があることから、Tc溶解種としてコロイド粒子の形成が示唆された。
松原 竜太*; 石田 圭輔*; 藤崎 淳*; 石黒 勝彦*; 稲垣 八穂広*; 大窪 貴洋*; 岩田 孟
no journal, ,
地層処分場の閉鎖後長期の安全評価で実施するガラス固化体の性能評価の信頼性向上を目指して、地層処分の環境条件下で生じるガラスの長期溶解挙動を予測するモデル開発に取り組んでいる。本発表では、モデル開発に向けた進め方とその取り組み状況を報告する。
松原 竜太*; 石黒 勝彦*; 石田 圭輔*; 稲垣 八穂広*; 大窪 貴洋*; 岩田 孟
no journal, ,
NUMO has been developing a more realistic glass dissolution model incorporating the coupling of chemical reaction in groundwater and ionic transport through the alteration layer were implemented by using GoldSim and PhreeqC codes. NUMO has been conducting three joint studies with universities and Japan Atomic Energy Agency to further develop the model. Molecular Dynamics simulations are employed to understand the formation mechanisms of the alteration layer and ionic transport within the layer. Micro-Channel Flow Through (MCFT) tests have been performed to comprehend the relationships between the characteristics of the alteration layer, solution conditions (composition, pH, temperature) and the glass dissolution rate. Long-term (up to ca. 10 years) immersion tests have also been conducted to validate our realistic model. In this presentation, we will explain the progress of model development with the recent results of the joint studies.
岩田 孟; 北村 暁
no journal, ,
過飽和法と未飽和法を用いて雰囲気制御下でのNb(V)の溶解度を測定した。これまでに得られた結果では、過飽和法と未飽和法の間で、Nbの溶解度に顕著な差が観測され、高pH領域において、コロイドによる影響は観測されなかった。これらの結果について、既存の熱力学データとの比較を行った。
岩田 孟
no journal, ,
ガラス固化体の長期溶出挙動は、地層処分の安全評価において非常に重要である。本研究では、共存する鉄イオンがガラスの溶出挙動に及ぼす影響を調べるため、窒素雰囲気下において、国際標準ガラスのFeCl水溶液(Fe条件)及び脱イオン水(DIW条件)での静的溶出試験を最長約400日間実施した。その結果、DIW条件と比較してFe条件ではガラスの溶解量が少ないことが確認された。これは、Fe条件下で生成したガラス表面の変質層による保護効果によるものと考えられる。
岩田 孟*; 坂巻 景子*; 安田 健一郎; 大貫 敏彦; 宇都宮 聡*
no journal, ,
長崎に投下された原爆起源のPuの挙動を調べるため、西山貯水場の土壌について選択的抽出法により溶出するPuをアルファスペクトロスコピーで測定した。その結果、大部分のPuが有機物とともに存在した。投下により生成したPuの初期化学状態は酸化物であると考えられる。したがって、われわれの結果は環境中に60年間存在している間にPuの化学状態が変化した最初の証拠である。
坂巻 景子; 岩田 孟*; 宇都宮 聡*
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分に用いられるベントナイトはセメント材料に起因する高アルカリ性地下水により変質することが指摘されているが、炭素鋼オーバーパックとの界面での現象についての知見は乏しい。本研究では、高アルカリ性溶液中に浸漬した圧縮ベントナイトと炭素鋼界面の断面を薄膜化することによって、直接微細観察を行った。その結果、ベントナイトの主成分であるモンモリロナイトが一部溶解しナノ細孔が形成することと、炭素鋼の腐食によって生成した鉄を含むナノ粒子がナノ細孔を介してベントナイト中に存在することを確認した。
岩田 孟*; 川元 侑治*; 坂巻 景子; 安田 健一郎; 大貫 敏彦; 宇都宮 聡*
no journal, ,
放射性廃棄物には長半減期の
Pu等が含まれ、地層処分後の化学的安定性や移行挙動の理解が重要である。本研究では、環境中に放出された長崎型原子爆弾由来Puの化学状態,サイズ依存性を調べ、Puの環境中における化学種変化を解明することを目的とした。長崎型原爆由来Puを含む堆積物サンプルを用いて、化学種分画とサイズ分画実験を行った。その結果、Puの約60%が有機物結合種として、30%程が酸化物などの難溶解性核種として存在することが明らかになった。また、10-114
mが主要なサイズ領域であった。
