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論文

Microscopic analyses on Zr adsorbed IDA chelating resin by PIXE and EXAFS

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; 久保田 俊夫*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.54 - 59, 2020/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

Used PUREX process solvent generated from reprocessing process of spent nuclear fuel contains a small amount of U and Pu complexed with tributyl phosphate (TBP) or dibutyl phosphate (DBP). The radioactive nuclides should be removed from the solvent for safety storage or disposal. The iminodiacetic acid (IDA) type chelating resin was proposed as promising procedures for efficient recovery of the trapped cations in the solvent. In order to reveal the distribution and amount of Zr in the particle and local structure of Zr complex formed in the adsorbent, PIXE and EXAFS analyses on the Zr adsorbed chelating resin were carried out. Micro-PIXE analysis proved that it is an effectual method for quantitative analysis of trace adsorbed elements. Moreover, some of the adsorption sites were possibly occupied by the molecules. On the other hand, Zr-K edge EXAFS analysis suggested that extraction mechanism of Zr from the aqueous solution and the solvent was different.

論文

Quantitative analysis of Zr adsorbed on IDA chelating resin using Micro-PIXE

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 久保田 俊夫*

QST-M-23; QST Takasaki Annual Report 2018, P. 59, 2020/03

Radioactive spent solvent waste contains U and Pu is generated from reprocessing process of spent nuclear fuel. The nuclear materials should be removed from the solvent for safety storage or disposal. We are focusing on the nuclear materials recovery from spent solvent using imino diacetic acid (IDA) type chelating resin as a promising method. In order to reveal adsorbed amount of Zr, which is simulated of Pu, Micro-Particle Induced X-ray Emission (PIXE) was carried out. Micro-PIXE analysis succeeded in quantitative analysis on trace amount of adsorbed Zr from simulated spent solvent.

論文

Improvement in flow-sheet of extraction chromatography for trivalent minor actinides recovery

渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(3), p.1273 - 1277, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

Extraction chromatography flow-sheet employing octyl(phenyl)-$$N,N$$-diisobutylcarbonoylmethylphosphine oxide (CMPO) and $$bis$$(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) extractants for trivalent minor actinide recovery was modified to improve column separation performance. Excellent trivalent minor actinides recovery performance was obtained by column separation experiments on nitric acid solution containing the trivalent minor actinides and representative fission product elements, i.e. recovery yields $$>$$ 93% with sufficient decontamination factors against the fission products. Those are the best performance which we have ever obtained by experiments inside hot cell.

論文

STRAD project for systematic treatments of radioactive liquid wastes generated in nuclear facilities

渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則; 神谷 裕一*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 117, p.103090_1 - 103090_8, 2019/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

A new collaborative research project for systematic treatments of radioactive liquid wastes containing various reagents generating in nuclear facilities was started from 2018 initiated by Japan Atomic Energy Agency. The project was named as STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project. Tentative targets to be studied under the project are aqueous and organic liquid wastes which have been generated by experiments and analyses in a reprocessing experimental laboratory of JAEA. Currently fundamental studies for treatments of the liquid wastes with complicated compositions are underway. In the STRAD project, process flow for treatment of ammonium ion involved in aqueous waste was designed though the inactive experiments, and decomposition of ammonium ion using catalysis will be carried out soon. Adsorbents for recovery of U and Pu from spent solvent were also developed. Demonstration experiments on genuine spent solvent is under planning.

論文

Extraction mechanism of lanthanide ions into silica-based microparticles studied by single microparticle manipulation and microspectroscopy

大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 大野 真平; 名越 航平; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 中谷 清治*

Analytical Sciences, 35(10), p.1129 - 1133, 2019/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

Single porous silica microparticles coated with styrene-divinylbenzene polymer (SDB) impregnated with octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide (CMPO) were injected into an aqueous 3 mol/L nitric acid solution containing trivalent lanthanide (Ln(III)), as a high-level liquid waste model, using the microcapillary manipulation-injection technique; and the extraction rate of Ln(III), as an Ln(III)-CMPO complex, into the single microparticles was measured by luminescence microspectroscopy. The extraction rate significantly depended on the Ln(III), CMPO, or NO$$_{3}$$$$^{-}$$ concentration, and was analyzed in terms of diffusion in the pores of the microparticles and complex formation of Ln(III). The results indicated that the rate-determining step in Ln(III) extraction was the diffusion in the pore solution of the microparticles.

論文

Ion beam induced luminescence of complexes formed in adsorbent for MA recovery process

渡部 創; 片井 雄也*; 松浦 治明*; 加田 渉*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*; 新井 剛*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 450, p.61 - 65, 2019/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:56.06(Instruments & Instrumentation)

Ion-beam induced luminescence (IBIL) analysis on MA recovery adsorbent was performed to give chemical states of complexes formed in the adsorbent as fundamental information for process design, and EXAFS analysis was also carried out to support discussions. The IBIL spectra of the binary extractants system seemed to be superposition of individual ones, however it has also original peaks. As intensities of those peaks rapidly decreased with iteration time of measurements and the original peaks were not observed for the adsorbent without charging Eu(III), they were attributed to complexes of Eu(III) with organic compounds. Contributions of CMPO and HDEHP extractants for Eu(III) extraction must be not only individual ones but also cooperative.

論文

Influences of pore and particle sizes of CMPO/SiO$$_{2}$$-P adsorbent on extraction chromatography process

渡部 創; 佐野 雄一; 三田 修平*; 桜井 翔太*; 新井 剛*

日本イオン交換学会誌, 30(1), p.8 - 16, 2019/01

In order to optimize operability of the adsorbents in the extraction chromatography system and to enhance the performance of the adsorbent, CMPO/SiO$$_{2}$$-P adsorbents with various pore and particle sizes were prepared, and characteristics of the adsorbents were evaluated through distribution coefficient, adsorption isotherm, adsorption rate, and breakthrough/elution behavior. Adsorption capacity was dominated not by the structure of the adsorbent but by amount of the extractant impregnated. The adsorbent with the largest pore size were revealed to show quick elution with short tail. Enlargement in the pore size must be one of the most effective improvements of the adsorbents to enhance the adsorption/elution performance. Adsorbent with particle size of more than 200 $$mu$$m formed channeling or voids inside the bed. They are suspected to lead slow adsorption/elution behavior, and smaller adsorbents must be desirable in the respect of performance of the column.

論文

Microanalysis of silica-based adsorbent for effective recovery of radioactive elements

佐野 雄一; 渡部 創; 松浦 治明*; 名越 航平*; 新井 剛*

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(10), p.1058 - 1064, 2017/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:49.25(Nuclear Science & Technology)

ポリマー架橋度が吸着材の吸着・溶離性能に与える影響についてポリマー架橋度をパラメータとした吸着材を用いた試験により評価するとともに、その要因をSTXM分析及びEXAFS分析により考察した。吸着材中に形成された金属錯体構造については、ポリマー架橋度により大きな違いは生じないことを確認した。一方、ポリマー架橋度の増加に伴いポリマーは細孔中に均一に広がる様子が認められるとともに、架橋度が高い条件では細孔が狭小化し、水分子が捕捉されやすくなるため、溶離率が低下するものと考えられた。

論文

Local structure and distribution of remaining elements inside extraction chromatography adsorbents

渡部 創; 佐野 雄一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 大野 真平*; 新井 剛*; 松浦 治明*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.202 - 206, 2017/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:49.25(Instruments & Instrumentation)

Extraction chromatography is one of the most promising technology for minor actinide (MA(III): Am and Cm) recovery from high level liquid waste generated in the reprocessing. A brand-new adsorbent proposed by our group are expected to achieve more efficient MA(III) recovery than usual procedure. Fundamental MA(III) adsorption/elution performances of the adsorbents have been demonstrated. An appropriate washing process of lanthanides (Ln(III)) is necessary to be established to design a process flow. In this study, chemical state and distribution of Eu inside the adsorbent before and after contacting with candidate eluents for MA(III) or Ln(III) were evaluated by EXAFS measurements and micro-PIXE analysis, respectively. Two-dimensional PIXE images showed that adsorbed Eu and residual Eu after contacting with the eluents for MA(III) were uniformly distributed on the particle. However, EXAFS oscillation revealed that local structure around Eu drastically changes by the contact. Those results suggest that the Eu remained inside the particle without distinct shift and that they form various complexes with extractants in the particle.

論文

Microscopic analyses of complexes formed in adsorbent for Mo and Zr separation chromatography

安倍 諒治*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 松浦 治明*; 高木 秀彰*; 清水 伸隆*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.173 - 178, 2017/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:79.72(Instruments & Instrumentation)

Molybdenum and zirconium obstruct the efficient recovery of minor actinides (MA(III): Am(III) and Cm(III)) by extraction chromatography; hence, the removal of these elements prior to MA(III) recovery is desirable. The use of an adsorbent impregnated with bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) for Mo and Zr decontamination was evaluated in this report. The adsorption/elution and column separation experiments showed that Mo and Zr in the simulated HLLW were selectively adsorbed on the particles, and that Mo was eluted by H$$_{2}$$O$$_{2}$$. EXAFS analysis and SAXS patterns of the adsorbent containing Zr revealed that the Zr-HDEHP complex had a crystal-like periodic structure similar to the structure of the precipitate produced in the solvent extraction system. Micro-PIXE analysis revealed that distribution of the residual Zr on the adsorbent was uniform.

論文

抽出クロマトグラフィーに用いる含浸吸着材への表面処理が吸着・溶離挙動に及ぼす影響

名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 佐藤 睦*; 及川 博史*

日本イオン交換学会誌, 28(1), p.11 - 18, 2017/01

抽出クロマトグラフィーによる高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド分離回収プロセスへの適用が期待される含浸吸着材の改良を目的として、含浸吸着材の基体として用いる多孔質シリカ粒子に種々の表面処理を施すことで表面極性を変化させたTODGA含浸吸着材を作製し、硝酸水溶液中におけるNdの吸着溶離挙動を評価した。多孔質シリカ粒子の表面極性を変化させることで吸着分配係数、吸着速度、溶離性能のいずれも顕著に変化することを確認した。

論文

Uranyl species in 1-Ethyl-3-methylimidazolium nitrate ([EMI][NO$$_{3}$$]) solution of [EMI]$$_{2}$$[UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$]; First spectrophotometric evidence for existence of [UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$]$$^{2-}$$

佐々木 琴江*; 鈴木 智也*; 新井 剛*; 鷹尾 康一朗*; 鈴木 伸一; 矢板 毅; 池田 泰久*

Chemistry Letters, 43(5), p.670 - 672, 2014/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:74.44(Chemistry, Multidisciplinary)

イオン性液体1-Ethyl-3-methylimidazolium nitrate溶液における[EMI]$$_{2}$$[UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$]中のウランの存在状態について吸収スペクトルを用いる解析を行った。ウランの最近接には、4つの硝酸イオンのみが存在する[UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$]$$_{2}$$のような構造を有することが明らかとなった。

論文

Optimizing composition of TODGA/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for extraction chromatography process

渡部 創; 新井 剛*; 小川 剛*; 瀧澤 真*; 佐野 恭平*; 野村 和則; 駒 義和

Procedia Chemistry, 7, p.411 - 417, 2012/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:4.73

As a part of developing extraction chromatography technology for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from spent fast reactor fuels, improvement on the TODGA/SiO$$_{2}$$-P adsorbent to enhance its desorption efficiency was carried out. Batchwise adsorption/elution experiments revealed that 20wt% of the adsorbent concentration impregnated and 10% of cross linkage of polymer gave better desorption ratio than the reference adsorbent. Inactive column separation experiments with the simulated high level liquid waste and the optimized adsorbent revealed that decontamination factors of fission products can also be improved as well as the recovery yields.

論文

Progress of ultra-high-speed image sensors with in-situ CCD storage

江藤 剛治*; Dao, V. T. S.*; Nguyen, H. D.*; Fife, K.*; 呉田 昌俊; 瀬川 麻里子; 新井 正敏; 篠原 武尚

Proceedings of 2011 International Image Sensor Workshop (IISW), 4 Pages, 2011/06

本論文は、組み込み型CCD記録素子を有する超高速イメージセンサーの進展について概要を報告する。個々の画素を構成するCCD記録素子には、100を超えるCCDメモリ要素が組み込まれている。すべての画素が同時並行で光信号を記録することにより、時間方向に連続した画像を超高速で取り込むことを可能とした。

論文

Ultra-high-speed image signal accumulation sensor

江藤 剛治*; Son, D.*; 秋濃 俊昭*; 秋濃 俊郎*; 西 謙二*; 呉田 昌俊; 新井 正敏

Sensors (Internet), 10(4), p.4100 - 4113, 2010/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:53.99(Chemistry, Analytical)

超高速度イメージングに関して低いS/N比の画像信号データを積算平均処理することで画質の改良が可能となる。本報では、素子内部に信号積算機能を付加した超高速度撮像センサーの構造案を提案する。本技術では各CCD素子内部に信号記録部を内蔵することにより、極めて高い記録速度を達成できる。また、信号積算機能は、CCD内部の信号記録の最初と最後を直接接続することで実現する。本センサーにより、超高速度で多重露光を繰り返すことにより、高品質の連続画像が取得可能となる。本信号積算機能を有する素子内記録型画像記録センサーを"画像信号積算型センサー(ISAS)"と呼ぶ。

報告書

陽イオン交換試験 (2)

倉岡 悦周*; 新井 剛*; 張 安運*

JNC-TJ8420 2003-003, 25 Pages, 2003/02

JNC-TJ8420-2003-003.pdf:1.19MB

Am、Cmや希土類元素の相互分離における陽イオン交換法の適用可能性を検討するために、スルホン酸基を交換基とするシリカ担持型陽イオン交換体 (SiSCR)を合成し、その熱分解特性及び希土類元素に対する吸着・溶離・分離特性を調べた。

報告書

CMPO吸着材による抽出クロマトグラフィー試験 (2)

倉岡 悦周*; 張 安運*; 新井 剛*

JNC-TJ8400 2003-078, 43 Pages, 2002/12

JNC-TJ8400-2003-078.pdf:1.86MB

FBRサイクルの実用化戦略調査研究におけるマイナーアクチニド分離プロセスの研究として、シリカ担持型CMPO吸着材の基礎的な特性に関する試験並びにシリカ担体の合成技術に関する調査を行った。

報告書

陽イオン交換試験

倉岡 悦周*; 新井 剛*

JNC-TJ8420 2002-003, 35 Pages, 2002/03

JNC-TJ8420-2002-003.pdf:0.59MB

無機物担体に官能基を持つ有機樹脂を担持したイオン交換体は、有機物を主体とする従来型のイオン交換樹脂に比べ、安全性の向上、有機物量の低減および処理プロセスの高度化が期待できる。本試験では、Am、Cmや希土類元素の相互分離プロセスへの適用を想定し、スルホン酸基を交換基とするシリカ担持型陽イオン交換体を合成し、交換容量、吸着速度及びカラム内での通液圧損を測定評価した。粒径約50$$mu$$mの多孔性シリカ粒子を担体とし、スルホン酸基を交換基とするマクロポア型新規陽イオン交換体(SiSCR)の合成手法を確立した。合成したSiSCR交換体の交換容量は3.6meq/g-resinで、Ph約2.5の溶液からのNd(III)とEu(III)に対する吸着分配係数が300$$sim$$500dm3/kg-resinである。SiSCRの吸着速度が代表的な市販陽イオン交換樹脂に比べ速く、バッチ吸着試験では15分以内で吸着平衡に到達した。また、充填カラムにおけるSiSCR交換体の通液圧損は、同一粒径を有する市販の有機樹脂に比べ低いことが認められた。

報告書

CMPO吸着材による抽出クロマトグラフィー試験

倉岡 悦周*; 新井 剛*; 星 陽崇*

JNC-TJ8420 2002-002, 35 Pages, 2002/02

JNC-TJ8420-2002-002.pdf:0.99MB

本試験では、FBRサイクルの実用化戦略調査研究において、MA分離プロセスとしてのTRUEX法やSETFICS法に抽出クロマト法を適用するために、シリカ担持型CMPO吸着材の基礎的な特性に関する試験を行った。具体的には、想定される溶離剤による吸着材からのCMPO浸出挙動、吸着材の吸着容量、担体からのCMPO溶出法、吸着材の熱分解特性について試験評価した。吸着材からのCMPO浸出は水相溶液へのCMPO溶解度によるもので、希硝酸への浸出率が比較的高く、20$$sim$$50ppm程度である。カラムにおける溶離過程で同程度のCMPOが浸出されるが、必要過剰量の吸着材を充填することや、予めCMPOで飽和した溶離液を使用することにより対応できると考えられる。Nd(III)を用いて測定した3M硝酸中での吸着材の飽和吸着量は0.19$$sim$$0.22mmol/gで、M(NO3)3・3CMPOとして計算した最大吸着量の70$$sim$$80%である。アセトン等の有機溶剤により、含浸担持したCMPOが担体から完全に溶出されることが認められた。吸着材中のCMPOは約200$$^{circ}C$$より熱分解し、担体中のSDBポリマーは約290$$^{circ}C$$より熱分解してシリカ粒子が残されることが確認された。

報告書

イオン交換法によるFBR燃料再処理の研究-II

韋 悦周*; 新井 剛*; 熊谷 幹郎*

JNC-TJ9400 2001-012, 92 Pages, 2001/03

JNC-TJ9400-2001-012.pdf:2.64MB

本研究は、革新的技術アイデアにより経済性の高い高速炉燃料(MOX燃料)再処理プロセスを構築することを目標に、溶媒抽出法以外の湿式分離法として、イオン交換法による再処理プロセスの成立可能性を検討することを目的としている。そのため、これまでの基礎研究で得られている知見及び平成11年度の委託研究成果を基に、イオン交換分離及び抽出クロマト分離を組み合わせたFBR燃料再処理プロセスに関し、工学的観点からの定量的検討を行い、また、具体的なプラント概念検討及び建設費の推定、適用可能性評価を実施した。昨年度に策定したプロセスについて、使用溶液量および処理廃液量の低減、MA分離用吸着剤の性能改善を図るための合理化検討を行った。策定したプロセスを基に、主要工程における物質収支評価(含廃棄物発生量評価等)、工程系統図の作成、主要機器の概念検討および主要機器リストの作成を実施した。また、イオン交換再処理プラント概念を検討し、セル内概略機器配置図、概略設備配置図、概略施設平面図及び概略施設立面図を作成した。これらの成果を基に、イオン交換法を用いた湿式再処理プラントの建設費を推定し、PUREXプラントとの得失比較を行った。さらに、イオン交換法を導入した場合の特有的な技術課題を摘出し、その解決方策を提示した。

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