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論文

Hydration and degradation of High content Fly ash Silica fume Cement (HFSC)

安楽 総太郎; Walker, C.*; 小田 治恵; 三原 守弘; 本田 明

Proceedings of 15th International Congress on the Chemistry of Cement (ICCC 2019) (Internet), 11 Pages, 2019/09

Ordinary Portland cement based materials used to construct a repository for the geological disposal of nuclear wastes in Japan, have the potential to form a hyperalkaline (pH $$>$$ 12.5) plume that would affect the performance of other repository components. A High volume Fly ash (FA = 40 wt.%) Silica fume (SF = 20 wt.%) Cement (HFSC424) has therefore been developed to avoid the formation of a hyperalkaline plume. Hydration of HFSC424 in ion exchanged water (IEW) at liquid/solid (L/S) mass ratio = 0.5 caused the loss of portlandite within 56 days by the pozzolanic reaction of SF and FA. Hydrated solid phases included calcium (aluminate) silicate hydrate (C(-A)-S-H) gel and ettringite, and the expressed porewater had a pH = 11.7 after a year of hydration at 20$$^{o}$$C.Leaching of HFSC424 in IEW was consistent with the dissolution of C(-A)-S-H gel and a decrease to pH = 11.1 at L/S = 1000. Leaching of HFSC424 in SW caused the loss of C(-A)-S-H gel and ettringite for L/S $$leq$$ 30 and a rapid decrease in pH = 10.2. This was followed by the precipitation of hydrotalcite, calcite and magnesium silicate hydrate (M-S-H) and a further decrease to pH = 8.8. These hydration and leaching tests demonstrate that HFSC is a suitable material for repository construction to avoid the formation of a hyperalkaline plume.

論文

Formation of metal ion complexes in cementitious porewaters and leachates

Walker, C.*; 安楽 総太郎; 小田 治恵; 三原 守弘; 本田 明

Proceedings of 15th International Congress on the Chemistry of Cement (ICCC 2019) (Internet), 11 Pages, 2019/09

Reaction of cationic metals (M) and anionic ligands (L) to form ML complexes can alter the dissolution of minerals and the concentration levels of elements in solution. A provisional assessment of ML complex formation in ordinary Portland cement (OPC) porewater and leachates was made with the assistance of the geochemical computer program PHREEQC and the Japan Atomic Energy Agency (JAEA) thermodynamic database for geochemical reactions. Thermodynamic properties of ML complexes were either compiled from the literature or estimated by X-Y weighted linear correlation methods. Simulation of OPC hydration and degradation experiments demonstrated that ML complex formation had little effect on the concentrations of K, Na and Ca, and so too therefore the pH of OPC porewater and leachates. Formation of NaL, CaL and MgL complexes caused a significant increase in the concentrations of Mg, Al, Fe, Si, S, and C. Increased concentrations of these elements meant that OPC hydrates were more soluble and more rapidly consumed during the course of OPC degradation.

論文

Stability of montmorillonite edge faces studied using first-principles calculations

佐久間 博*; 舘 幸男; 四辻 健治; 末原 茂*; 有馬 立身*; 藤井 直樹*; 河村 雄行*; 本田 明

Clays and Clay Minerals, 65(4), p.252 - 272, 2017/08

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

層電荷0.33及び0.5を有する4種類のモンモリロナイト・エッジ表面(110), (010), (100)及び(130)の構造と安定性を評価するため、密度汎関数理論に基づく第一原理計算手法を用いて調べた。特にモンモリロナイト層状体が積層した場合の影響を調べるため、単層モデルと積層モデルを設定して、エッジ表面の安定性を比較した。ほとんどのケースで、層状体間の水素結合により、表面エネルギーは単層モデルよりも積層モデルの方が低くなり安定化する。このことは、エッジ面の表面エネルギーは膨潤状態に依存することを示唆している。エッジ面(010)及び(130)の最も低い表面エネルギーは、エッジ面近傍にMgイオンが露出することにより実現される。これらのエッジ面は、エッジにおける局所的な負電荷によって、カチオンに対する強い吸着サイトを有する。

論文

iBNCT用線形加速器のビームコミッショニング

内藤 富士雄*; 穴見 昌三*; 池上 清*; 魚田 雅彦*; 大内 利勝*; 大西 貴博*; 大場 俊幸*; 帯名 崇*; 川村 真人*; 熊田 博明*; et al.

Proceedings of 13th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.1244 - 1246, 2016/11

いばらき中性子医療研究センターのホウ素中性子捕獲療法(iBNCT)システムは線形加速器で加速された8MeVの陽子をBe標的に照射し、中性子を発生させる。この線形加速器システムはイオン源, RFQ, DTL, ビーム輸送系と標的で構成されている。このシステムによる中性子の発生は2015年末に確認されているが、その後システムの安定性とビーム強度を共に高めるため多くの改修を施した。そして本格的なビームコミッショニングを2016年5月中旬から開始する。その作業の進展状況と結果を報告する。

論文

TRU廃棄物処分システムの性能評価の観点からの人工バリアの透水性に対するセメント系材料のひび割れの影響に関する検討

平野 史生; 大谷 芳輝*; 京川 裕之*; 三原 守弘; 清水 浩之*; 本田 明

日本原子力学会和文論文誌, 15(2), p.97 - 114, 2016/06

TRU廃棄物の地層処分システムを対象とする、ニアフィールドの力学的健全性に関する現実的な挙動を考慮した解析を行うことを目的として、日本原子力研究開発機構において力学解析コードMACBECE2014が開発された。MACBECE2014は、ニアフィールドの長期力学挙動およびその帰結として生じるバリア材料の透水性の変化を評価できる解析コードであり、金属の腐食膨張によるセメント系材料でのひび割れの発生を考慮した解析を行うことが可能である。MACBECE2014を用いて、TRU廃棄物の地層処分システムを対象として処分後の力学解析を行った結果、ベントナイト緩衝材を使用する場合では、セメント系材料には局所的に割れが発生するものの、緩衝材の健全性が損なわれることはなく、人工バリアシステムの低透水性が長期に渡り維持される結果となった。一方、ベントナイト緩衝材を使用せずにコンクリートで坑道内部を埋め戻す場合では、セメント系材料にひび割れが発生することによりバリアシステムの透水性が著しく上昇することが示された。

論文

Calcium silicate hydrate (C-S-H) gel solubility data and a discrete solid phase model at 25$$^{circ}$$C based on two binary non-ideal solid solutions

Walker, C.; 須藤 俊吉; 小田 治恵; 三原 守弘; 本田 明

Cement and Concrete Research, 79, p.1 - 30, 2016/01

 被引用回数:22 パーセンタイル:5.58(Construction & Building Technology)

セメント系材料の変質挙動を定量的に予測するためには、カルシウムシリケート水和物ゲル(C-S-H)の溶解挙動をモデル化することが重要である。本研究では、C-S-Hゲルの溶解データの実験値について、既往の文献値とCa/Si比0.2$$sim$$0.83における新規データとを収集・抽出した。これらのデータを用いて、水溶液中における二組の二元系非理想固溶体(SSAS)とみなし、離散的なCa/Si比を有する固相(DSP)として設定したC-S-Hゲルの溶解モデルを構築した。本研究で構築したDSP型のC-S-Hゲルの溶解モデルの特長は、Ca/Si比2.7$$rightarrow$$0でのC-S-Hゲルの溶解データ(pH値、Ca濃度及びSi濃度)の再現性が良好であること、Ca/Si比1.65以上ではポルトランダイトを含むこと、Ca/Si比0.85での調和溶解を再現すること、Ca/Si比0.55以下でアモルファスシリカを含むことである。Ca/Si比0.55以下でアモルファスシリカを含むことは、本研究におけるIR分析によって確認された。

論文

Conceptual study of a plutonium burner high temperature gas-cooled reactor with high nuclear proliferation resistance

後藤 実; 出町 和之*; 植田 祥平; 中野 正明*; 本田 真樹*; 橘 幸男; 稲葉 良知; 相原 純; 深谷 裕司; 辻 延昌*; et al.

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.507 - 513, 2015/09

高い核拡散抵抗性を有するプルトニウム燃焼高温ガス炉(クリーンバーン炉)の概念が日本原子力研究開発機構から提案されている。高い核拡散抵抗性に加え、更なる安全性向上を目的とし、ZrC被覆を施したPuO$$_{2}$$-YSZ TRISO燃料を導入したクリーンバーン炉の概念検討を行う。本研究では、ZrC被覆を施したPuO$$_{2}$$-YSZ TRISO燃料の製造に関する基盤技術を確立するために製造試験を行う。また、クリーンバーン炉の成立性を確認するためにセキュリティの定量評価、燃料と炉心の設計、及び原子炉の安全評価を行う。本研究は、東京大学,日本原子力研究開発機構,富士電機、及び原子燃料工業により、2014年度から2017年度まで行われる。本発表では、全体計画、及び2014年度に得られた成果について報告する。

論文

Na-montmorillonite dissolution rate determined by varying the Gibbs free energy of reaction in a dispersed system and its application to a coagulated system in 0.3M NaOH solution at 70$$^{circ}$$C

小田 治恵; Walker, C.; 千野 大輔*; 市毛 悟; 本田 明; 佐藤 努*; 米田 哲朗*

Applied Clay Science, 93-94, p.62 - 71, 2014/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:93.07(Chemistry, Physical)

pH12, 70$$^{circ}$$Cの0.3M NaOH水溶液中におけるNaモンモリロナイトの溶解速度について、フロースルー式実験とバッチ式実験とを組合せて調べた。フロースルー式実験ではSiとAlの濃度を変化させた分散系で行い、Naモンモリロナイト溶解速度を溶解反応のギブス自由エネルギー(dGr)の非線形関数として求めた。この溶解速度式を用いてバッチ式実験のシミュレーションを行い、溶解速度式のdGrがより高くなる凝集系への適用性と、凝集系で生じる二次鉱物生成が及ぼす溶解速度への影響を調べた。シミュレーションはNaモンモリロナイト溶解量や溶液中のSiとAlの濃度の実験結果をよく再現することができた。本研究によって、分散系で求めた溶解速度式が、より高いdGrの領域にある凝集系に適用可能であることと、バッチ系での溶液中のSiとAlの濃度がアナルサイムの沈殿によってコントロールされたことを示した。

論文

フライアッシュ高含有シリカフュームセメントの低アルカリ性発現機構と化学平衡モデル

星野 清一; 根岸 久美*; 本田 明

コンクリート工学論文集, 25, p.97 - 107, 2014/05

フライアッシュ高含有シリカフュームセメント(HFSC)のRegion Iの領域を中心に、低アルカリ性発現機構を検討するとともに、その機構を反映させたHFSCの化学平衡モデルを検討した。その結果、HFSCのRegion Iにおける低アルカリ化は、SO$$_{4}$$$$^{2-}$$の溶解析出挙動が一因となっていることが示された。また、もう一つの要因として挙げられたアルカリ成分(Na,K)の吸着を反映した化学反応モデルを作成し、そのモデルによりHFSCの浸漬試験のトレース解析を行った。その結果、モデルによる解析結果は実験結果を再現した。以上の結果より、HFSCのRegion Iにおける低アルカリ化は、SO$$_{4}$$$$^{2-}$$の溶解析出挙動とアルカリ成分の吸着の両者に起因していることが示された。また、アルカリ成分の吸着を反映したより適切なHFSCの化学平衡モデルを示した。

論文

強アルカリ性・高Ca濃度下でのモンモリロナイトの溶解に関する分子軌道法解析

松枝 直人*; Abidin, Z.*; 藤井 直樹*; 小田 治恵; 本田 明

粘土科学, 52(2), p.62 - 70, 2014/00

超ウラン核種を含む放射性廃棄物の地層処分場では、長期間経過後、人工バリアの一部であるベントナイトが、セメント系材料と地下水との反応に由来する強アルカリ性かつ高Ca濃度の水にさらされて、溶解変質する懸念がある。ベントナイトの主成分であるモンモリロナイトのクラスターモデルを用いた第一原理量子化学計算によって、強アルカリ性環境下では、八面体シート中のAlはMgよりも溶解性が高いことが示された。特に、(010)面や(110)面の端面に存在する、四面体シートと八面体シートを連結する不飽和なSi-O-Al結合が開裂しやすいことが示唆された。各種端面に存在するSi-OH基やAl-OH$$_{2}$$基の解離に伴う溶解は生じにくいと推測した。一方、OH$$^{-}$$がSiを攻撃し吸着することで、当該Si及び近傍のSiやAlが溶解するパターンが示された。また、少なくとも溶解の初期段階では、交換性陽イオン種(Na$$^{+}$$又はCaOH$$^{+}$$)の違いによる影響は認められなかった。以上より、TRU地層処分場におけるベントナイトの長期安定性を評価する際には、モンモリロナイトの構造化学的因子、特にモンモリロナイトの八面体シートの組成を考慮に入れる必要がある。

論文

Use of ${it in-vitro}$ experimental results to model ${it in-situ}$ experiments; Bio-denitrification under geological disposal conditions

増田 薫*; 村上 裕*; 栗本 宜孝*; 加藤 修*; 加藤 晃*; 本田 明

SpringerPlus (Internet), 2, p.339_1 - 339_13, 2013/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:89.85(Multidisciplinary Sciences)

使用済み燃料の再処理から発生する低レベル放射性廃棄物には硝酸塩を含むものがある。硝酸塩は可溶性の塩として存在し、微生物により還元され得る。本研究では、地層処分に対応する深部地下環境に存在し得るモデル有機物を用いた試験管実験が実施された。反応モデルが開発され、深部地下環境において実際の地下水と微生物を用いた実験結果の解析に用いられることにより検証された。解析結果は実験結果と良好な相関を示し、地層処分システムにおける微生物が介在する硝酸還元を理解することに寄与する。

論文

セメント系材料由来のアルカリ性条件における緩衝材の鉱物学的変遷シナリオに基づく化学反応・物質移動連成解析

小田 治恵; 本田 明; 高瀬 博康*; 小曽根 健嗣*; 佐々木 良一*; 山口 耕平*; 佐藤 努*

粘土科学, 51(2), p.34 - 49, 2013/02

TRU廃棄物の地層処分では、核種の物質移動を抑制するための人工バリア要素として、低透水性のベントナイトを用いた緩衝材が考えられている。セメント由来の高アルカリ性環境では、ベントナイト緩衝材の化学的・鉱物学的変化が生じ、その結果として物質移動特性が変化する可能性がある。本研究では、生起し得る変遷経路とその過程で生じる二次鉱物を抽出し、緩衝材の鉱物学的変遷シナリオを構築した。そして、シナリオに沿った解析ケースを設定し、人工バリア領域の化学反応・物質移動解析を実施した。この結果、準安定相が生成し、安定相が生成しないケースでは、他ケースに比べて、ベントナイトの主要構成鉱物であるスメクタイトの変質が最も進行することがわかった。一方、本解析結果から求められた緩衝材の拡散係数及び透水係数は、すべてのケースにおいて、セメント系材料との界面のごく近傍を除けば、10万年程度の間初期と同等か、拡散係数では若干の低下、透水係数では数倍以内の上昇が見られた。

報告書

TRU廃棄物の処理・処分技術に関する研究開発; 平成22年度報告

亀井 玄人; 本田 明; 小田 治恵; 平野 史生; 市毛 悟; 栗本 宜孝; 星野 清一; 赤木 洋介; 佐藤 信之; 高橋 邦明; et al.

JAEA-Research 2012-010, 80 Pages, 2012/06

JAEA-Research-2012-010.pdf:7.45MB

TRU廃棄物の地層処分研究開発については国の全体計画に基づき、併置処分の評価にかかわる信頼性向上、ジェネリックな評価基盤の拡充及び幅広い地質環境に柔軟に対応するための代替技術開発が進められている。原子力機構においても処理,処分の両面で全体基本計画のなかの分担課題に取り組んでいる。本年報は平成22年度のそれらの進捗と、平成18年度以降過去5か年の成果の要点を記すもので、具体的課題としては、(1)ニアフィールドの構造力学評価(構造力学評価モデルの開発・整備、岩盤クリープモデルの導入及び検証計算、処分施設の長期的な変形挙動解析)、(2)性能評価(セメント変質、高アルカリ性環境における緩衝材及び岩盤の長期化学挙動、硝酸塩影響)及び(3)代替技術(硝酸塩分解技術)である。

論文

A Possible overestimation of the effect of acetylation on lysin residues in KQ mutant analysis

藤本 浩文*; 樋口 真理子; 小池 学*; 大出 裕高*; Pinak, M.; Kotulic Bunta, J.*; 根本 俊行*; 作道 隆*; 本田 尚子*; 前川 秀彰*; et al.

Journal of Computational Chemistry, 33(3), p.239 - 246, 2012/01

 被引用回数:16 パーセンタイル:43.22(Chemistry, Multidisciplinary)

リジン残基のアセチル化は、タンパク質が受ける翻訳後修飾の中で最も一般的なものの一つである。本研究では、DNA修復酵素の一つであるKuタンパク質内のリジン残基がアセチル化されると、その基質であるDNAとの結合力がどのように変化するのかをコンピュータシミュレーションを用いて検証した。擬似アセチル化タンパク質のモデルとして実験的によく用いられる、グルタミン置換変異体(KQ変異体)ではDNAとの結合力が下がり、非擬似アセチル化タンパク質モデルとして用いられるアルギニン置換変異体(KR変異体)では結合力は低下しなかった。このシミュレーション結果は既報の実験結果と完全に一致している。一方、これらのリジン残基をアセチル化してもDNAとの結合力は低下しなかった。したがって、擬似アセチル化タンパク質のモデルとしてKQ変異体を用いると、アセチル化の影響を過大評価する場合があると考えられる。

論文

高アルカリ性・高硝酸ナトリウム濃度条件における炭素鋼の腐食に伴う硝酸イオンの化学的変遷挙動とそのモデル化

本田 明; 増田 薫*; 建石 剛*; 加藤 修*; 井上 博之*

材料と環境, 60(12), p.541 - 552, 2011/12

高硝酸塩濃度条件での硝酸イオンと金属との化学的相互作用を理解し、既報のモデルを改良するために、閉鎖系で、高アルカリ性かつ高硝酸ナトリウム濃度の水溶液を用いた炭素鋼の浸漬試験及び自然浸漬電位の測定試験を実施した。修正したモデルを用いて解析し、自然浸漬電位,化学種量の変化の傾向及び化学種量の値自体ともおおむね再現することができた。

論文

A Comparative study of the modelling of cement hydration and cement-rock laboratory experiments

Savage, D.*; Soler, J. M.*; 山口 耕平; Walker, C.; 本田 明; 稲垣 学; Watson, C.*; Wilson, J.*; Benbow, S.*; Gaus, I.*; et al.

Applied Geochemistry, 26(7), p.1138 - 1152, 2011/07

 被引用回数:16 パーセンタイル:41.4(Geochemistry & Geophysics)

放射性廃棄物の地層処分施設で亀裂のグラウトやトンネルのシール材などとしてセメント系材料を使う場合には、化学的反応性に関する潜在的な問題が生起する。処分の長期安全性評価という点からは、セメントと岩盤などとの反応やその変化について定量的にモデル化することが求められる。LCS(Long-term Cement Studies)プロジェクトとして、NDA(UK), Posiva(Finland), 原子力機構のモデリングチーム間で、セメント水和反応及びセメント-岩反応についての室内実験に対するモデリング比較研究を行った。この結果、どちらの実験についても、詳細なパラメータ化の点で顕著な違いはあるものの、主要な反応経路についてはとてもよく理解できており、チーム間でも矛盾しないことが示された。今後、長期スケールにおける鉱物-水反応の評価に役立つような適切なナチュラルアナログやインダストリアルアナログなどの事例に着目したモデリング研究を行うことが望まれる。

報告書

TRU廃棄物の処理・処分技術に関する研究開発; 平成21年度報告

亀井 玄人; 本田 明; 三原 守弘; 小田 治恵; 市毛 悟; 栗本 宜孝; 星野 清一; 赤木 洋介; 佐藤 信之; 村上 裕*; et al.

JAEA-Research 2011-002, 82 Pages, 2011/03

JAEA-Research-2011-002.pdf:5.64MB

TRU廃棄物の地層処分研究開発については国の全体基本計画に基づき、併置処分の評価にかかわる信頼性向上,ジェネリックな評価基盤の拡充及び幅広い地質環境に柔軟に対応するための代替技術開発が進められている。原子力機構においても処理,処分の両面で全体基本計画のなかの分担課題に取り組んでいる。本年報は平成21年度のそれらの進捗を記すもので、具体的課題としては、(1)ニアフィールドの構造力学評価(構造力学評価モデルの開発・整備,岩盤クリープモデルの導入及び検証計算,処分施設の長期的な変形挙動解析),(2)性能評価(核種移行データ取得・整備,セメント変質,高アルカリ性環境における緩衝材及び岩盤の長期化学挙動,硝酸塩影響)及び(3)代替技術(硝酸塩分解技術)である。

報告書

第2次TRUレポートでの緩衝材/セメント系人工バリアシステムの化学反応/物質輸送連成解析における二次鉱物の安定性とモンモリロナイトの変質速度との関係の逆転について

本田 明; 山口 耕平*; 小田 治恵

JAEA-Research 2010-026, 19 Pages, 2010/08

JAEA-Research-2010-026.pdf:1.07MB

第2次TRUレポートにおけるセメント系材料及びベントナイト緩衝材からなる人工バリアシステムの化学反応/物質輸送連成解析において、緩衝材の変質が、安定二次鉱物ケースより準安定二次鉱物ケースの方が著しいという結果が得られた。この結果は、「安定二次鉱物の方が、準安定二次鉱物より、溶質の濃度を低く制御すると考えられ、モンモリロナイトの飽和指数を低く制御するものであり、安定二次鉱物ケースの方が、準安定二次鉱物ケースよりモンモリロナイトの変質速度が大きい」という一般的な考え方と逆の傾向であった。この「逆の傾向」を示した理由を把握するため、上記化学反応/物質輸送連成解析から化学反応部分のみを取り出し、物質収支の把握しやすい閉鎖された回分式の系で化学反応計算を実施した。その結果、モンモリロナイトの飽和指数(S.I.)が、準安定二次鉱物ケースの方が小さく保たれたため、準安定二次鉱物ケースの方が、より著しく変質するという結果になったと考えられる。

報告書

亀裂性岩石の物質輸送特性に対する高アルカリ性間隙水の影響解析方法,1; 単一亀裂

本田 明; 山口 耕平*; 稲垣 学; 小田 治恵

JAEA-Research 2010-024, 44 Pages, 2010/08

JAEA-Research-2010-024.pdf:13.43MB

亀裂性媒体と見なせる岩石を対象として、1枚の亀裂の物質輸送特性に対するアルカリ性地下水の影響を解析する方法について検討を行った。モデルの考え方や亀裂の状況に応じて、物質輸送場の設定がフレキシブルに行えるように、汎用技術計算ソフトウエアMathematicaを用いて種々の物質輸送場を発生させ、その場を対象として、2次元化学/物質輸送連成解析コードPHREEQC-TRANSにより解析を行うことにより、多様な場の設定に対応して高pH間隙水による岩盤の変質とそれに伴う物質輸送特性変化を評価する方法を考案した。

論文

Recent progress in the energy recovery linac project in Japan

坂中 章悟*; 明本 光生*; 青戸 智浩*; 荒川 大*; 浅岡 聖二*; 榎本 収志*; 福田 茂樹*; 古川 和朗*; 古屋 貴章*; 芳賀 開一*; et al.

Proceedings of 1st International Particle Accelerator Conference (IPAC '10) (Internet), p.2338 - 2340, 2010/05

日本においてERL型放射光源を共同研究チームで提案している。電子銃,超伝導加速空洞などの要素技術開発を進めている。また、ERL技術の実証のためのコンパクトERLの建設も進めている。これら日本におけるERL技術開発の現状について報告する。

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