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報告書

模擬廃棄物含有バナジウム添加ホウケイ酸ガラス試料の評価研究

永井 崇之; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 廣野 和也*; 本間 将啓*; 小林 博美*; 高橋 友恵*; et al.

JAEA-Research 2018-007, 87 Pages, 2018/11

JAEA-Research-2018-007.pdf:61.21MB

本研究は、資源エネルギー庁の「放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究事業」における、高レベル放射性廃液の充填率を高められる原料ガラス組成の開発として実施した。候補組成であるバナジウム(V)添加ガラス原料カレットへ模擬高レベル放射性廃液を混合溶融して作製した模擬廃棄物ガラス試料を対象に、レーザアブレーション(LA)法ICP-AES分析, ラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価を実施した。

口頭

ラマン分光測定・放射光XAFS測定による模擬廃棄物ガラスの評価

永井 崇之; 岡本 芳浩; 狩野 茂; 西澤 代治; 関 克巳*; 本間 将啓*; 小林 博美*; 菖蒲 康夫

no journal, , 

モックアップ溶融炉流下ガラスを対象に、ラマン分光測定からSi-O架橋構造を解析し、放射光XAFS測定からCe原子価割合を求め、ガラス中のNd$$_{2}$$O$$_{3}$$がSi-O架橋構造やCe原子価に影響することを確認した。

口頭

模擬ガラス固化体の組成によるセリウム原子価への影響

永井 崇之; 西澤 代治*; 渡部 創; 岡本 芳浩; 関 克巳*; 本間 将啓*; 菖蒲 康夫

no journal, , 

実規模プロセス試験で製造した模擬ガラス固化体を対象に放射光XAFS測定を実施し、Ce-L3吸収端スペクトルからガラス組成による模擬ガラス固化体中のセリウム(Ce)原子価割合を求めた結果、ガラス中のネオジム(Nd)濃度が高くなるほど、Ce(IV)の割合が高くなる傾向にあることを確認した。固化体中のCe原子価は、プロセス環境が酸化性であればCe(IV)が増え、還元性であればCe(III)が増える傾向にある。固化体中のNd化合物はNd$$_{2}$$O$$_{3}$$と考えられ、Nd化合物がFe$$_{2}$$O$$_{3}$$と同様な酸化還元反応を示すことは想定できないが、同じ組成のCe含有ガラスへFe$$_{2}$$O$$_{3}$$とNd$$_{2}$$O$$_{3}$$を各々添加し、放射光XAFS測定した結果、Nd添加ガラス中のCe(IV)割合はFe添加ガラスよりも高いことを確認した。結論として、ガラス中のNdがCe原子価に影響することを見出した。

口頭

ガラス溶融過程でのバブリングによる模擬廃棄物ガラスの比較

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 関 克巳*; 小林 博美*; 本間 将啓*; 畠山 清司*

no journal, , 

溶融ガラスのバブリング操作によってガラス組成の均一化が期待されることから、溶融した模擬廃棄物ガラスへ空気やArガスをバブリングしながら流下し、バブリングによる流下ガラス状態への影響を調査した。その結果、溶融状態の模擬廃棄物ガラスをArガスでバブリングすると、Si-O架橋構造は非架橋酸素数の少ない構造が増え、複数の原子価を取り得るCe等の溶存種が還元されることを確認した。

口頭

放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究,42; 模擬廃液含有鉄リン酸ガラス流下試験と放射光分析

岡本 芳浩; 小林 秀和; 永井 崇之; 小林 博美*; 本間 将啓*; 廣野 和也*; 畠山 清司*; 塩飽 秀啓

no journal, , 

小型溶融炉試験装置を使用し、模擬廃液含有鉄リン酸ガラスの流下試験を実施するとともに、採取した固化試料について、放射光XAFS分析を行い、主要元素の化学状態を調べた。用いたベースガラスの組成は35mol%Fe$$_2$$O$$_3$$-P$$_2$$O$$_5$$、模擬廃液成分は酸化物換算で20wt%とした。これらを、小型溶融炉内に、1150$$^{circ}$$Cの溶融状態で2.5時間保持した後に流下させた。流下試料の放射光分析の結果、セリウムの原子価がほぼ3価であること、モリブデンが還元されて5価であることから、ホウケイ酸ガラス系より還元的であることが明らかになった。また、イメージングXAFS分析により、ルテニウムがRuO$$^{2}$$として微粒子状に分散しており、凝集していないことが明らかになった。これらの結果は、以前に実施したるつぼスケールで調製された試料の分析結果と同じ傾向であった。

口頭

ガラス組成による溶融ガラスCV結果の変化

永井 崇之; 金子 耕士; 元川 竜平; 岡本 芳浩; 芳賀 芳範; 小林 博美*; 本間 将啓*; 畠山 清司*; 廣野 和也*

no journal, , 

核燃料再処理工程で発生した高レベル放射性廃液は、交流通電によるジュール熱を利用した溶融炉内でホウケイ酸ガラス原料と混合溶融され、ガラス固化体に製造される。この固化体の製造・処分費の低減策として、ガラス原料への廃液充填量を増やす検討が進められている。本報は、ガラス原料の通電に係る基礎データ取得として評価した、ガラス組成による溶融ガラスのサイクリックボルタモグラムの変化を紹介する。

口頭

流下試験ガラス固化試料のイメージングXAFS分析

岡本 芳浩; 永井 崇之; 塩飽 秀啓; 関 克巳*; 小林 博美*; 本間 将啓*; 畠山 清司*

no journal, , 

流下試験により調製した模擬ガラス試料の化学状態を、XAFSおよびイメージングXAFS分析により調べた。試験では、自然な流下に加えて、融体へのバブリング操作を行い、その有無とガスの種類の影響を調べた。XAFS分析では、クロム, マンガン, 鉄, セリウムなどを対象として、ガラス内の酸化還元状態の変化を評価した。さらに、白金族元素を対象としたイメージングXAFS分析を行い、流下およびガスバブリングによって、その分布がどう変わるかを観察した。分析の結果、ガラス中の酸化還元状態が、ガラスの組成とバブリングの有無により変化することが分かった。イメージングXAFSでは、白金族元素の凝集が、ガスバブリングによって低減されることが示された。

口頭

ガラス作製条件による模擬廃棄物ガラス状態の比較,1; 流下実験での試料作製とラマン分光測定による評価

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 関 克巳*; 小林 博美*; 本間 将啓*; 畠山 清司*

no journal, , 

ガラス固化体への廃液充填率を高める可能性を検討するため、廃液充填率や溶融条件等を変えたビーカスケールの流下実験を行った。流下した模擬廃棄物ガラス試料をラマン分光測定で評価した結果、ガラス原料形状やバブリング条件等によりSi-O架橋構造が変化することを確認した。

口頭

ガラス作製条件による模擬廃棄物ガラス状態の比較,2; 放射光XAFS測定による評価

岡本 芳浩; 永井 崇之; 小林 秀和; 塩飽 秀啓; 関 克巳*; 小林 博美*; 本間 将啓*; 畠山 清司*

no journal, , 

ガラス固化技術の高度化では、固化体発生量を減らすため、廃液成分の高充填化が課題になっている。本研究は、廃液充填率と溶融条件を変えた流下実験により採取されたガラス試料を、放射光XAFS分析により評価した。解析の結果、バブリングにより、白金族元素が分散すること、バブリングにより還元性を示すことが分かった。さらに、条件によって酸化還元状態に差が認められる元素(例えばクロム)と全く差が出ない元素(例えば鉄)があることが明らかになった。これらの結果は、ガラス中の元素の化学状態が、元素の分布や相関、配位構造の特徴によって解釈できる可能性を示している。

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