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報告書

ADS用窒化物燃料ふるまい解析モジュールの開発

柴田 裕樹; 齋藤 裕明; 林 博和; 高野 公秀

JAEA-Data/Code 2019-023, 138 Pages, 2020/03

JAEA-Data-Code-2019-023.pdf:6.99MB

放射性廃棄物の減容・有害度低減のため、使用済核燃料中に含まれる長寿命放射性核種のうち、マイナーアクチノイドを加速器駆動システム(ADS)で核変換する技術の開発が進められており、その炉心における照射中の窒化物燃料のふるまいを理解することが必要である。そこで、窒化物燃料物性データベース、9Cr-1Moフェライト鋼(T91鋼)被覆管、Pi-Bi冷却材の物性、各種モデル式を組み込んだFEMAXI-7を基にした窒化物燃料ふるまい解析モジュールを開発し、いくつかの変数をパラメータとした試計算を実施した。その結果、その優れた熱伝導度により照射挙動が極めて安定することが判明した。しかし、核種変換に伴うHe放出による内圧増加、低温での窒化物燃料ペレットの低クリープ性、T91鋼被覆管の873K以上での高クリープ性などから、燃料ペレット-被覆管間機械的相互作用(PCMI)の増加による被覆管健全性が担保できるかがADSの燃料設計における懸念事項であることを見出した。

論文

Research and development on pyrochemical treatment of spent nitride fuels for MA transmutation in JAEA

林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 津幡 靖宏

NEA/NSC/R(2017)3, p.427 - 432, 2017/11

原子力機構におけるMA核変換用窒化物燃料の乾式処理技術の研究開発の進捗について、窒化物燃料の乾式処理主要工程の装置開発の状況を中心に紹介する。装置開発については、溶融塩電解における燃料溶解速度の向上を目指した陽極、及びCd電極に回収した金属元素の再窒化試験を100グラムCd規模で実施する装置の開発について報告する。

論文

Control blade degradation test under temperature gradient in steam atmosphere

柴田 裕樹; 徳島 二之; 坂本 寛*; 倉田 正輝

Proceedings of Annual Topical Meeting on LWR Fuels with Enhanced Safety and Performance (TopFuel 2016) (USB Flash Drive), p.1033 - 1042, 2016/09

制御棒ブレード崩落過程の理解のため、模擬制御棒ブレード試験体を用いて、温度勾配、温度上昇条件におけるアルゴンまたは水蒸気雰囲気下での制御棒ブレード崩落試験を実施した。水蒸気流量が燃料棒1本あたり0.0125g/sの場合、制御棒ブレードとチャンネルボックス、燃料棒被覆管は共に破損、溶融し、特にそれは試験体上部で顕著であり、この結果はアルゴン雰囲気での試験結果とほぼ同じであった。一方、水蒸気流量が燃料棒1本あたり0.0417g/sの場合は、上記の場合と異なっており、制御棒ブレードのみが先に破損、溶融していき、試験体下部の方でステンレス/炭化ホウ素-溶融物とジルカロイの共晶反応が起きていた。これらの結果から、ジルカロイに形成される酸化膜の厚さが大きく影響すると考えられる制御棒ブレードの崩落に関して、燃料棒1本あたりの水蒸気流量0.0125と0.0417g/sの間に制御棒ブレードの崩落挙動のしきい値が存在する可能性が示唆された。

論文

Chlorination of UO$$_{2}$$ and (U,Zr)O$$_{2}$$ solid solution using MoCl$$_{5}$$

佐藤 匠; 柴田 裕樹; 林 博和; 高野 公秀; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1253 - 1258, 2015/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:74.39(Nuclear Science & Technology)

東京電力福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの処理に乾式処理技術を適応させるための前処理技術の候補として、塩素化力の強いMoCl$$_{5}$$を用いてUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$模擬デブリを塩化物に転換するための試験条件及び反応副生成物を蒸留分離する条件を調べた。粉末状のUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$は300$$^{circ}$$Cでほぼ全量が塩化物に転換された。(U,Zr)O$$_{2}$$高密度焼結体については、300$$^{circ}$$Cと400$$^{circ}$$Cでは試料表面のみが塩化物に転換され内部まで反応が進行しなかったが、500$$^{circ}$$Cでは生成したUCl$$_{4}$$が蒸発して試料表面から分離されたためにほぼ全量が塩化物に転換された。反応副生成物であるMo-O-Clは、温度勾配下での加熱によりUCl$$_{4}$$から蒸留分離された。

論文

Chemical interaction between granular B$$_{4}$$C and 304L-type stainless steel materials used in BWRs in Japan

柴田 裕樹; 坂本 寛*; 大内 敦*; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1313 - 1317, 2015/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:46.24(Nuclear Science & Technology)

炭化ホウ素/ステンレス鋼の系は熱力学的に不安定なことはよく知られており、これらの材料間においておよそ1273Kを超えた温度で化学的相互作用が起こるであろうということを示している。この化学的相互作用は、シビアアクシデントの初期段階において中性子吸収棒の融解そしてそれに続くこれら材料の再配置へと繋がっていく。そしてその際に生成した溶解生成物は制御棒ブレードやジルカロイチャンネルボックスや燃料棒といった周辺の原子力材料と相互作用していき、燃料集合体の崩落へと繋がっていくことが予期される。B$$_{4}$$Cとステンレス鋼との化学的相互作用に関する既往の研究では、粉末またはペレット状のB$$_{4}$$Cが使用されている。しかし日本のBWRの中性子吸収棒には粒状のB$$_{4}$$Cが採用されている。そこで本研究では、日本のBWRで採用されている材料、すなわち粒状のB$$_{4}$$Cとステンレス鋼を用いた試験を実施し、粒状B$$_{4}$$Cとステンレス鋼間の化学的相互作用の反応速度はペレットまたは粉末状B$$_{4}$$Cとステンレス鋼間とは明らかに異なっていることが判明した。

論文

Evaluation of apparent standard potentials of curium in LiCl-KCl eutectic melt

柴田 裕樹; 林 博和; 小山 正史*

電気化学及び工業物理化学, 83(7), p.532 - 536, 2015/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Electrochemistry)

本研究では、ホットセル中で1-20mg程度の少量の高放射性マイナーアクチノイドを含む溶融塩での電気化学測定が実施可能な電気化学セルを設計し、LiCL-KCl溶融塩中におけるキュリウムの電気化学特性を718-823Kの温度範囲で調べた。得られたキュリウムの標準酸化還元電位はOsipenkoらが報告している値と一致したが、Maritinotらの値より低かった。そこで、得られたキュリウムの標準酸化還元電位と報告値の妥当性について議論し、得られた値とOsipenkoらの報告値が妥当であると結論づけた。

論文

Recent progress and future R&D plan of nitride fuel cycle technology for transmutation of minor actinides

林 博和; 西 剛史; 高野 公秀; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝

NEA/NSC/R(2015)2 (Internet), p.360 - 367, 2015/06

加速器駆動システム(ADS)を用いたマイナーアクチノイド(MA)核変換用燃料について、原子力機構ではウランを含まない窒化物燃料を第一候補としている。窒化物燃料は熱特性がよくアクチノイド同士の固溶度が大きいという長所がある。また、窒化物燃料の再処理法としては、MA含有量の多い燃料で影響の大きい放射線損傷に対する耐性の大きい乾式再処理法を、第一候補としている。本論文では、原子力機構における窒化物燃料サイクル技術研究開発の状況及び今後の予定を紹介する。

論文

Liquefaction interaction between oxidized Zircaloy and other fuel assembly components of BWR in the early stage of fuel assembly degradation

徳島 二之; 柴田 裕樹; 倉田 正輝; 澤田 明彦*; 坂本 寛*

Annual Topical Meeting on Reactor Fuel Performance (TopFuel 2015), Conference Proceedings, Poster (Internet), p.478 - 485, 2015/00

ジルカロイとその他の燃料構成部材との間の液相化反応への酸化膜の抑制効果を調査するために、2種類の試験を実施した。試験の結果、典型的な事故条件下で形成すると推測される酸化膜よりも薄い厚さであるわずか30マイクロメートルの酸化膜においても、ステンレスの融点以下の温度においては、顕著な液相化反応への抑制効果を持つことが確認された。また、酸化膜はガスの流れが制限される部材間の狭い領域においても形成することが確認され、上部端栓の上部タイプレートの内側の隙間においても液相化反応は抑制効果は十分に確認された。一方、軸方向の酸化膜において厚さの違いが確認された。酸化膜厚さの成長速度を詳細に評価する際には、水蒸気量を正しく見積もる必要があると考えられる。

論文

Pyrochemical treatment of spent nitride fuels for MA transmutation

林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝; 岩井 孝; 荒井 康夫

Science China; Chemistry, 57(11), p.1427 - 1431, 2014/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:93.42(Chemistry, Multidisciplinary)

窒化物燃料は金属燃料のような高い熱伝導率や金属密度、酸化物燃料のような高融点や等方的構造という特長を持つ。1990年代から高レベル廃棄物の放射性毒性低減や処分場の負荷を軽減するためにマイナーアクチノイドの分離変換研究が行われている中、原子力機構では加速器駆動システムを利用した核変換サイクルにMA含有窒化物を用いることを提案している。これまでに、窒化物燃料サイクルにおける乾式処理技術に関して、窒化物の溶融塩電解及び電解によって回収したアクチノイドからの窒化物の再製造に重点をおいて開発を進めてきた。本報告では、これまでの窒化物乾式再処理技術開発の成果及び今後の課題をまとめて報告する。

論文

Hydrogen absorption/desorption behavior through oxide layer of fuel claddings under accidental conditions

坂本 寛*; 柴田 裕樹; 宇根 勝巳*; 大内 敦*; 青見 雅樹*; 倉田 正輝

Proceedings of 2014 Water Reactor Fuel Performance Meeting/ Top Fuel / LWR Fuel Performance Meeting (WRFPM 2014) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2014/09

水素吸収・放出に対する燃料被覆管に形成されている酸化膜の影響を調べるために、1073-1473Kの温度範囲の高温水蒸気で腐食させた被覆管外周表面の水素濃度の深さ分布を調べた。その結果、被覆管表面に形成された酸化膜は酸化に対しては保護膜となるのに対し、水素に対してはもはや保護膜にはならないことが示唆された。

論文

Evaluation of Gibbs free energies of formation of Ce-Cd intermetallic compounds using electrochemical techniques

柴田 裕樹; 林 博和; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 倉田 正輝

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 75(8), p.972 - 976, 2014/08

 被引用回数:16 パーセンタイル:35.04(Chemistry, Multidisciplinary)

塩化物溶融塩を媒体とする金属燃料や窒化物燃料の乾式再処理では、電解精製により大部分のウランを固体陰極に、残りのウランと超ウラン元素を液体Cd陰極に回収することが提案されている。回収した液体Cd陰極は973$$sim$$1173K程度で加熱され、陰極中のCdが蒸発により除去される。その過程で陰極中に生成しているアクチノイドとCdとの金属間化合物は次第にアクチノイド分率の大きい金属間化合物へと変化していくと考えられるため、金属間化合物の生成自由エネルギーの変化に伴いCd蒸発速度にも影響する。そのため、金属間化合物の熱力学性質を把握することは、プロセスの理解や最適化のために重要である。そこで本発表では、Cd中で超ウラン元素と類似の挙動をとるランタノイドの一つであるCeとCdの金属間化合物の生成自由エネルギーを電気化学的手法で測定し、その温度依存性を評価した。

論文

Electrochemical properties of curium ions in LiCl-KCl eutectic melts

柴田 裕樹; 林 博和; 小山 正史*

Proceedings of 4th Asian Conference on Molten Salt Chemistry and Technology & 44th Symposium on Molten Salt Chemistry, Japan, p.257 - 263, 2012/09

718Kから823KでのLiCl-KCl溶融塩中におけるキュリウムの見かけの標準酸化還元電位を評価した。少量の放射性マイナーアクチノイド試料(1-20mg)で電気化学測定を行うために小型電気化学セルを設計し、ホットセルに設置した。得られたキュリウムの標準酸化還元電位はOsipenkoら(2011)の値と一致し、Martinotら(1975)のデータより低かった。そして、本研究での結果と報告されている標準酸化還元電位との差について議論した。

論文

Thermodynamic properties of neptunium nitride; A First principles study

柴田 裕樹; 都留 智仁; 西 剛史; 平田 勝; 加治 芳行

Journal of Nuclear Science and Technology, 49(3), p.328 - 333, 2012/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:69.14(Nuclear Science & Technology)

理論と実験の両方の観点から、マイナーアクチノイド(MA)窒化物の基礎特性を知ることはMA含有燃料の製造や照射挙動を把握するうえで重要であり望まれている。特にMAの中でネプツニウムは使用済燃料中の生成量や長半減期核種のため重要な元素の一つである。そこで、第一原理計算によるフォノン解析から、有限温度での窒化ネプツニウムの熱力学特性を評価した。得られたHelmholtzの自由エネルギーやフォノン状態密度から格子比熱や熱膨張係数を算出し、NpNの比熱は格子比熱と電子比熱の和で表されることを明らかとした。

論文

Development of the pyrochemical process of spent nitride fuels for ADS; Its elemental technologies and process flow diagram

林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 岩井 孝; 西原 健司; 荒井 康夫

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 6 Pages, 2011/12

使用済ADS用窒化物燃料の乾式再処理技術の開発における要素技術及びプロセス構築についての最近の研究の進展を紹介する。要素技術開発では、使用済燃料の陽極溶解、液体Cd陰極へのPu及びMAの回収、回収アクチノイドの再窒化等の主工程に加えて、陽極溶解残渣からのアクチノイド回収工程及び電解槽中の溶融塩の精製工程の技術開発を行った。また、主工程以外の工程を追加したプロセスフロー図を作成し、報告されている各工程に関する実験データをもとに、アクチノイド、FP及び希釈材元素の物質収支を求めた。物質収支の計算結果は、乾式処理工程でのPu及びMAの回収率99.97wt%、新燃料中への希土類元素の混入割合2.6wt%であり、いずれもADSの設計研究の中で定めている基準値を満足するものであった。

論文

Valence state of Am in (U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$

西 剛史; 中田 正美; 鈴木 知史; 柴田 裕樹; 岡本 芳浩; 赤堀 光雄; 平田 勝

Journal of Nuclear Materials, 418(1-3), p.311 - 312, 2011/11

 被引用回数:19 パーセンタイル:14.07(Materials Science, Multidisciplinary)

(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$のU-L$$_{3}$$及びAm-L$$_{3}$$吸収端の透過法によるXAFS測定を行った。さらに、(U,Am)O$$_{2-x}$$中のAmの価数を明らかにするために、(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$のAm-L$$_{3}$$のXANESスペクトルをAmO$$_{2}$$及びAm$$_{2}$$O$$_{3}$$のAm-L$$_{3}$$の吸収スペクトルを用いて検証した。(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$におけるAm-L$$_{3}$$のXANESスペクトルはAm$$_{2}$$O$$_{3}$$のAm-L$$_{3}$$吸収スペクトルと良い一致を示したため、(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$中のAmの価数は3価であることが明らかとなった。

論文

A Phase-field simulation of uranium dendrite growth on the cathode in the electrorefining process

澁田 靖*; 鵜浦 誠司*; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝*; 鈴木 俊夫*

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.114 - 119, 2011/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:35.08(Materials Science, Multidisciplinary)

乾式再処理プロセスの電解精製における溶融塩中からの陰極へのウランの電析について、フェイズフィールド法を用いたシミュレーション計算を行った。金属ウランはデンドライト状に析出するが、ジルコニウムが共存する環境下では樹状部があまり成長しないことが知られている。そこで、ウランの析出形態が変化するジルコニウム濃度のしきい値を電流密度の関数として評価し、そのしきい値は電流密度が低くなるほど大きくなることを明らかにした。

論文

Local and electronic structure of Am$$_{2}$$O$$_{3}$$ and AmO$$_{2}$$ with XAFS spectroscopy

西 剛史; 中田 正美; 鈴木 知史; 柴田 裕樹; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 平田 勝

Journal of Nuclear Materials, 401(1-3), p.138 - 142, 2010/06

 被引用回数:25 パーセンタイル:12.21(Materials Science, Multidisciplinary)

希土類A型構造を持つアメリシウム三二酸化物(Am$$_{2}$$O$$_{3}$$)と蛍石型構造を持つ二酸化アメリシウム(AmO$$_{2}$$)のX線吸収微細構造に関する研究を行った。Am$$_{2}$$O$$_{3}$$及びAmO$$_{2}$$のAm-L$$_{3}$$吸収端のEXAFSの結果はX線回折から得られる結晶データと良い一致を示した。また、電子構造の観点からX線吸収端構造を評価するために、Am$$_{2}$$O$$_{3}$$及びAmO$$_{2}$$の理論的解析をFP-LAPW法を用いて行った。この解析結果から、理論的解析により求められたXANESスペクトルは実験で得られたスペクトルと良い一致を示し、XANESスペクトルのホワイトラインはAm-dとO-p成分の相互作用から、セカンドピークとホワイトラインのテールピークはAm-dとO-d成分の相互作用から形成されることが明らかとなった。

論文

First principles study on elastic properties and phase transition of NpN

柴田 裕樹; 都留 智仁; 平田 勝; 加治 芳行

Journal of Nuclear Materials, 401(1-3), p.113 - 117, 2010/06

 被引用回数:14 パーセンタイル:25.62(Materials Science, Multidisciplinary)

密度汎関数理論に基づく第一原理計算によりマイナーアクチノイド窒化物の一つである窒化ネプツニウムの機械特性についてスピン軌道相互作用を考慮して評価した。非磁性(NM),強磁性(FM),反強磁性(AFM)それぞれの磁性のNaCl, CsCl, ZnS結晶構造の機械的安定性を調べたところ、すべての磁性状態のNaCl構造とスピン軌道相互作用を考慮しない非磁性状態を除いたZnS構造が安定であることが明らかとなった。そして、安定構造の体積弾性率,弾性係数,ヤング率,ポワソン比と異方性パラメータを算出した。それぞれの構造のエンタルピーの圧力依存性から、窒化ネプツニウムでは-7.32GPaでZnS構造からNaCl構造に相転移することが明らかとなった。

論文

Experimental study on the behavior of americium in pyrochemical process of spent nitride fuels

林 博和; 柴田 裕樹; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1166 - 1173, 2009/09

原子力機構は窒化物燃料を用いた加速器駆動システムによる長寿命のマイナーアクチノイドの核変換に関する研究開発を行っている。使用済燃料の再処理では、崩壊熱及び高速中性子放出が大きな使用済燃料を取扱い、高濃縮の$$^{15}$$Nを回収する必要があるため、乾式再処理法が適していると考えられている。乾式再処理プロセスでは、溶融塩電解によって、プルトニウムとMAはLiCl-KCl共晶溶融塩中に溶解し、カドミウム陰極に選択的に回収される。われわれは溶融塩電解における電気化学的挙動や液体カドミウム陰極に回収されたアクチノイドの再窒化挙動を研究している。ここでは、窒化物燃料の乾式再処理プロセスにおけるアメリシウムの挙動研究に関する最近の成果を報告する。内容はAmを含んだLiCl-KCl共晶溶融塩試料における液体Cd電極又は固体金属電極反応測定から得られたAmの電気化学的挙動,窒化アメリシウム(AmN)の溶融塩電解挙動,液体Cd電極に回収したAmの再窒化挙動についてである。

論文

Electrolysis of AmN in LiCl-KCl eutectic melts and renitridation of Am recovered in liquid Cd cathode

林 博和; 柴田 裕樹; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生

電気化学及び工業物理化学, 77(8), p.673 - 676, 2009/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:82.97(Electrochemistry)

原子力機構における窒化物燃料サイクルの研究開発によって明らかとなった窒化物燃料の乾式再処理の主工程である溶融塩電解法による窒化物の陽極溶解及び液体カドミウム(Cd)陰極へのアクチノイドの回収、及び液体Cd陰極に回収されたアクチノイドの再窒化におけるアメリシウム(Am)の挙動について報告する。Am$$^{3+}$$イオンを含んだLiCl-KCl共晶溶融塩中でのAmNの電解挙動をAmNディスク試料,液体Cd電極又はMo電極及び参照電極(Ag/AgCl電極)を用いた三電極法によって測定した結果、サイクリックボルタモグラムにおいてAmNの溶解に伴う酸化電流が見られた。また、AmNディスク試料を陽極とし、液体Cd電極を陰極として行った定電位電解によってAmN試料の電解を行い、窒素放出を観測した。液体Cd陰極において得られた電解回収物中には、金属間化合物Am$$_{11}$$Cd$$_{45}$$が含まれていることを明らかにした。さらに、液体Cd陰極に回収したAmをCdの蒸留とAmの窒化の二つの工程を一度に行う蒸留窒化法によって再窒化し、AmN粉末試料を調製できることを明らかにした。

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