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論文

Development of ion-exchange membranes for the membrane Bunsen reaction in thermochemical hydrogen production by iodine-sulfur process

野村 幹弘*; 小平 岳秀*; 池田 歩*; 名嘉 康人*; 西嶋 陽之*; 今林 慎一郎*; 澤田 真一*; 八巻 徹也*; 田中 伸幸; 久保 真治

Journal of Chemical Engineering of Japan, 51(9), p.726 - 731, 2018/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:77.36(Engineering, Chemical)

熱化学水素製造法ISプロセスの主要反応の一つで、硫酸およびヨウ化水素(HI)酸を生成するブンゼン反応におけるヨウ素過剰添加量を削減する手法として、プロトン透過選択性のイオン交換膜を用いた電解反応(膜ブンゼン反応)の導入が提案されている。反応効率向上のためには、イオン交換膜性能である、膜を透過する水の移動量を抑制することが有効である。本報では、水透過の抑制を狙いとし、放射線グラフト法を用いて作成したイオン交換膜のグラフト鎖に架橋剤としてジビニルベンゼン(DVB)を添加することにより架橋構造を導入したイオン交換膜(架橋グラフト膜)を試作した。架橋グラフト膜を用いた膜ブンゼン反応試験により、硫酸およびHI酸が生成することを確認し、本膜が膜ブンゼン反応に適応可能なことを示した。また、架橋グラフト膜を用いた水透過試験では、未架橋のグラフト膜と比較して、水透過速度が最大で56%減少する結果となり、本膜が水の透過抑制効果を有することを見出した。これらの結果から、DVBにより架橋構造を導入した架橋グラフト膜が膜ブンゼン反応における水透過抑制に有効であることを示した。

論文

Preparation of an H$$_{2}$$-permselective silica membrane for the separation of H$$_{2}$$ from the hydrogen iodide decomposition reaction in the iodine-sulfur process

Myagmarjav, O.; 池田 歩*; 田中 伸幸; 久保 真治; 野村 幹弘*

International Journal of Hydrogen Energy, 42(9), p.6012 - 6023, 2017/03

 被引用回数:12 パーセンタイル:42.6(Chemistry, Physical)

A high performance hydrogen-permselective silica membrane derived from hexyltrimethoxysiline (HTMOS) Si-precursor was developed to enhance chemical equilibrium ratio of hydrogen iodide (HI) decomposition in thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process. The silica membrane, called the HTMOS membrane, was prepared via a counter diffusion chemical vapor deposition method. The HTMOS membrane prepared at an optimal condition of 450$$^{circ}$$C within 5 min showed highest H$$_{2}$$ permeance of the order of 10$$^{-7}$$ mol Pa$$^{-1}$$ m$$^{-2}$$ s$$^{-1}$$ with a H$$_{2}$$/SF$$_{6}$$ selectivity of 276. It was found that the HTMOS membrane was stable in HI exposure at 400$$^{circ}$$C during 8 h and its HI permeance was the order of 10$$^{-10}$$ mol Pa$$^{-1}$$ m$$^{-2}$$ s$$^{-1}$$. It was demonstrated that the newly developed the HTMOS membrane could be a promising candidate for HI decomposition membrane reactor at working temperature of around 400$$^{circ}$$C.

論文

Circulation improvement of articles in journals written in non-english languages; A Special journal titles translation list of journals written in Japanese for the international bibliographical database

權田 真幸; 国井 克彦; 中嶋 英充; 池田 貴儀; 板橋 慶造; 小池 明美*; 五十嵐 歩*

Proceedings of 12th International Conference on Grey Literature (GL-12), p.113 - 117, 2011/00

今日、学術情報の流通性が国際的に向上し、学術コミュニケーションは"国際語"である英語が中心となっている。一方、英語以外で書かれた文献については、言語の壁があり、物理的な流通性は英語文献と同様に向上しているにもかかわらず、依然"灰色文献"のままとなっていると推察される。こうした中、IAEAを中心に作成されているINISデータベースでは、書かれた言語にかかわらず、収録された文献情報は標題,抄録など、すべて英語で作成されており、原子力分野の学術情報の国際的な流通に寄与している。しかしながら、非英語雑誌の雑誌タイトルは字訳されたローマ字で表記されており、その言語を理解できない利用者にとっては、雑誌の主題や性格がわからないという欠点があった。この表記では、日本語を理解できない利用者はどのような雑誌かわからず、せっかく必要な記事が掲載されていたとしても、入手を躊躇してしまう恐れがある。日本語をはじめとする非英語雑誌の流通性を向上させるためにはこの言語の壁は早急に取り払われるべきである。そこで、非英語雑誌に掲載された文献の流通を向上させる試みとして、日本語雑誌を例にINISデータベースに収録されている雑誌タイトルの翻訳リストを作成した。このリストをINISデータベースに公開するほか、将来的にはデータベースに実装することにより非英語雑誌の流通性向上の一助とする。

口頭

ブンゼン反応用イオン交換膜の開発

小平 岳秀; 池田 歩*; 松山 絵美*; 河野 伸輔*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*

no journal, , 

熱化学水素製造法ISプロセスにおいては、イオン交換膜を隔膜として用いるブンゼン反応(SO$$_{2}$$+I$$_{2}$$+2H$$_{2}$$O=H$$_{2}$$SO$$_{4}$$+2HI)、いわゆる膜ブンゼン反応の単位操作を確立することが重要である。本研究では、放射線架橋や放射線グラフト重合の手法によって、膜ブンゼン反応に必要なイオン交換膜を開発することを目的とする。これまでに行った予備的検討で、グラフト重合条件によるイオン交換容量の制御性を確認できたので、物質透過の主要因子である膜電荷密度に基づく膜設計を今後行っていく。

口頭

熱化学水素製造ISプロセス用イオン交換膜の開発

小平 岳秀; 池田 歩*; 松山 絵美*; 河野 伸輔*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*

no journal, , 

熱化学水素製造法ISプロセスは、数百$$^{circ}$$C程度という極めて低い温度域で水分解を可能にするので、太陽光の熱源利用も期待させる革新的技術である。同プロセスでは、ブンゼン反応(SO$$_{2}$$+I$$_{2}$$+2H$$_{2}$$O=H$$_{2}$$SO$$_{4}$$+2HI)の生成物であるHIを分離、濃縮する必要があるため、陽イオン交換膜を備えた電解セルにより反応から分離、濃縮までを担う、いわゆる膜ブンゼン反応を実現し、高効率化を図ることが急務である。本研究の目的は、放射線架橋や放射線グラフト重合の手法によって、膜ブンゼン反応の陽イオン交換膜を開発することである。今夏のプロジェクト開始からこれまでに行った検討により、グラフト重合条件によるイオン交換容量の制御性を確認できた。また、膜中の電荷密度を制御することで、SO$$_{2}$$の透過抑制能とH$$^{+}$$の輸率の両方を高めることが重要であることを明らかにした。

口頭

水素製造プロセス用カチオン交換膜の開発

小平 岳秀*; 池田 歩*; 松山 絵美*; 河野 伸輔*; 大浦 琴音*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*

no journal, , 

本研究の目的は、放射線グラフト重合法によって、ISプロセスの膜ブンゼン反応(SO$$_{2}$$+ I$$_{2}$$+2H$$_{2}$$O=H$$_{2}$$SO$$_{4}$$+2HI)に必要なイオン交換膜を開発することである。今回は、得られたイオン交換膜の基礎物性として、イオン交換容量(IEC)や含水率などを検討した。イオン交換膜の作製は、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体膜へのスチレン-ジビニルベンゼン(DVB)の$$gamma$$線グラフト共重合により行った。化学架橋剤としてDVBを用いることで含水率は大きく低下し、同じIECの下でナフィオンの約4分の1であった。含水率の抑制に最も効果的なDVBの混合体積比は、スチレンに対して5%であることを見出した。

口頭

水素製造のためのイオン交換膜の開発

小平 岳秀*; 池田 歩*; 松山 絵美*; 河野 伸輔*; 大浦 琴音*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*

no journal, , 

熱化学水素製造法ISプロセスでは、膜ブンゼン反応(SO$$_{2}$$+I$$_{2}$$+2H$$_{2}$$O=H$$_{2}$$SO$$_{4}$$+2HI)を実現し、その高効率化を図ることが急務である。本研究の目的は、放射線グラフト重合法によって、膜ブンゼン反応用のイオン交換膜を開発することである。膜ブンゼン反応におけるHI濃縮性能の低下は膜内水の移動によって起こることから、今回は得られたイオン交換膜に対し水の透過性をパーベーパレーション試験により調べた。イオン交換膜は、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体膜を基材として、スチレンとジビニルベンゼン(DVB)の$$gamma$$線グラフト共重合により作製した。同じ含水率の下で比較すると、グラフト重合によるイオン交換膜の水透過流束は7.5kg/m$$^{2}$$hでナフィオンの半分程度であった。DVBによる化学架橋が水の透過抑制に有効に働くことが明らかになった。

口頭

Development of cation exchange membrane for hydrogen production

小平 岳秀*; 池田 歩*; 松山 絵美*; 河野 伸輔*; 大浦 琴音*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*

no journal, , 

熱化学水素製造法ISプロセスでは、膜ブンゼン反応(SO$$_{2}$$ + I$$_{2}$$ + 2H$$_{2}$$O = H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ + 2HI)を実現し、その効率向上を図ることが急務である。膜ブンゼン反応におけるHI濃縮性能の低下は膜内水の移動によって起こることから、本反応に用いるイオン交換膜には水透過を抑制する特性が要求される。そこで本研究では、放射線グラフト重合法によって膜ブンゼン反応用のイオン交換膜を作製し、その水透過流速をパーベーパレーション試験により調べた。イオン交換膜の作製は、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体膜を基材として、スチレンとジビニルベンゼン(DVB)の$$gamma$$線グラフト共重合によって行った。同じ含水率(37%)の下で比較すると、グラフト重合によるイオン交換膜の水透過流束は7.4kg/m$$^{2}$$hで、ナフィオンの19kg/m$$^{2}$$hと比較して半分以下であった。DVBによる化学架橋が水の透過抑制に有効に働くことが明らかになった。

口頭

新規カチオン交換膜の水透過性とその応用

小平 岳秀*; 池田 歩*; 大浦 琴音*; 小野 竜平*; 松山 絵美*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*

no journal, , 

原子力機構では、水素の製造を目的として、水の熱分解法の1つであるISプロセスの研究を進めている。ISプロセスにおける膜ブンゼン反応(SO$$_{2}$$ + I$$_{2}$$ + 2H$$_{2}$$O $$rightarrow$$ H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ + 2HI)では、カチオン交換膜の中を水が移動してしまい、結果としてHI濃縮性能が低下することが問題視されている。そこで本研究では、放射線グラフト重合法を利用し、化学架橋により膜内の水移動が抑制されたカチオン交換膜の作製を行った。試料は、基材であるエチレンーテトラフルオロエチレン共重合体膜に対する$$gamma$$線の前照射、スチレンと化学架橋剤であるジビニルベンゼン(DVB)の共グラフト重合、スルホン化によるスルホン酸基の導入、という手順で作製し、その水透過性はパーベーパレーション試験によって調べた。DVB架橋カチオン交換膜は、水透過係数が従来膜Nafionの約半分と低い値を示した。したがって、DVBによるグラフト鎖の架橋構造が水の透過を抑制することがわかった。

口頭

熱化学水素製造法改善のためのカチオン交換膜開発

小平 岳秀*; 池田 歩*; 松山 絵美*; 大浦 琴音*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*

no journal, , 

本研究の目的は、放射線グラフト重合法によって、熱化学水素製造法ISプロセスの膜ブンゼン反応(SO$$_{2}$$ + I$$_{2}$$ + 2H$$_{2}$$O = H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ + 2HI)に必要なカチオン交換膜を開発することである。今回は、膜ブンゼン反応におけるHI濃縮性能の低下は膜内水の移動によって起こることから、水移動を抑制した化学架橋カチオン交換膜を作製した。試料は、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体膜を基材として、スチレンとジビニルベンゼン(DVB)の$$gamma$$線グラフト共重合によって作製し、その水透過性はパーベーパレーション試験により調べた。放射線グラフト重合によるカチオン交換膜は、ナフィオンと比較して、水透過流束が半分、水拡散係数の活性化エネルギーが約3倍であった。つまり、DVBによるグラフト鎖の化学架橋が水の透過抑制に有効に働くことが明らかになった。

口頭

水素透過シリカ複合膜による膜反応器開発

池田 歩*; 小野 竜平*; 松山 絵美*; 野村 幹弘*; 田中 伸幸; 久保 真治

no journal, , 

熱化学水素製造法ISプロセスにおいて、水素分離膜を組み込んだ膜反応器を用いてヨウ化水素(HI)分解反応の平衡転化率を向上させれば、熱効率の向上や機器の小型化ができる可能性がある。他の系で優れた特性を示すことが報告されている対向拡散CVD法で成膜した水素分離シリカ複合膜を試作し、本系への適用性を調べた。水素及びHIの透過性能を測定したところ、400$$^{circ}$$C条件で、水素/HI透過率比6820、水素透過率5.0$$times$$10$$^{-7}$$mol m$$^{-2}$$s$$^{-1}$$ Pa$$^{-1}$$が得られ、本系への適応性を確認することができた。さらに、水素分離膜の透過性能評価に標準的に使用されているSF$$_{6}$$ガスとHIガスの透過性能の相関性を検証し、正の相関が認められることを明らかにした。これは、SF$$_{6}$$の透過性能がHIの透過性能の指標となりうることを示しており、この知見を用いることにより、取扱いが難しいHIを用いずとも試作水素分離膜の性能データをSF$$_{6}$$により容易に評価することができ、開発を加速させることができると考えられる。

口頭

イオン交換膜を用いたレドックス型反応器の開発

小平 岳秀*; 大浦 琴音*; 池田 歩*; 小野 竜平*; 松山 絵美*; 野村 幹弘*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 田中 伸幸; 久保 真治

no journal, , 

熱化学水素製造法ISプロセスのブンゼン反応器は、イオン交換膜を組み込んだレドックス反応器を用いることにより、熱効率の向上及び機器の小型化ができる可能性がある。この反応器の実現には、レドックス反応器の性能を左右する最適なイオン交換膜開発がカギとなる。本発表では、イオン交換膜の開発を進める上で、性能の基準とするNafion212を用いた反応試験によりその膜性能データ(プロトン輸率(t$$_{+}$$)及び電気浸透係数($$beta$$))の取得を行った。その結果、t$$_{+}$$及び$$beta$$はそれぞれ0.63, 2.82を示し、反応に必要なH$$^{+}$$のみならず、I$$^{-}$$及び水が膜内を透過していることを明らかにした。これらの成分の透過は電圧上昇や電極表面への硫黄の析出を起こす原因となり得る。これらの結果より、今後、I$$^{-}$$や水の移動を抑制した新規なイオン交換膜開発が必要であることを明らかにした。

口頭

Development of a silica membrane for H$$_{2}$$ production from HI decomposition in the IS process

Myagmarjav, O.; 池田 歩*; 野村 幹弘*; 久保 真治

no journal, , 

熱化学水素製造法ISプロセスにおけるHI分解反応のワンパス分解率を向上させるため、水素選択透過性シリカ膜の開発を行った。対向拡散CVDを用い、多孔質アルミナを基材(直径10mm)とした水素分離膜を作製した。H$$_{2}$$ガス, H$$_{2}$$ガスおよびSF$$_{6}$$を用いたガス透過試験により、CVDプロセス中の製膜条件(窒素ガス流量,酸素ガス流量)が膜性能(選択率)に関連すること明らかにし、製膜条件の最適化により膜性能が向上する可能性を示した。

口頭

A Highly hydrogen permeable silica membrane supported on a porous alumina for the hydrogen production

Myagmarjav, O.; 池田 歩*; 野村 幹弘*; 久保 真治

no journal, , 

熱化学水素製造法ISプロセスにおけるHI分解反応のワンパス分解率を向上させるため、水素選択透過性シリカ膜を用いたメンブレンリアクターの開発を行っている。HI分解膜反応に必要な機能性を確認するため、水素選択透過性シリカ膜(直径10mm、アルミナ管の外表面にシリカを製膜した非対称膜、HI分解反応場から水素を分離させる)を製膜・作製し、これ用いてHI膜分解反応実験を行って膜を透過したガスの成分を調べた。ガスクロマトグラフィーにより透過ガスに水素が含まれていることを示すとともに、透過ガスを水に溶解させる吸収槽内に捕集されたHIがほとんどなかったことから、必要機能である、HI分解反応による水素生成、反応場からの水素の選択的分離を確認することができた。

口頭

Basic R&D on decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station and application of Laser Remote Analysis for in-core and in-situ monitoring of debris

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 大場 正規; 松本 歩; 宮部 昌文; 池田 裕二*; 作花 哲夫*; 平等 拓範*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃炉には、広範囲で基礎基盤的研究開発と実際の作業技術へのマッチングが求められており、日本原子力研究開発機構の廃炉国際共同研究センターは、その中心的な研究開発機関の一つである。事故炉内の迅速・簡便・高放射線環境下でのその場遠隔分析技術として、光による分析技術を基本とし、耐放射線性光ファイバーを活用したレーザー誘起発光分光法(LIBS)が有力な分析手法として挙げられる。光ファイバーLIBSを炉内デブリのその場分析技術として開発し、その基本特性を取得し、10kGy/hの放射線環境下でも利用可能であることを確認した。さらに、より高い信号を得るために、ロングパルスレーザーLIBS、マイクロ波支援LIBS、炉内でのマイクロチップレーザーLIBS技術を開発している。

口頭

レーザーを利用した廃炉のための遠隔分光分析

若井田 育夫; 赤岡 克昭; 大場 正規; 大場 弘則; 田村 浩司; 佐伯 盛久; 松本 歩*; 作花 哲夫*; 池田 裕二*; 平等 拓範*

no journal, , 

損傷炉内外の環境は、高放射線、水中又は高湿度、狭隘という過酷な環境条件となっている。そこで、これまで、次世代核燃料サイクル用燃料である、低除染TRU含有MOX燃料の遠隔・迅速分析技術として開発してきた、レーザー誘起プラズマ発光分光法(Laser Induced Breakdown Spectroscopy: LIBS)を中心とした分析技術に着目し、廃炉措置における遠隔その場分析技術として応用する研究開発を開始した。この計測は、電気信号に代わってレーザーをプローブとした光分析手法であり、放射線の影響を受けにくい遠隔観察プローブとしての成立性が高い。本報告では、LIBSを中心としたレーザーモニタリング分析手法開発の一連の取り組みとして、光ファイバーを活用したLIBS計測プローブの基本特性、ロングパルスレーザーを活用したLIBS特性、マイクロ波支援LIBSによる信号増倍の可能性、マイクロチップレーザー利用LIBSプローブ等について、その特長と最近の成果について報告する。

口頭

Basic R&D on laser remote analysis for in-situ monitoring of nuclear debris in decommissioning of "Fukushima Daiichi Nuclear Power Station"

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 大場 正規; 松本 歩*; 作花 哲夫*; 平等 拓範*; 池田 裕二*

no journal, , 

For the decommissioning of "Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (F1NPS)" which has damaged or melt downed nuclear core, matting with basic R&D and actual application technologies for decommissioning work will be strongly required. CLADS/JAEA is one of the key institute for strategic promotion of Decommissioning Science on F1NPS in Japan. As for the development of rapid, easy, onsite and in-situ remote diagnostic/analysis of debris under the severe environments such as extremely high radioactive condition, the concept of probing by light and diagnostic by light with radiation resistant optical fiber will be one of the simple, powerful and applicable choices as the innovative development based on LIBS technique. Radiation resistant Optical Fiber based LIBS probe (Fiber LIBS) is constructed, and its activity is demonstrated under water condition and high radiation condition of about 10 kGy/h. For higher sensitivity, Long pulse laser with the pulse duration about 100 ns, and Microwave assisted LIBS are performed. The challenge for longer light delivery (100 m) and flexible use, self Q-switched Microchip laser will be under developing for the LIBS probe and its activity under high radiation condition is now demonstrated.

口頭

Development of experiment system for tritium release behavior from mercury spallation neutron target at J-PARC

増田 志歩; 甲斐 哲也; 原田 正英; 木下 秀孝; 若井 栄一; 根本 英幸; 池田 裕二郎; 羽賀 勝洋

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設では、水銀の核破砕反応により中性子を生成している。水銀ターゲットの容器を交換する際、気体状の核破砕生成物が水銀循環系外へ放出される可能性がある。これら気体状の放射性核種の放出を低減するために、交換に先立って系内の浄化作業を行う必要がある。ヘリウムパージによって希ガスの放出は低減できるが、トリチウムはほとんど低減効果がなかった。水銀の核破砕反応により生成したトリチウムの多くは、ステンレス製の水銀ターゲット容器や配管の内壁などに取り込まれ、浄化作業や容器交換作業を通して少しずつ脱離していくと考えている。しかし、水銀存在下におけるトリチウムの挙動のデータはほとんど存在せず、推測の域を出ない。そこで、われわれはトリチウムの定量的な現象をとらえることで、容器交換の際のトリチウム放出量を低減することを目的として、実験を行うことにした。まずは、トリチウムのかわりに重水素を使用した試験を行うため、コールド試験装置を製作した。この装置を使用して、真空下, 調湿条件, 水銀共存下など条件を変え、ステンレス試料に対しどのように重水素が蓄積し、放出するかを調べる。装置の詳しい仕様や試験計画は当日述べる。

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