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論文

Degradation of cable insulation material by accelerated thermal radiation combined ageing

瀬口 忠男*; 田村 清俊*; 工藤 久明*; 島田 明彦; 杉本 雅樹

IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 22(6), p.3197 - 3206, 2015/12

 被引用回数:20 パーセンタイル:75.37(Engineering, Electrical & Electronic)

原子力発電所のケーブル絶縁材料であるエチレンプロピレンゴム(EPR)の熱劣化,放射線劣化,熱放射線複合劣化による分解過程を詳細に調べた。熱劣化は空気中で100あるいは175$$^{circ}$$Cの加熱、放射線劣化は空気中で0.25あるいは1.0kGy/hの$$gamma$$線を最大400kGyまで照射することで評価した。また、熱放射線複合劣化として、熱劣化後に放射線劣化を行う逐次劣化,放射線劣化後に熱劣化を行う逆逐次劣化を調べ、熱放射線同時劣化を模擬可能な試験方法を検討した。EPRに添加された酸化防止剤は熱酸化を抑制するが、その消費、減少によって酸化生成物の量が増大し、力学特性が低下することを明らかにした。また、逐次劣化は熱放射線同時劣化と異なる挙動を示したのに対し、逆逐次劣化では類似の結果が得られた。したがって、EPRを絶縁材に用いたケーブルの寿命評価には、逆逐次劣化試験が適していることを明らかにした。

論文

Degradation mechanisms of Silicone Rubber (SiR) by accelerated ageing for cables of nuclear power plant

島田 明彦; 杉本 雅樹; 工藤 久明*; 田村 清俊*; 瀬口 忠男*

IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 21(1), p.16 - 23, 2014/02

シリコーンゴム(SiR)は、原子力発電所用ケーブルの絶縁材として用いられている。本研究では、原子力発電所用ケーブル絶縁材と同じ組成のシート状SiRを試料として選定し、最大235$$^{circ}$$C、及び最大1kGy/h、195$$^{circ}$$Cの環境下、空気中で熱劣化,放射線劣化をさせた。熱劣化に関しては、併せて、真空中での劣化も行った。劣化済みのSiRの特性を引張試験,ゲル分率測定,重量測定により調べた。空気中で劣化させたSiRは、熱劣化,放射線劣化のいずれにおいても、劣化と共に、破断時伸び、破断時強度が低下し、弾性率が上昇することが分かった。真空中でも劣化と共に特性が変化するが、空気中に比べて破断時強度の低下が著しく、また、弾性率の上昇が緩やかであることが分かった。これらの結果や文献調査などから、空気中及び真空中のSiRの放射線劣化は、放射線によってSiRの架橋部分が切断された後、酸素が存在する(空気中の)場合は酸素原子による架橋が生じるが、酸素が存在しない(真空中の)場合は架橋部分が切断されたままになるという劣化メカニズムで説明できることがわかった。

論文

Degradation distribution in insulation materials of cables by accelerated thermal and radiation ageing

島田 明彦; 杉本 雅樹; 工藤 久明*; 田村 清俊*; 瀬口 忠男*

IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 20(6), p.2107 - 2116, 2013/12

 被引用回数:32 パーセンタイル:82.43(Engineering, Electrical & Electronic)

架橋ポリエチレンに酸化防止剤を0, 0.1, 1.0%加え、厚さ2mmのシート状に成型した試料を熱,放射線劣化させ、劣化後の試料の機械特性と酸化防止剤濃度,酸化生成物濃度、及びこれらの厚さ方向の分布を調べ、相関関係について議論した。劣化とともに酸化防止剤濃度は、揮発や分解により減少していくが、十分な量の酸化防止剤(0.04%程度(限界値)以上)が架橋ポリエチレンに残っている場合には、劣化時間や線量に比例して酸化が進行し、厚さ方向に対する酸化防止剤の不均一な消費や酸化生成物の不均一な生成は見られない。しかし、酸化防止剤の濃度が限界値以下になると、酸化速度が著しく向上するとともに、試料表面の劣化が非常に激しくなるなど不均一な酸化劣化が起こることがわかった。したがって架橋ポリエチレンなどのケーブル絶縁材の加速劣化試験を行う際には、酸化防止剤の消失が引き起こす熱暴走(酸化速度が著しく向上すること)が起こらない条件で行うことが必要不可欠であると考えられる。

論文

Temperature dependence of gas evolution from polyolefins on irradiation under vacuum

瀬口 忠男*; 春山 保幸; 杉本 雅樹

Radiation Physics and Chemistry, 85, p.124 - 129, 2013/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:44.95(Chemistry, Physical)

超高分子量ポリエチレン(UHM-PE)やエチレンプロピレンゴム等のそれぞれ異なる分子構造を有するポリオレフィン系高分子材料について、真空中、-196$$sim$$200$$^{circ}$$Cの温度範囲で$$gamma$$線を照射した際の発生ガスを定量分析し、放射線分解反応について調べた。主要な発生ガスは、高分子鎖の架橋が形成される際に生成する水素(H$$_{2}$$)であり、微量成分としてメタン(CH$$_{4}$$),エタン(C$$_{2}$$H$$_{6}$$)等の炭化水素と二酸化炭素(CO$$_{2}$$),一酸化炭素(CO)が観察された。いずれの温度においても、吸収線量の増加に伴い発生ガス量は増大する傾向を示した。炭化水素系の発生ガス量は、側鎖のない直線状の分子構造のUHM-PEでは、他に比べて一桁以上少なくなることから、これらの発生ガスは、主鎖末端及び側鎖の切断によって生成するものと考えられる。また、CO, CO$$_{2}$$は、UHM-PEを150$$^{circ}$$Cで真空脱気すると観察されなくなることから、高分子材料中の残存酸素の反応により生成するものと考えられる。発生ガスの種類は分子構造とその分解反応、発生ガス量は吸収線量とよく対応することから、温度と吸収線量をパラメータとした定量評価が、放射線分解反応の解明に有用であることがわかった。

論文

Product analysis for polyethylene degradation by radiation and thermal ageing

杉本 雅樹; 島田 明彦; 工藤 久明*; 田村 清俊; 瀬口 忠男*

Radiation Physics and Chemistry, 82, p.69 - 73, 2013/01

 被引用回数:44 パーセンタイル:97.82(Chemistry, Physical)

原子炉用電線ケーブルの絶縁材料に用いられる架橋ポリエチレンシートを、熱劣化あるいは放射線劣化した際に生成する酸化物について、顕微赤外分光計(FTIR)で調べた。その結果、放射線あるいは熱劣化のいずれの場合もカルボン酸,カルボン酸エステル,カルボン酸無水物の生成が認められた。初期生成物はカルボン酸であり、カルボン酸エステルはカルボン酸と架橋助剤として添加された過酸化物の分解生成物との反応により、カルボン酸無水物は酸化反応で切断されたポリエチレン主鎖末端のカルボン酸の再結合により生成したものと考えられた。また、熱劣化温度が上昇するとゲル分離が増大することが知られているが、これは酸化生成物中のカルボン酸無水物の割合が増大して、架橋反応が進行するためと解釈できた。これらは、高分子鎖に熱や放射線で生成したラジカルが、酸素と反応して過酸化ラジカルを生成し、連鎖的に酸化反応が進行すると考える従来の知見では説明できないものであり、カルボン酸を初期生成物としてそのエステル及び酸無水物が生成する熱あるいは放射線劣化の新たな反応機構を明らかにできた。

報告書

原子力発電所用ケーブルの経年劣化メカニズムの研究(受託研究)

瀬口 忠男*; 田村 清俊*; 渡士 克己; 鈴木 雅秀; 島田 明彦; 杉本 雅樹; 出崎 亮; 吉川 正人; 大島 武; 工藤 久明*

JAEA-Research 2012-029, 158 Pages, 2012/12

JAEA-Research-2012-029.pdf:9.4MB

原子力発電所用ケーブルの経年劣化研究として、ケーブル絶縁材料であるエチレンプロピレンゴム(EPR),架橋ポリエチレン(XLPE),ポリ塩化ビニル(PVC),シリコーンゴム(SiR)について、劣化メカニズムの研究を実施した。実用ケーブルと同等の配合試料(実用配合)及び特定の添加剤を配合したモデル配合の試料を用いて、放射線と熱の加速劣化を行い、実用物性の測定、重量の変化、高分子の架橋・切断の分析、酸化防止剤と酸化生成物の濃度分布の測定分析を行い、解析した。

論文

Mechanism of antioxidant interaction on polymer oxidation by thermal and radiation ageing

瀬口 忠男*; 田村 清俊; 島田 明彦; 杉本 雅樹; 工藤 久明*

Radiation Physics and Chemistry, 81(11), p.1747 - 1751, 2012/11

 被引用回数:26 パーセンタイル:90.61(Chemistry, Physical)

放射線環境に敷設されたケーブルの絶縁材(架橋ポリエチレンなどのポリマーでできている。)の熱,放射線による酸化劣化の反応機構を解明するために、ポリマーに添加された酸化防止剤の作用機構を調べた。従来、ポリマーの酸化反応は、ポリマーから生成したラジカルが別のポリマーと反応して酸化生成物を作るとともに、ラジカルが新たに生成して酸化反応を連鎖的に進行させると考えられてきた。酸化防止剤の働きは、このラジカルを失活させることであると考えられてきたが、この考え方が正しければ、酸化防止剤は熱劣化に対してだけでなく放射線劣化に対しても効果を発揮するはずである。しかしながら本研究の結果、酸化防止剤は熱劣化に対してのみ顕著な効果を発揮することがわかった。この事実は、ポリマーの酸化反応が連鎖的に進行するという従来の定説を覆すものである。酸化防止剤の作用は、ラジカルを失活させることではなく、ラジカルのエネルギーの一部を別の分子に移動させ、熱酸化によるラジカル生成を抑制することであると考えられる。

論文

Radiation ageing technique for cable life evaluation of nuclear power plant

島田 明彦; 杉本 雅樹; 工藤 久明*; 田村 清俊; 瀬口 忠男*

IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 19(5), p.1768 - 1773, 2012/10

 被引用回数:11 パーセンタイル:57.16(Engineering, Electrical & Electronic)

原子力発電所に敷設されているケーブルは事前に劣化試験が行われる。この劣化試験を短期間で精度よく行うため、ケーブルの実環境の低線量率,長時間照射によるケーブル材料の劣化の再現に必要な高線量率,短時間照射の条件を調べた。ケーブル材料として使われている高分子材料(架橋ポリエチレンとエチレンプロピレンゴム)を室温、0.25kGy/h、及び100$$^{circ}$$C、1kGy/hで、400kGyまで照射した。劣化させた試料の酸化物の分布をFTIRで調べて、機械特性の変化と比較した。その結果、(1)劣化試験の際に照射温度を100$$^{circ}$$Cまで上昇させてもその熱劣化は無視できること、(2)100$$^{circ}$$Cで厚さ1mmの架橋ポリエチレンシートを0.8kGy/h、厚さ1mmのエチレンプロピレンゴムを10kGy/hで照射することにより、高分子材料全体を酸化劣化させることができ、室温での劣化試験と比べ、試験期間が1/15に短縮されることがわかった。

報告書

ケーブル絶縁材料の経年劣化研究

瀬口 忠男*; 田村 清俊; 工藤 久明*; 島田 明彦; 杉本 雅樹; 出崎 亮; 大島 武; 吉川 正人

JAEA-Review 2012-027, 46 Pages, 2012/08

JAEA-Review-2012-027.pdf:5.87MB

平成18年度から22年度までの5か年にわたり、ケーブル劣化のメカニズムに関する研究が、経済産業省原子力安全保安院の原子力発電所高経年化対策事業として、実施された。本研究の終了にあたり、劣化メカニズム研究に焦点を絞りレビューした。1970年以降の研究報告について、実験的な裏付けがなされている報告を選定し、確証されている事象、解釈が合理的なもの、未だ解釈が定まっていない事項等を検討した。本研究を含めて、その後に得られた新たな事実をもとに、過去のデータの解釈を改定し、劣化メカニズムの新たなモデルを提案した。

論文

The Effect of antioxidants on degradation mechanism of cable insulation material for nuclear power plant

島田 明彦; 工藤 久明*; 出崎 亮; 杉本 雅樹; 吉川 正人; 田村 清俊; 瀬口 忠男*

Proceedings of 12th International Conference on Radiation Curing in Asia (RadTech Asia 2011) (Internet), p.244 - 247, 2011/06

The lifetime of cables for a nuclear power plant has been estimated by accelerated ageing testing. It is necessary for the accurate lifetime estimation of cables to study thermal and radiation degradation mechanisms of cable insulation. EPR (ethylene propylene rubber), XLPE (crosslinked polyethylene), and SiR (silicon rubber) as the typical insulation polymers were selected and the degradation mechanisms were studied by the accelerated thermal and radiation ageing. The tensile properties, the decomposition product content by FT-IR analysis and crosslinking or chain scission by gel fraction measurement were investigated. An antioxidant as a stabilizer formulated in EPR and XLPE has a significant influence on the degradation rate. The antioxidant is much effective for thermal oxidation, but not for radiation oxidation. The content of AX (antioxidant) decreases with radiation decomposition and also with evaporation during thermal ageing. An increase in Arrhenius activation energy over 100 $$^{circ}$$C is caused by decreasing of AX content. The degradation mechanism of SiR is different from EPR and XLPE, that is, crosslinking by oxidation at any ageing. For radiation oxidation, the dose rate determines the oxidation profile in polymer materials. The irradiation at elevated temperature around 100 $$^{circ}$$C is the useful technique in radiation ageing testing to increase the oxidation depth.

論文

Degradation mechanisms of cable insulation materials during radiation-thermal ageing in radiation environment

瀬口 忠男*; 田村 清俊; 大島 武; 島田 明彦; 工藤 久明*

Radiation Physics and Chemistry, 80(2), p.268 - 273, 2011/02

 被引用回数:52 パーセンタイル:97.75(Chemistry, Physical)

原子力発電所のケーブル経年劣化における加速試験の劣化反応機構を解明する研究である。放射線と熱劣化の複合劣化において、加速倍率が高くなると酸化反応速度が不連続になる原因を究明した。微量安定剤である酸化防止剤の濃度が放射線で分解し、また、熱劣化では高分子から飛散することを見いだし、これが劣化速度不連続の要因であることを明らかにした。

論文

Irradiation condition on accelerated ageing test of cable designed for nuclear power plants

島田 明彦; 工藤 久明*; 出崎 亮; 大島 武; 田村 清俊; 瀬口 忠男*

Proceedings of International Conference on Condition Monitoring and Diagnosis 2010 (CMD 2010), Vol.2, p.705 - 708, 2010/09

原子力発電所で使われるケーブル絶縁材料の寿命評価は、安全な稼働のために、非常に重要である。現在、ケーブルの寿命評価は、実環境に比べて高温,高線量率下で行われている。この場合、われわれは、適切な線量率を選ぶ必要がある。その際に重要なことは、実環境と同じように、照射中は常に高分子樹脂のケーブル絶縁材が均一に酸化されることである。高分子樹脂の酸化深さは、線量率と、酸素の樹脂中の拡散係数によって決まる。もし、照射温度を上げることにより酸素の拡散係数が上昇するならば、高線量率での照射が可能となる。そこで、ケーブル絶縁材料として用いられる、XLPE, EPR, PVC, SiRについて、線量率と照射温度の関係を調べた。照射はコバルト60の$$gamma$$線を用い、線量率は、最大1kGy/hとした。照射による劣化度合いを引っ張り試験,ゲル分率・膨潤比測定,SEM-EDS,FT-IRによって調べた。ゲル分率・膨潤比測定では、常温放射線照射で、SiRはほぼ均一に劣化していたが、EPRは表面がより激しく劣化しており、材質による劣化挙動の違いを示すことができた。

報告書

各種高分子材料の耐放射線性; 実使用環境模擬の劣化評価

瀬口 忠男*; 反町 正美*; 田村 清俊

JAEA-Data/Code 2009-018, 123 Pages, 2010/02

JAEA-Data-Code-2009-018.pdf:23.94MB

25種類のゴム,プラスチック材料について、使用環境における耐放射線性を模擬する酸素加圧下$$gamma$$線照射する加速試験で評価し、従来実施されていた空気中高線量照射試験による耐放射線性評価と比較した。実用材料と同等の配合を施し、可能な限りその内容を明示した。各材料の引張り試験(破断時伸び,引張強度,100%又は200%モジュラス),電気絶縁抵抗,ゲル分率,密度測定を行い、使用環境を模擬する放射線酸化劣化の条件と高線量率照射における非酸化条件における、線量依存性データを示し、力学特性,電気特性と放射線化学反応との関係を考察した。

論文

Development of SiC/SiC composite from precursor polymer by radiation application

杉本 雅樹; 森田 洋右; 田中 茂; 瀬口 忠男; 伊藤 正義*; 岡村 清人*

IAEA-SM-365/7, p.35 - 40, 2003/09

放射線を用いたSiC繊維強化SiC複合材料の合成方法に関する研究を行った。SiC繊維へSiC微粉末を混合したケイ素高分子を含浸し放射線で不融化して焼成する方法により、1回の含浸-焼成の工程でセラミック複合材の合成が可能となった。また、セラミック基材に適した新規なケイ素系高分子を用いることで、セラミック複合材の破壊挙動を改善できた。

報告書

ポリエチレンの放射線分解ガス生成と線量計への応用

春山 保幸; 須永 博美; 荒川 和夫; 瀬口 忠男

JAERI-Tech 2002-084, 105 Pages, 2002/11

JAERI-Tech-2002-084.pdf:2.01MB

ポリエチレン(PE)を真空中で$$gamma$$線照射すると、水素ガスが発生し、その量は全発生ガスの99%を越え、線量にほぼ比例している。しかし線量が大きくなると、徐々に比例関係からずれて飽和する傾向を示す。この定量的な関係をPEに生成する2重結合による放射線分解の保護効果のモデルで解析した。超高分子量PEは水素ガス発生の割合がより高く、かつ再現性が高いことから、$$gamma$$線の線量計に応用できる。数kGyから約10MGyの広い線量範囲に渡り、99%の精度で計測できる。

論文

New material synthesis by radiation processing at high temperature; Polymer modification with improved irradiation technology

瀬口 忠男; 八木 敏明; 石川 俊一*; 佐野 裕子*

Radiation Physics and Chemistry, 63(1), p.35 - 40, 2002/01

 被引用回数:65 パーセンタイル:96.66(Chemistry, Physical)

高分子材料を高温で放射線照射すると、硬度が上昇することを見いだした。ポリサルホン、ポリカーボネイトはガラス転移温度で電子線を照射すると、硬度が50%前後も上がり、その線量は数kGyである。架橋・切断の反応がきわめて小さい線量で起こり、分子の凝集が主な理由と考えられる。

論文

Fine SiC fiber synthesized from organosilicon polymers; Relationship between spinning temperature and melt viscosity of precursor polymers

出崎 亮; 成澤 雅紀*; 岡村 清人*; 杉本 雅樹; 田中 茂; 森田 洋右; 瀬口 忠男; 伊藤 正義*

Journal of Materials Science, 36(23), p.5565 - 5569, 2001/12

 被引用回数:35 パーセンタイル:77.38(Materials Science, Multidisciplinary)

ポリカルボシラン(PCS)とポリビニルシラン(PVS)のポリマーブレンドから、繊維径が市販品の約1/2の非常に細い炭化ケイ素(SiC)繊維を合成した。この細いSiC繊維は、ポリマーブレンドの組成、及び紡糸温度を最適化することによって得られる。これらの条件を最適化するため、ポリマーブレンドの温度と溶融粘度の関係を調べた。その結果、最適な紡糸温度範囲は溶融粘度が5-10Pa・sとなる温度範囲であることを明らかにした。さらに、PVSをPCSにブレンドすることにより、PCSのみの場合よりも低い温度で溶融紡糸が可能になり、また、ポリマー系の紡糸性が改善されてより細いポリマー繊維を得ることができた。PVSの最適なブレンド量は15-20wt%であった。

論文

Mechanisms and kinetics of hydrogen yield from polymers by irradiation

瀬口 忠男

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 185(1-4), p.43 - 49, 2001/12

 被引用回数:16 パーセンタイル:48.84(Instruments & Instrumentation)

ポリエチレンから発生する水素は線量の増大につれて飽和するが、その原因は照射で生成する二重結合が耐放射線性の作用をすると考えられる。そのモデルを用いて、実験データを定量的に解析できた。

論文

海水ウラン捕集のコスト評価と実用化に向けての技術課題

須郷 高信; 玉田 正男; 瀬口 忠男; 清水 隆夫*; 魚谷 正樹*; 鹿島 遼一*

日本原子力学会誌, 43(10), p.1010 - 1016, 2001/10

 被引用回数:12 パーセンタイル:66.83(Nuclear Science & Technology)

高分子不織布を放射線で加工して作製した重金属捕集材(アミドキシム基捕集材)を利用して海水からウランを捕集する場合の経済性を検討し、そのコスト低減化を図るための技術的課題を抽出した。捕集材の合成、実海域に係留する捕集システム、捕集材からのウランの溶離と精製にいたる各プロセスについて、コスト試算を行った。捕集システムについては、3種類の方式を取り上げ比較した。ここで検討した条件では、海水から捕集するウランのコストは鉱山から採掘する場合の8$$sim$$10倍と試算された。捕集コストの80%を越える部分を捕集システムが占め、その主な要因は捕集材を保持する金属篭の重量にあることが明らかになった。この重量を1/4にするとコストは半減できる。また、捕集材の性能はコスト低減に直結するため、捕集材を改良してさらに捕集効率を向上させることも重要な研究課題である。

論文

Electron spin resonance study on chemical-crosslinking reaction mechanisms of polyethylene using a chemical agent, 6; Effect of $$alpha$$-methyl styrene dimer

山崎 孝則*; 瀬口 忠男

Journal of Polymer Science, Part A; Polymer Chemistry, 39(13), p.2151 - 2156, 2001/05

ポリエチレン(PE)を化学架橋剤を用いて、熱化学法で架橋させるときの反応機構をESRで追跡し、解明した。金属の反応容器に焼き付くことを防止する薬剤($$alpha$$-メチルスチレン2量体)の影響を調べたところ、この薬剤は180$$^{circ}C$$以上で分解し、架橋を促進させることがわかった。

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