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論文

Preventing nuclear fuel material adhesion on glove box components using nanoparticle coating

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 立原 丈二; 高藤 清人; 沖田 高敏; 佐藤根 大士*; 鈴木 道隆*

Mechanical Engineering Journal (Internet), 8(3), p.21-00022_1 - 21-00022_9, 2021/06

MOX燃料製造工程におけるグローブボックス内の核燃料物質の滞留並びに外部被ばく線量の低減を目的として、グローブボックス構成材のアクリルへのナノ粒子コーティングによる粉末付着防止に係る技術開発を進めている。AFM測定により、ナノ粒子コーティングを施したアクリル試験片表面の二乗平均平方根粗さは、非コーティング面に比べて高い値を有することを確認した。ナノ粒子コーティングにより、表面にナノオーダーの微細な凹凸が形成され、アクリル試験片と観察された最小粒子径約5$$mu$$mのUO$$_{2}$$粒子との間に働く付着力が約10分の1に低下し、さらにMOX粉末の付着量が約10分の1に低減することが明らかになった。本研究によりグローブボックス構成材に対し、ナノ粒子コーティングを施すことにより、核燃料物質の付着防止効果が得られることがわかった。本手法は、グローブボックスにおける核燃料物質の滞留並びに外部被ばく線量の低減、アクリルパネルの視認性の改善に有効である。

報告書

MOX燃料製造工程における乾式リサイクル技術開発; 乾式回収粉の粒度調整のための粉砕機の選定およびその特性評価

山本 和也; 牧野 崇義; 磯 秀敏; 瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典

JAEA-Technology 2021-002, 31 Pages, 2021/05

JAEA-Technology-2021-002.pdf:4.37MB

MOX燃料製造工程において、規格外の混合酸化物ペレットを粉砕した乾式回収粉末を有効利用する乾式リサイクル技術の開発を進めている。乾式回収粉末は、現行の粉砕機により粗目(約250$$mu$$m以下)、中目(約100$$mu$$m以下)、細目(約10$$mu$$m以下)の3種類に粒度調整し、これを原料粉末に添加することで焼結ペレットの密度を制御する効果が一定程度得られている。本報告では、乾式回収粉末の粒度をより細かいレベルで調整することを目的とし、乾式回収粉末を粒子径250$$mu$$m以下の範囲で調整可能とする粉砕機として、石臼式粉砕機および衝突板式ジェットミルを選定し、MOXペレットの模擬材としてタングステンカーバイド・コバルト(WC-Co)ペレットを粉砕する粒度調整試験を実施した。石臼式粉砕機は、砥石クリアランスを調整することにより粒子径を一定の範囲で制御できるが、粒子径250$$mu$$m以上の粒子が多く排出される可能性がある。一方、衝突板式ジェットミルは、分級ゾーンクリアランスを調整することにより粒子径を250$$mu$$m以下の範囲で制御できる見通しが得られた。よって、衝突板式ジェットミルは石臼式粉砕機に比べ、乾式回収粉末の粒度調整に適している。

論文

金属硝酸塩水溶液のマイクロ波加熱特性ならびに金属酸化物の粉末性状評価

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 深澤 智典*; 福井 国博*

粉体工学会誌, 57(9), p.485 - 494, 2020/09

使用済燃料の再処理工程において、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液をマイクロ波加熱脱硝法により混合酸化物粉末に転換している。ラボスケールの基礎実験において研究開発された知見に基づき、工学規模への適用性の評価や金属硝酸塩水溶液の様々なマイクロ波加熱脱硝特性データを取得するため、硝酸セリウム,硝酸コバルト,硝酸銅水溶液を用いてマイクロ波加熱特性及び金属酸化物粉末特性の研究を行った。脱硝反応の進行速度は位置により差がみられ、周縁部の方が中心部に比べて脱硝反応が速く進行した。硝酸セリウム水溶液ではポーラスな硬い乾固体、硝酸コバルト水溶液では発泡乾固体、硝酸銅水溶液では粉末状生成物が得られることが分かった。生成物の脱硝率及び平均粒子径は、硝酸セリウム水溶液,硝酸コバルト水溶液,硝酸銅水溶液の順に大きくなることを確認した。数値シミュレーションにより、金属硝酸塩水溶液の底面周縁部はマイクロ波により加熱されやすく、脱硝反応が周縁部から開始する実験結果と一致することを明らかにした。

論文

MOX粉末の乾式リサイクルのための衝突板式ジェットミルの特性評価

川口 浩一; 瀬川 智臣; 山本 和也; 牧野 崇義; 磯 秀敏; 石井 克典

粉体工学会誌, 57(9), p.478 - 484, 2020/09

衝突板式ジェットミルは、核燃料製造のために粒径調整可能な粉砕機として有望視されている。本ジェットミルは、分級機と粉砕室で構成される。粗粒成分は装置内を循環し、最終的に目的粒径まで粉砕される。本報告では、模擬粉砕粉を段階的に分級および粉砕し、粒度分布を比較した。衝突板式ジェットミルは過粉砕を抑えて目標粒径の粒子を製造できる。

論文

Preventing nuclear fuel material adhesion on glove box components using nanoparticle coating

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 立原 丈二; 高藤 清人; 沖田 高敏; 佐藤根 大士*; 鈴木 道隆*

Proceedings of 2020 International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 2020) (Internet), 6 Pages, 2020/08

MOX燃料製造工程におけるグローブボックス内の核燃料物質の滞留並びに外部被ばく線量の低減を目的として、グローブボックス構成材のアクリルへのナノ粒子コーティングによる粉末付着防止に係る技術開発を進めている。アクリル試験片にナノ粒子をコーティングすることにより、表面にナノオーダーの微細な凹凸が形成され、アクリル試験片と観察された最小粒子径約5$$mu$$mのUO$$_{2}$$粒子との間に働く付着力が約10分の1に低下し、さらにMOX粉末の付着量が約10分の1に低減することが明らかになった。本研究によりグローブボックス構成材に対し、ナノ粒子コーティングを施すことにより、核燃料物質の付着防止効果が得られることがわかった。本手法は、グローブボックスにおける核燃料物質の滞留並びに外部被ばく線量の低減、アクリルパネルの視認性の改善に有効である。

論文

Technological development of the particle size adjustment of dry recovered powder

瀬川 智臣; 山本 和也; 牧野 崇義; 磯 秀敏; 川口 浩一; 石井 克典; 佐藤 寿人; 深澤 智典*; 福井 国博*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.738 - 745, 2019/09

核燃料物質の有効利用のため、MOX燃料製造プロセスにおいて混合酸化物ペレットの乾式粉砕技術の開発を進めてきた。乾式回収粉の粒径を250$$mu$$m以下の範囲で制御する技術を開発するために、粒度約500$$mu$$mの模擬粉末を用いて、石臼式粉砕機および衝突板式ジェットミル両方の性能を評価した。石臼式粉砕機においては砥石間のクリアランス、また衝突板式ジェットミルにおいては分級ゾーンのクリアランスと仰角を調整することにより、粒径を250$$mu$$m以下の範囲で制御できることが明らかとなった。さらに、衝突板式ジェットミルは分級機のパラメータを細かく調整することができるため、粒径制御に適していると考えられる。

論文

Study on optimizing microwave heating denitration method and powder characteristics of uranium trioxide

瀬川 智臣; 川口 浩一; 加藤 良幸; 石井 克典; 鈴木 政浩; 藤田 峻也*; 小林 昌平*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯淺 朋久*

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 9 Pages, 2019/05

硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物への転換において、マイクロ波加熱脱硝法が利用されている。マイクロ波加熱の効率性及び均質なUO$$_{3}$$粉末を製造するための加熱均一性の向上を目的とし、塩化カリウム寒天及び硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱試験、並びに数値シミュレーションによる解析を実施した。硝酸ウラニル溶液の誘電損失に調整した塩化カリウム寒天を用いたマイクロ波加熱試験により、マイクロ波加熱脱硝に最適なサポートテーブル高さは50mmとなることを確認した。また、断熱材を用いた硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱試験により、脱硝時間の短縮によるエネルギー利用効率の向上及び脱硝体の剥離性が改善による収率の向上を確認した。さらに複数のサンプリング位置において採取したUO$$_{3}$$について、いずれも粉末特性が改善し高密度のペレットが作製可能となることが明らかになった。断熱材を設置することで硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱の均一性が向上することが数値シミュレーションにより示された。

論文

Development of granulation system for simplified MOX pellet fabrication process

石井 克典; 瀬川 智臣; 川口 浩一; 鈴木 政浩

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 5 Pages, 2019/05

原子力機構は簡素化ペレット法MOX燃料製造プロセスの開発を実施している。簡素化法では、マイクロ波加熱脱硝法で製造したMOX粉末を焙焼・還元した後、湿式造粒法により流動性の改良を行っている。前報では、成型に適した造粒粉を効率的に製造するため、湿式造粒機と整粒機から構成される造粒システムが提案された。本研究では、湿式造粒機の改良を行うとともに、補助機器を追加することにより造粒システム試験装置を完成させ、WO$$_{3}$$粉を用いて装置の性能確認試験を実施し、原料粉が成型に適した粒径で流動性が良い造粒粉に転換できることを確認した。また5kgの粉末の処理に要した時間は約70分で、目標時間をほぼ満足することができた。

論文

Mechanism of flashing phenomena by microwave heating and influence of high dielectric constant solution

藤田 峻也*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯淺 朋久*; 瀬川 智臣; 加藤 良幸; 川口 浩一; 石井 克典

Proceedings of 11th Korea-Japan Symposium on Nuclear Thermal Hydraulics and Safety (NTHAS-11) (Internet), 7 Pages, 2018/11

使用済燃料の再処理工程において、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液をマイクロ波加熱脱硝法により、酸化ウラン・酸化プルトニウム混合酸化物粉末に転換しており、今後、量産規模の脱硝技術を開発する上で、マイクロ波加熱時の突沸及び噴きこぼれ防止のために運転条件の把握が求められる。本研究において、溶液の誘電率の増加に伴い熱伝導係数が低下することを明らかにした。また、噴き上げ現象においては気泡成長よりも無数の微小気泡の発生が支配的に影響を及ぼすと考えられる。

論文

マイクロ波加熱を利用した金属酸化物粒子の合成とその性状制御法の開発

瀬川 智臣

粉体工学会誌, 55(10), P. 547, 2018/10

本発表は2018年3月に著者が提出し、学位を授与された論文の紹介記事である。使用済燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法により、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から酸化ウラン・酸化プルトニウム混合酸化物粉末を製造しており、マイクロ波加熱のエネルギー利用効率の改善および粉末品質の向上を目的とし、マイクロ波加熱による金属硝酸塩水溶液から金属酸化物粉末の生成メカニズムの評価を行うとともに、マイクロ波アクセプタ添加によるマイクロ波加熱の最適化およびマイクロ波加熱と電気ヒータ加熱を併用したハイブリッド加熱による粒子性状制御法の検証を行い、各手法の有効性を明らかにした。

論文

Mechanism of flashing phenomena induced by microwave heating

藤田 峻也*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯浅 朋久*; 瀬川 智臣; 山田 美一; 加藤 良幸; 石井 克典

Proceedings of 26th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-26) (Internet), 8 Pages, 2018/07

使用済燃料を再処理する工程において、マイクロ波加熱脱硝法により、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から酸化ウラン・酸化プルトニウム混合酸化物粉末を製造している。将来に向けた量産規模の脱硝技術開発において、マイクロ波加熱時の沸騰中の突沸及び噴きこぼれを防止するため、十分に運転条件を把握することが求められる。本研究においては、高誘電損失の硝酸ウラニル水溶液の模擬物質として塩化カリウム水溶液において、KCl濃度の増加に伴う誘電損失の増加に伴い、溶液表面でマイクロ波が損失することを実験及び電磁場解析により確認し、加熱状態の変化が突沸の発生に影響を及ぼすことを明らかにした。

論文

Flushing phenomena and flow structure by microwave heating

藤田 峻也*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 長南 史記*; 湯浅 朋久*; 八巻 辰徳*; 瀬川 智臣; 山田 美一

Proceedings of 25th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-25) (CD-ROM), 8 Pages, 2017/07

核燃料サイクルにおける使用済み燃料の再処理の転換工程においてマイクロ波加熱脱硝法が使用されている。マイクロ波加熱では沸騰現象を伴うことから、突沸及び噴き零れを避ける運転条件を十分に把握する必要がある。マイクロ波加熱時の突沸現象を明らかにするため、突沸の発生について高速度カメラによる詳細な観察を実施した結果、マイクロ波照射により加熱が進行し単一気泡による突沸に至るケース、気泡の生成と停止が間欠的に起こり、最終的に単一気泡による突沸に至るケース、気泡生成を伴わず蒸発が進行するケースの3種類に分類できることを明らかにした。また、突沸を引き起こす単一気泡周辺の流れ構造の可視化に成功した。さらに、液体表面の微小気泡を観察し、その生成と成長に対する必要熱量とマイクロ波加熱に伴う放出熱量との比較評価を行い、突沸と微小気泡との関係性を明らかにした。

論文

Conceptual design of engineering-scale plant applied the simplified MA-bearing fuel fabrication process

山田 美一; 瀬川 智臣; 加藤 正人

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Next Generation Nuclear Systems for Sustainable Development (FR-17) (USB Flash Drive), 8 Pages, 2017/06

日本原子力研究開発機構では、廃棄物処分の負担軽減を目指して、高速炉及び加速器を利用したMA分離変換技術の研究開発を進めている。本研究開発を進めるためには、遠隔保守・補修を可能とした自動化燃料製造ラインを実現する必要がある。今回、燃料製造工程を簡素化した工学的規模のホットセル方式によるMA含有燃料製造施設の概念検討を実施したので報告する。

論文

Validation of measured microwave absorption and temperature change for development of a single-mode-type microwave heating thermogravimetry apparatus

Karisma, A. D.*; 濱場 大周*; 深澤 智典*; Huang, A.-N.*; 瀬川 智臣; 福井 国博*

Review of Scientific Instruments, 88(2), p.024101_1 - 024101_8, 2017/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:23.9(Instruments & Instrumentation)

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法が用いられている。マイクロ波加熱特性の詳細な分析を可能とするシングルモード型マイクロ波加熱式熱重量分析装置の開発のため、物質のマイクロ波吸収性に対する温度依存性の検証を行った。マイクロ波が装置内を一方向に進行することに伴い発生するCuOペレット試料の温度分布について、3次元数値シミュレーションにより正確に再現可能であることを明らかにした。また、CuOのマイクロ波吸収率の温度依存性は文献値と良好に一致することを確認した。

論文

Influence of the heating method on the particle characteristics of copper oxide powders synthesized from copper nitrate aqueous solutions

瀬川 智臣; 深澤 智典*; Huang, A.-N.*; 山田 美一; 鈴木 政浩; 福井 国博*

Chemical Engineering Science, 153, p.108 - 116, 2016/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:21.89(Engineering, Chemical)

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法による硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物粉末(MOX原料粉末)への転換が行われている。金属硝酸塩水溶液の脱硝により生成される酸化物粉末の形態に対する加熱法の影響を明らかにするため、脱硝によりCu(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$・3H$$_{2}$$O水溶液から生成された酸化銅粉末の形態に対する加熱法の影響について研究を行った。得られた粉末の中位径は加熱法に関らず、加熱速度が増加するにつれて減少することが明らかとなった。マイクロ波加熱法は顕著に粒子径が減少し、粒子の形状及び表面の不規則性が増大した。一方、マイクロ波と電気ヒータのハイブリッド加熱法では、最も表面が滑らかで球形の粒子が得られた。また、ハイブリッド加熱法では、マイクロ波加熱よりもシャープな粒子径分布を得られることが明らかとなった。数値シミュレーションにより、ハイブリッド加熱法では、より低いマイクロ波出力で全体を均一に加熱できることが明らかとなった。さらに、加熱法に起因する粉末の形態特性に対し、シミュレーションによるバルクの温度分布とマイクロ波照射により誘起されるCuO粒子で局所的に発生するホットスポットの相違に基づく考察を行った。

論文

Influence of heating method on size and morphology of metallic oxide powder synthesized from metallic nitrate solution

瀬川 智臣; 深澤 智典*; 山田 美一; 鈴木 政浩; 吉田 英人*; 福井 国博*

Proceedings of Asian Pacific Confederation of Chemical Engineering 2015 (APCChE 2015), 8 Pages, 2015/09

核燃料再処理において、マイクロ波加熱脱硝法により硝酸プルトニウム・硝酸ウラニル混合溶液を酸化物粉末に転換している。模擬試料として硝酸銅水溶液を用い、マイクロ波加熱法および赤外線加熱法による酸化銅の合成を行い、昇温速度が粒子形態や粒径に及ぼす影響を評価した。各加熱法により得られた粒子の粒子形態は類似しており、昇温速度の増加に従い粒径が減少する傾向を示した。また、マイクロ波加熱法により得られた粒子は赤外線加熱法に比べて粒径が小さく、粒度分布がブロードになる等の特徴を有することを確認した。マイクロ波照射時に試料に発生する温度分布と粒度分布との関係性について、数値シミュレーションによる検討を行った。

論文

Nickel oxide powder synthesis from aqueous solution of nickel nitrate hexahydrate by a microwave denitration method

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 有満 直樹*; 吉田 英人*; 福井 国博*

Advanced Powder Technology, 26(3), p.983 - 990, 2015/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:27.62(Engineering, Chemical)

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法による硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物粉末(MOX原料粉末)への転換が行われている。マイクロ波加熱法に対する酸化物添加法と断熱材の効果を明らかにするため、マイクロ波加熱法による硝酸ニッケル六水和物(Ni(NO$$_{2}$$)$$_{2}$$・6H$$_{2}$$O)の水溶液の脱硝について研究を行った。Ni(NO$$_{2}$$)$$_{2}$$・6H$$_{2}$$O水溶液はマイクロ波吸収性が低く、マイクロ波照射により300$$^{circ}$$C以上に昇温することができず、脱硝生成物(NiO)の最終生成物をこれまで得ることができなかった。そのため、コンタミネーションを伴わない新たなNiOの合成法として、マイクロ波アクセプターとしてNiO粉末を添加する手法を開発した。さらに、反応容器周辺に断熱材を設置することにより試料温度の均一性が向上し、NiOへの脱硝率を大幅に改善することができた。数値シミュレーションにおいて断熱材を設置した場合の電界分布は顕著に変化し、温度分布の不均一性が低下することが明らかとなった。シミュレーションによる温度分布を基に算出したNiOへの脱硝率は、実験結果と概ね一致する傾向にあることを確認した。

論文

The Criteria of flushing phenomena under microwave heating

八巻 辰徳*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 瀬川 智臣; 川口 浩一; 山田 美一; 藤井 寛一*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(2), p.241 - 250, 2015/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:32.48(Nuclear Science & Technology)

日本ではマイクロ波加熱脱硝(MH)法により、使用済み燃料から回収したU-Pu混合硝酸溶液からU-Pu混合酸化物(MOX)粉末が得られる。このMH法によって得られたMOX粉末はFBR用MOX燃料として利用される。MH法では沸騰現象が伴うことから、将来に向けた量産規模の脱硝技術開発には、突沸及び噴きこぼれを避ける運転条件を把握する必要がある。そこで本研究では、マイクロ波加熱時の沸騰現象の解明を目的とし、解明への第一ステップとして蒸留水を用いた実験を実施した。突沸は単一気泡の発生がトリガーとなって突沸に発生に至ることが観測された。また、突沸現象の発生限界は、液体に吸収される熱量と液面から放出される熱量に相関することが明らかとなった。

論文

Study on criteria of flushing phenomena in boiling transition by microwave heating

八巻 辰徳*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 瀬川 智臣; 川口 浩一; 山田 美一

Proceedings of the 22nd International Conference on Nuclear Engineering 2014 (ICONE-22), Vol.2A, p.V02AT09A011_1 - V02AT09A011_10, 2014/07

核燃料サイクルにおける転換工程では、マイクロ波加熱直接脱硝法により使用済み燃料の硝酸プルトニウム・硝酸ウラニル混合溶液をMOX粉末に転換している。従来の平皿容器に比べて高速・大容量が期待された円筒容器では、マイクロ波加熱時に突沸による吹き零れ現象が発生し、装置設計の最適化や運転条件の安全性が求められることから、マイクロ波加熱時の突沸及び噴き零れのメカニズム解明を行った。水のマイクロ波加熱試験結果により、突沸の条件と蒸発により放出されるエネルギーと吸収電力量の関係を明らかにした。また、硝酸プルトニウム・硝酸ウラニル混合溶液の模擬溶液としてKCl水溶液及びKCl寒天を用いたマイクロ波加熱試験により、KClの濃度が増加するに従い、外表面が加熱され、流動構造が変化することがわかった。

論文

Development of microwave sensor for measuring moisture in granulation process

中山 茂*; 川口 浩一; 瀬川 智臣; 山田 美一

Proceedings of 19th International Symposium on Artificial Life and Robotics (AROB 2014) (CD-ROM), p.246 - 249, 2014/01

核燃料製造プロセスにおいて、臨界安全管理の理由で水分量は重要なパラメータである。将来の商業プラントを考慮すると、迅速で耐久性に優れた水分センサーが必要とされる。我々は物質中の水分を測定するための開口端同軸マイクロ波共振器センサーを開発してきた。このセンサーは半導体素子を持たないため、強い放射線場で使用できる。本論文では、結合剤として水を用いた造粒工程におけるMOX(UO$$_{2}$$+PuO$$_{2}$$)中の水分測定のための予備試験を行った。予備試験では、MOX造粒粉を模擬するために、MOXに近い比誘電率を持ち、顆粒内部に水を保持できる空隙を持つ三酸化タングステン(WO$$_{3}$$)造粒粉を用いた。マイクロ波による水分測定の原理は次の通りである。パイレックスビーカに入れたWO$$_{3}$$を共振器の開口端に置くと、WO$$_{3}$$と空気との誘電率の違いによる静電容量の変化によって共振周波数がシフトする。さらに、WO$$_{3}$$によるマイクロ波吸収によって共振曲線のピークが減衰する。それゆえ、周波数シフトまたは減衰のどちらを測定することによってもWO$$_{3}$$中の水分量を推定できる。これらはトラッキングジェネレータおよびスペクトルアナライザによって測定できる。

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