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論文

Utilizing surface water adsorption on layered MnO$$_{2}$$ nanosheets for enhancing heat storage performance

吉迫 大輝*; 岡本 範彦*; 田中 万也; 市坪 哲

Communications Chemistry (Internet), 8, p.169_1 - 169_9, 2025/06

 被引用回数:0

これまで層状マンガン酸化物の層間への水分子の脱挿入時の給排熱機構を利用した蓄熱材研究開発が進められてきた。本研究では、結晶子サイズの小さいマンガン酸化物を合成することで層間だけでなく表面への水分子吸着により蓄熱容量が増加することを示した。

論文

Iron coupled with hydroxylamine turns on the "switch" for free radical degradation of organic pollutants under high pH conditions

Tian, Q.*; Feng, L.*; Wu, C.*; Wen, J.*; Qiu, X.*; 田中 万也; 大貫 敏彦*; Yu, Q.*

Journal of Colloid and Interface Science, 669, p.1006 - 1014, 2024/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:44.97(Chemistry, Physical)

In this study, we assessed the impact of solution pH on organic pollutant degradation by goethite with the addition of hydroxylamine. This study demonstrated that the system can continuously scavenge organic pollutants through oxygen-mediated generation of free radicals under alkaline conditions.

論文

Microbially formed Mn(IV) oxide as a novel adsorbent for removal of Radium

田中 万也; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; 富田 純平; 小澤 麻由美*; 山崎 信哉*; 徳永 紘平; 福山 賢仁*; 小原 義之*; Maamoun, I.*; et al.

Chemosphere, 355, p.141837_1 - 141837_11, 2024/05

本研究では生物性マンガン酸化物を用いて人形峠坑水からのラジウム除去実験を行った。その結果、7.6mgの生物性マンガン酸化物を用いて3L坑水中から98%以上の$$^{226}$$Raを除去することが出来た。これは固液分配係数に換算すると10$$^{7.4}$$ mL/gという非常に高い値となり、生物性マンガン酸化物が実際の坑水処理に有効であることを示している。

論文

Molecular geochemistry of radium; A key to understanding cation adsorption reaction on clay minerals

山口 瑛子; 栗原 雄一*; 永田 光知郎*; 田中 万也; 桧垣 正吾*; 小林 徹; 谷田 肇; 小原 義之*; 横山 啓一; 矢板 毅; et al.

Journal of Colloid and Interface Science, 661, p.317 - 332, 2024/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:79.28(Chemistry, Physical)

ラジウム(Ra)は放射性元素であり、放射性廃棄物処理やウラン鉱山周辺の環境問題で重要なため、環境中Ra挙動の解明は急務である。しかし、Raは安定同位体が存在しないため分子レベルの実験が難しく、環境中で重要と考えられる粘土鉱物への吸着反応についても詳細なデータは得られていない。本研究では、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法によりRaの分子レベルの情報を得る手法を確立し、さらに第一原理計算を利用することでRaの粘土鉱物への吸着構造を明らかにした。また、同族元素との比較を行い、粘土鉱物への吸着反応の系統的な理解に資する結果を得た。

論文

U(VI) sorption on illite in the presence of carbonate studied by cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy and parallel factor analysis

Mei, H.; 青柳 登; 斉藤 拓巳*; 田中 万也; 杉浦 佑樹; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 162, p.105926_1 - 105926_8, 2024/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:64.73(Geochemistry & Geophysics)

The sorption of U(VI) on illite at different pH and dissolved inorganic carbon (DIC) levels was investigated by using batch experiments, surface complexation modeling, and cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy (cryo-TRLFS) combined with parallel factor analysis (PARAFAC). The inhibiting effect of DIC on U(VI) sorption was revealed by the macroscopic batch experimental results. An updated 2-site protolysis non-electrostatic surface complexation and cation exchange model considering the formation of two uranyl-carbonate sorption complexes was able to reproduce the experimental results well. Based on the PARAFAC analysis on the cryo-TRLFS spectra, there was clear correspondence in the variation trend of the derived components with the sorption species from the modeling results, validating the formation of ternary uranyl-carbonate sorption species.

論文

Enhanced arsenic removal from aqueous solutions via magnesium hydroxide coated iron nanoparticles

Maamoun, I.; Falyouna, O.*; Shariful, I. M.*; Eljamal, R.*; Bensaida, K.*; 田中 万也; 徳永 紘平; Eljamal, O.*

Advanced Materials Letters (Internet), 14(2), p.23021721_1 - 23021721_10, 2023/04

Arsenic (As) contamination of water has been considered as an issue of great concern. In this study, we developed magnesium hydroxide coated iron nanoparticles (nFe0@Mg(OH)$$_{2}$$) for enhancing arsenic removal from aqueous solutions. For a practical use, several parameters were investigated, including Mg/Fe coating ratio, nFe0@Mg(OH)$$_{2}$$ dosage, initial pH, reaction temperature, and initial As(V) concentration.

論文

Improved immobilization of Re(VII) from aqueous solutions $$via$$ bimetallic Ni/Fe$$^{0}$$ nanoparticles; Implications towards Tc(VII) removal

Maamoun, I.; 徳永 紘平; 土肥 輝美; 菅野 太志*; Falyouna, O.*; Eljamal, O.*; 田中 万也

Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 2, p.1142823_1 - 1142823_17, 2023/03

テクネチウム99は半減期が長く易動性の高い放射性核種であることから、固相として回収することが困難であるとされてきた。本研究では、新たにFe$$^{0}$$-Niナノ粒子のTc(VII)除去へ有効性を評価するために、アナログ元素であるRe(VII)の除去実験を行った。その結果、Fe$$^{0}$$-Niナノ粒子を用いて高い効率で水溶液中からRe(VII)を回収できることが示された。

論文

Improvement of the stability of IO$$_{3}$$$$^{-}$$-, SeO$$_{3}$$$$^{2-}$$-, and SeO$$_{4}$$$$^{2-}$$-coprecipitated barite after treatment with phosphate

徳永 紘平; 田中 万也; 高橋 嘉夫*; 香西 直文

Environmental Science & Technology, 57(8), p.3166 - 3175, 2023/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:41.75(Engineering, Environmental)

核燃料の核分裂生成核種の中には半減期が極めて長いものが存在し、それらの適切な処理処分方法の開発は重要な課題である。特に福島第一原子力発電所での汚染水処理において問題となるセレン79($$^{79}$$Se)やヨウ素129($$^{129}$$I)は、核分裂生成核種の中でも半減期が特に長く、かつ水溶液中からの除去が困難な陰イオンとして存在する(ヨウ素酸(IO$$_{3}$$$$^{-}$$)、亜セレン酸(SeO$$_{3}$$$$^{2-}$$)、セレン酸(SeO$$_{4}$$$$^{2-}$$))。本研究では、これら長半減期の陰イオン系核種に対する新規の処理処分法として、極めて安定な鉱物であるバライト(BaSO$$_{4}$$)中にこれらの陰イオンを水溶液中から効果的に取り除いた後に、鉱物の構造内で長期間安定に保持する技術の開発を行った。実験の結果、バライトへのヨウ素酸、亜セレン酸、セレン酸の分配は競合イオンの存在下においても高い除去効率を示した一方、時間の経過に伴う固相からのイオンの溶出が問題として生じた。特に電荷の小さなヨウ素酸に対してその影響は顕著であり、純水条件においては約20%、塩化物イオンや硝酸イオンの競合イオンをそれぞれ含む溶液中においては約60%と固相からの高いヨウ素の溶出が示された。一方で、バライト共沈試料を希薄なリン酸イオン溶液に添加することで、純水のみでの溶出に比べて、陰イオンの溶出量が著しく減少する結果が得られた。これはリン酸イオンがバライト全体を安定化させたことを示しており、他の鉱物では強い抽出剤として働くリン酸イオンが、バライトに対してはイオンの溶出を低減化させることを示している。この効果を系統的に明らかにするために、XAFS法による、バライト表面でのリン酸イオンの吸着メカニズムの解明を行ったところ、リン酸イオンはバライト表面から数ナノメートルの深さにおいてバリウムのリン酸塩の化学形態で存在することが示された。このリン酸イオンの吸着によるバライト表層での二次的な沈殿相の形成により、固相からの元素の溶出が制限され、バライト全体が安定化されたと考えられる。この効果はセレン酸、亜セレン酸、ヨウ素酸の陰イオンを含んだバライト共沈試料においても同様に確認されており、バライトへの共沈とリン酸イオン吸着を合わせた処理を行うことで、放射性陰イオン系核種の溶液中からの効果的な除去と、鉱物構造内での長期的な安定化が可能となる。

論文

Bench-scale injection of magnesium hydroxide encapsulated iron nanoparticles (nFe$$^{0}$$@Mg(OH)$$_{2}$$) into porous media for Cr(VI) removal from groundwater

Maamoun, I.; Falyouna, O.*; Eljamal, R.*; Idham, M. F.*; 田中 万也; Eljamal, O.*

Chemical Engineering Journal, 451, Part3, p.138718_1 - 138718_22, 2023/01

 被引用回数:46 パーセンタイル:92.38(Engineering, Environmental)

Chromium (VI) contamination in groundwater represents a significant threat to the current and future groundwater resources. Thus, in this work detailed investigation was conducted on the injection of magnesium hydroxide encapsulated iron nanoparticles (nFe$$^{0}$$@Mg(OH)$$_{2}$$) into a 3-D bench-scale groundwater treatment system for Cr(VI) removal. Cr(VI) and total iron concentration profiles were determined for the injection of both nFe$$^{0}$$ and nFe$$^{0}$$@Mg(OH)$$_{2}$$ into porous media. The results indicated the expected poor mobility of nFe$$^{0}$$, which caused the accumulation of the injected mass within the injection zone and the low spreading range along the length of the aquifer. The injection of nFe$$^{0}$$@Mg(OH)$$_{2}$$ into the groundwater treatment system for 80 consecutive cycles resulted in a clear enhancement in preventing the rapid corrosion of the iron core and around twenty percent improvement in the final Cr(VI) removal efficiency compared with that of nFe$$^{0}$$. The injected nFe$$^{0}$$@Mg(OH)$$_{2}$$ maintained the full Cr(VI) removal efficiency for 30 post-injection cycles. Such a promising potential of the nFe$$^{0}$$@Mg(OH)$$_{2}$$, proposed it as one of the perfect candidates for in-situ water treatment applications, as a reactive nanomaterial with enhanced features, in terms of the prolonged reactive performance and the widespread of the injection zone to cover a larger contaminated area within the porous media.

論文

New insight of Mn(III) in $$delta$$-MnO$$_{2}$$ for peroxymonosulfate activation reaction; Via direct electron transfer or via free radical reactions

Ouyang, H.*; Wu, C.*; Qiu, X.*; 田中 万也; 大貫 敏彦*; Yu, Q.*

Environmental Research, 217, p.114874_1 - 114874_10, 2023/01

 被引用回数:12 パーセンタイル:83.28(Environmental Sciences)

Recently, it is an urgent issue to develop new degradation technology and environmentally friendly catalyst for industrial plastic waste. Manganese oxides can be a promising candidate for the catalytic degradation of plastic wastes. In this study, we developed a new way for the improvement of $$delta$$-MnO$$_{2}$$ activity for the use of industrial plastic wastes treatment.

論文

Extended X-ray absorption fine structure spectroscopy measurements and ${it ab initio}$ molecular dynamics simulations reveal the hydration structure of the radium(II) ion

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 下条 晃司郎; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

iScience (Internet), 25(8), p.104763_1 - 104763_12, 2022/08

 被引用回数:18 パーセンタイル:68.88(Multidisciplinary Sciences)

ラジウム(Ra)は環境汚染やがん治療の観点から注目を集めている元素である。しかし、安定同位体が存在せず扱いが難しいことから、物理化学的に重要な水和構造さえも原子レベルでの観測が行われていない。本研究では、世界で初めて、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法を用いたRa水和構造の解明を行った。また、第一原理計算による水和構造解明も実施し、実験ではわからない水分子のダイナミクスの解明を行った。両者の比較も行ったところ、実験と計算の結果はよく一致し、Raの第一水和圏における配位数や酸素との距離を解明した他、アナログ元素であるバリウムに比べて水分子の配位が弱いことがわかった。これらはRaの環境挙動解明やがん治療開発等に資する結果である。

論文

Rapid and efficient chromium (VI) removal from aqueous solutions using nickel hydroxide nanoplates (nNiHs)

Maamoun, I.; Bensaida, K.*; Eljamal, R.*; Falyouna, O.*; 田中 万也; Tosco, T.*; 杉原 裕司*; Eljamal, O.*

Journal of Molecular Liquids, 358, p.119216_1 - 119216_13, 2022/07

 被引用回数:40 パーセンタイル:98.15(Chemistry, Physical)

In this study, nickel hydroxide nanoplates (nNiHs) were developed to achieve rapid and significant Cr(VI) removal from aqueous solutions. nNiHs showed an average particle size and crystallite size of 36.8 nm and 8.68 nm, respectively. Different reaction parameters were investigated, including nNiHs dosage, pH, reaction temperature, initial Cr(VI) concentration, and co-existing anions. nNiHs could efficiently remove 20 mg/L Cr(VI) concentration over a wide pH and temperature range(s). Pseudo 2nd order kinetic model and Freundlich isotherm model were the best to fit experimental data. A maximum Cr(VI) sorption capacity of 71.25 mg/g was achieved at the optimal reaction conditions, comparable to the previously reported values. The governing Cr(VI) removal mechanism by nNiHs involved the high dominance of electrostatic adsorption and the low dominance of co-precipitation. The high sorption potential of the nNiHs and the high affinity of the aqueous Cr(VI) species, enabled the proposed adsorbent to yield an efficient performance in binary environmental systems.

論文

Multi-functional magnesium hydroxide coating for iron nanoparticles towards prolonged reactivity in Cr(VI) removal from aqueous solutions

Maamoun, I.; Falyouna, O.*; Eljamal, R.*; Bensaida, K.*; 田中 万也; Tosco, T.*; 杉原 裕司*; Eljamal, O.*

Journal of Environmental Chemical Engineering, 10(3), p.107431_1 - 107431_17, 2022/06

 被引用回数:47 パーセンタイル:93.04(Engineering, Environmental)

In this study, the reactive performance of magnesium hydroxide-coated iron nanoparticles was investigated for the removal of hexavalent chromium from aqueous solutions. Short- and long-term progressive-release of reactivity was evaluated through several batch tests. The Multi-functional effect of the environmentally-friendly magnesium hydroxide coating shell was represented by the progressive shell-dissolution in water and preventing the rapid corrosion of the iron core, which resulted in a controlled release of reactivity towards hexavalent chromium. Magnesium hydroxide-coated iron nanoparticles showed good performance in preserving the long-term reactivity within a wide ranges of pH and temperature. The long-term investigation of magnesium hydroxide-coated iron nanoparticles performance towards hexavalent chromium removal confirmed the progressive and maintained reactivity, represented by the continuous release of iron core electrons, to achieve full removal over 50 days reaction time, to be reported for the first time in the literature. The material showed high regeneration abilities up to 5 cycles with 1.36 times average enhancement in hexavalent chromium removal efficiency compared to that of iron. Moreover, it achieved an increase in the shelf-live longevity performance up to 30 days without any storing solution with considerable removal efficiency after 180 min reaction time.

論文

Microbial influences on manganese deposit formation at Yunotaki Fall, Japan

白石 史人*; 千原 亮二*; 谷本 理沙*; 田中 万也; 高橋 嘉夫*

Island Arc, 31(1), p.e12448_1 - e12448_9, 2022/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Geosciences, Multidisciplinary)

北海道オンネトー湯の滝では、藻類が光合成により放出する酸素がマンガン酸化細菌によるマンガン酸化物形成を支えていると考えられてきた。しかし、実際にこうした光合成由来の酸素がマンガン酸化物形成にどの程度寄与しているのかは不明であった。本研究では、こうした藻類由来の酸素がマンガン酸化物形成に与える影響について微小電極を用いた局所化学分析、バルク分析、DNA解析を組み合わせて調べた。その結果、オンネトー湯の滝では光合成由来酸素の寄与ははっきりせず、マンガン酸化細菌による直接的なマンガン酸化物形成が支配的であることが分かった。

論文

Chemical species of iodine during sorption by activated carbon; Effects of original chemical species and fulvic acids

加藤 友彰; 香西 直文; 田中 万也; Kaplan, D. I.*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(5), p.580 - 589, 2022/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:55.57(Nuclear Science & Technology)

本研究は、福島第一原子力発電所の汚染水処理施設において、地下水に一般的に含まれる天然有機物であるフルボ酸が、活性炭に吸着除去されると考えられる放射性ヨウ素の化学状態に及ぼす影響を検討した。フルボ酸が無い場合、活性炭に吸着したヨウ素の化学状態は変化しなかったが、ヨウ化物イオンはヨウ素酸イオンよりも活性炭に吸着しにくかった。フルボ酸がある場合、吸着したヨウ素酸イオンの一部がヨウ化物イオンに還元した。本研究結果は、使用済み吸着材の長期保管中にヨウ素酸イオンの還元が進行することを示唆する。

論文

Effect of particle size on the colonization of biofilms and the potential of biofilm-covered microplastics as metal carriers

Wu, C.*; 田中 万也; 谷 幸則*; Bi, X.*; Liu, J.*; Yu, Q.*

Science of the Total Environment, 821, p.153265_1 - 153265_9, 2022/05

 被引用回数:51 パーセンタイル:96.51(Environmental Sciences)

異なる粒径のマイクロプラスチックを淡水性の真菌である${it Acremonium strictum}$ KR21-2株とともに培養し、マイクロプラスチック表面にバイオフィルムを形成させた。それらの物理化学的特性を調べた結果、バイオフィルムによる被覆により表面への重金属元素の吸着容量が高くなり、その程度はマイクロプラスチックの粒径に関係していることが明らかとなった。このことは、マイクロプラスチックがバイオフィルム形成を通じて環境中における重金属の重要なキャリアとなり得ることを示している。

論文

Insights into boron removal from water using Mg-Al-LDH; Reaction parameters optimization & 3D-RSM modeling

Eljamal, O.*; Maamoun, I.; Alkhudhayri, S.*; Eljamal, R.*; Falyouna, O.*; 田中 万也; 香西 直文; 杉原 裕司*

Journal of Water Process Engineering (Internet), 46, p.102608_1 - 102608_13, 2022/04

 被引用回数:48 パーセンタイル:97.39(Engineering, Environmental)

In this study, calcined Mg-Al layered double hydroxide was successfully synthesized for boron removal from aqueous solutions. Batch experiments were conducted considering various reaction conditions, including initial pH, reaction temperature, initial boron concentration, Mg-Al-CLDH dosage, ambient condition, and co-existing ions effect, for optimizing boron removal efficiency. Results showed that sorption kinetic rate became higher by approaching towards the neutral pH conditions, while it declined at the strong acidic or alkaline conditions. Mg-Al-CLDH was capable of removing high boron concentration from aqueous solutions at a reasonable dosage, with a comparable sorption capacity to the other reported studies. Moreover, high boron removal rates were observed at high reaction temperatures, reflecting the endothermic nature of the reaction, and reached equilibrium within less than 6 h. Moreover, results of 3D-RSM modeling confirmed that the middle-high range of Mg-Al-CLDH dosage values was the suitable range to achieve high boron removal efficiency, in spite of pH, temperature, and initial concentration effects. Furthermore, isotherm modeling confirmed that boron removal by Mg-Al-CLDH occurred via a mono-layer sorption, and thermodynamic modeling revealed the positive value of entropy change, indicating that the randomness of the solid/liquid interaction increased within the adsorption process of boron. Spent Mg-Al-CLDH showed great reusability performance by considerable boron removal efficiency over three consecutive regeneration cycles, confirming the high potential and applicability of the presented adsorbent in real water treatment applications.

論文

EXAFSによるRaの水和状態と粘土鉱物への吸着状態の解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

放射化学, (45), p.28 - 30, 2022/03

ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を分子レベルで解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。本稿では特に水和構造の結果について詳細に述べる。

論文

Synthesis of hybrid magnesium hydroxide/magnesium oxide nanorods [Mg(OH)$$_{2}$$/MgO] for prompt and efficient adsorption of ciprofloxacin from aqueous solutions

Falyouna, O.*; Bensaida, K.*; Maamoun, I.; Ashik, U. P. M.*; 田原 淳士*; 田中 万也; 青柳 登; 杉原 裕司*; Eljamal, O.*

Journal of Cleaner Production, 342, p.130949_1 - 130949_15, 2022/03

 被引用回数:64 パーセンタイル:98.03(Green & Sustainable Science & Technology)

The antibiotic ciprofloxacin is recognized as a contaminant of emerging concern because its persistent occurrence in water accelerates the growth of deadly antimicrobial resistance genes. For the first time, the conventional precipitation technique was thermally modified to produce hybrid magnesium hydroxide/magnesium oxide nanorods for efficient and rapid adsorption of CIP from water. The successful synthesis was confirmed by the outcomes of TEM, EDS, XRD, and FTIR analysis. Mg(OH)$$_{2}$$/MgO exhibited an extraordinary capability to adsorb CIP from water regardless of CIP initial concentration under neutral pH and room temperature. FTIR analysis for the spent Mg(OH)$$_{2}$$/MgO revealed that bridging complexation with carboxylic group and electrostatic attraction with the positive amine group are the responsible mechanisms for CIP adsorption by Mg(OH)$$_{2}$$/MgO. Moreover, simulated CIP-contaminated river water was efficiently treated by Mg (OH)$$_{2}$$/MgO which proves the promising performance of Mg(OH)$$_{2}$$/MgO in field scale applications.

論文

Simultaneous sequestration of Co$$^{2+}$$ and Mn$$^{2+}$$ by fungal manganese oxide through asbolane formation

青島 未来*; 谷 幸則*; 藤田 理那*; 田中 万也; 宮田 直幸*; 梅澤 和寛*

Minerals (Internet), 12(3), p.358_1 - 358_16, 2022/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:72.26(Geochemistry & Geophysics)

本研究では、マンガン酸化菌${it Acremonium strictum}$ KR21-2株を用いた水溶液からのCo$$^{2+}$$除去実験を行った。その結果、Co$$^{2+}$$のみを含む水溶液よりもMn$$^{2+}$$とCo$$^{2+}$$の両方が含まれる水溶液を用いた際に、Co$$^{2+}$$の除去効率が高くなることが分かった。これは、Mn$$^{2+}$$とCo$$^{2+}$$の共存下においてアスボライト(Coを少量含むMn水酸化物)が形成されるためであると考えられる。

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