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論文

Absence of a polar phase in perovskite chromite $$R$$CrO$$_{3}$$ ($$R$$=La and Pr)

吉井 賢資; 池田 直*; 下条 豊; 石井 慶信*

Materials Chemistry and Physics, 190, p.96 - 101, 2017/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:60.19(Materials Science, Multidisciplinary)

ペロブスカイト構造を持つクロム酸化物LaCrO$$_{3}$$, PrCrO$$_{3}$$およびLa$$_{0.5}$$Pr$$_{0.5}$$CrO$$_{3}$$の磁性と誘電性について調べた。これら酸化物は、近年、磁性と誘電性が重畳したマルチフェロイックであると報告されている$${it R}$$CrO$$_{3}$$系($${it R}$$:希土類)に属するため、対称系もマルチフェロイックであるとすれば興味深い。磁化測定からは、対象系はネール温度が240-288 Kの反強磁性体であることを観測した。中性子回折測定からは、これらの結晶構造は中心対称性を持つ斜方晶$${it Pnma}$$であり、NdCrO$$_{3}$$で報告された単斜晶構造とは異っており、強誘電体にはならないことを観測した。この結果と誘電率測定から、対象系の10000ほどの大きな誘電率は、電気双極子ではなく電荷の移動によるものと結論した。

論文

Neutron diffraction study on the Xe behavior in clathrate hydrate analyzed by Rietveld/maximum entropy method

井川 直樹; 田口 富嗣; 星川 晃範*; 山内 宏樹; 美留町 厚; 石井 慶信*

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 18, p.022021_1 - 022021_4, 2011/05

10Kから245Kの温度域におけるキセノンガスハイドレートの結晶構造を粉末中性子回折によって調べ、最大エントロピー法によって、ハイドレート中のXeに焦点を当てた中性子散乱長密度分布図を求めた。ハイドレートの小ケージ中では、Xeの散乱長密度はケージの中心に球状に分布している。一方、大ケージ中では、Xeの散乱長密度はケージの中心として、ケージの六員環方向に向かった回転楕円体状に分布している。この傾向は温度によって影響を受けないことがわかった。

論文

Magnetic and dielectric study of R$$_{0.5}$$Sr$$_{0.5}$$MnO$$_{3}$$ (R = Gd, Tb and Dy)

吉井 賢資; 平光 雄介*; 岡島 由佳*; 米田 安宏; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 中村 彰夫; 下条 豊; 石井 慶信*; 森井 幸生; et al.

Materials Research Bulletin, 45(11), p.1574 - 1580, 2010/10

 被引用回数:9 パーセンタイル:61.93(Materials Science, Multidisciplinary)

R$$_{0.5}$$Sr$$_{0.5}$$MnO$$_{3}$$ (R=Gd, Tb, Dy)の磁性と誘電性を調べた。磁気測定からは、すべての系において40K以下でスピングラス的な相が観測され、中性子散乱の結果と定性的に一致した。このグラス相の起源は、R$$^{3+}$$とSr$$^{3+}$$のサイズの違いによるランダムネス効果であると考えられる。誘電率測定からは、50Kから300Kの間で5000-10000程度の誘電率が観測され、誘電率はスピングラス転移温度付近でブロードなピークとなった。誘電分散の解析からは、誘電応答の乱雑性が見いだされ、磁性の結果同様、これはR/Srサイトのランダムネスに起因すると考えた。さらに、放射光測定の結果などから、この系の誘電応答はMn-3d電子に由来することが示唆された。

論文

CO$$_{2}$$ motion in carbon dioxide deuterohydrate determined by applying maximum entropy method to neutron powder diffraction data

井川 直樹; 田口 富嗣; 星川 晃範*; 深澤 裕; 山内 宏樹; 内海 渉; 石井 慶信*

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 71(6), p.899 - 905, 2010/06

 被引用回数:6 パーセンタイル:63.38(Chemistry, Multidisciplinary)

10Kから200Kの温度における炭酸ガスハイドレートの結晶構造を粉末中性子回折によって調べ、最大エントロピー法によって、ハイドレート中のCO$$_{2}$$に焦点を当てた中性子散乱長密度分布図を求めた。小ケージ中では、CO$$_{2}$$の炭素はケージの中心に存在し、その周りを酸素が一様に自由回転していることが明らかになった。一方、大ケージ中では、炭素はケージの中心に存在し、酸素はケージの六員環に平行で炭素を含む面上において炭素を中心に回転していることがわかった。

論文

Inter-atomic distance and temperature dependence of correlation effects among thermal displacements

Xianglian*; Siagian, S.*; Basar, K.*; 佐久間 隆*; 高橋 東之*; 井川 直樹; 石井 慶信*

Solid State Ionics, 180(6-8), p.480 - 482, 2009/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:79.52(Chemistry, Physical)

物質の熱的性質を理解するためには原子間の熱振動の相関効果が重要な因子となる。本報では、中性子散乱法によってイオン性結晶中の相関効果の温度依存性について検討した。AgBr, CuBr, CuI, CuClについて中性子回折パターンを測定し、Rietveld解析によって格子定数とDebye-Waller因子を求めた。さらに中性子回折パターンの散漫散乱から相関効果因子$$mu$$を決定した。すべての試料について、$$mu$$は原子間距離が2.5${AA}$近辺の場合は0.6$$sim$$0.75であり、4${AA}$の場合は0.4$$sim$$0.5であること、温度の低下に従って$$mu$$は減少することが明らかになった。

論文

Anneal temperature effect on crystallite size and electric conductivity of LiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$

Basar, K.*; Xianglian*; Siagian, S.*; 大原 宏太*; 佐久間 隆*; 高橋 東之*; 阿部 修実*; 井川 直樹; 石井 慶信*

Indonesian Journal of Physics, 20(1), p.9 - 11, 2009/01

ナノサイズLiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$の作製にLiOHとMnO$$_{2}$$の固相反応法によって成功した。本合成ナノ試料における、中性子散乱法によるScherrer法から評価した平均結晶子径や伝導度測定によって決定した活性化エネルギーはアニール温度の上昇によって増加することなどを明らかにした。

報告書

中性子ビーム増強のための非対称反射を用いたゲルマニウム結晶モノクロメータの開発

山内 宏樹; 石井 慶信*; 井川 直樹; 深澤 裕; 内海 渉

JAEA-Research 2008-077, 28 Pages, 2008/10

JAEA-Research-2008-077.pdf:24.52MB

原子力機構の中性子粉末回折装置HRPDは、高分解能データを望むユーザーの要望を満たす一方で、検出器前のコリメータが6$$'$$の固定式であるため、測定に応じた適切な分解能選択ができず、高強度測定には適さない。これは爆発的に増加している外部利用に対して大きな足枷である。そこで筆者らは非対称反射を応用したビームの空間的圧縮による線束強度向上を目指すモノクロメータの改良を行った。モノクロメータ結晶はホットプレスで20$$'$$程度のモザイクを導入したGe単結晶を用いた。ビーム圧縮率と中性子吸収量の考察から回折面と切削表面が成す非対称角度を40$$^circ$$とし、非対称Braggケースで3,3,1反射を取り出すようにした。粉末標準試料の中性子回折パターンを非対称及び対称反射型とで比較した結果、ピーク強度は約1.2倍と改善したものの分解能も向上したため、積分強度ではほぼ同等となり、事前の理論予測から期待された強度増強は得られなかった。これは、モザイク結晶での非対称反射において圧縮されたビーム強度を相殺する形で反射率の低下が起こることが原因と考えられる。

論文

Location of deuterium atoms in BaZr$$_{0.5}$$In$$_{0.5}$$O$$_{2.75+alpha}$$ by neutron powder diffraction

長崎 正雅*; 伊藤 剛*; 吉野 正人*; 岩崎 航太*; 塩谷 真也*; 深澤 裕; 井川 直樹; 石井 慶信*

Journal of Nuclear Science and Technology, 45(Suppl.6), p.122 - 127, 2008/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:63.82(Nuclear Science & Technology)

燃料電池用固体電解質としての利用が期待されるプロトン伝導性物質BaZr$$_{0.5}$$In$$_{0.5}$$O$$_{2.75+alpha}$$について、プロトンが占める結晶位置を特定するため10Kの低温にて粉末中性子回折実験を行い、リートベルト解析及び最大エントロピー法解析を行った。試料は固相反応によって作製し、重水を含水させることで物質中にプロトンを導入した。本物質は空間群が${it Pm}$-$$overline{3}$$${it m}$の立方晶プロベスカイト型構造であること,重水含前後の核密度分布図の変化からプロトン位置は12$$h$$サイト近傍に存在することが明らかになった。

論文

Effect of Pb-Pb correlation in diffuse scattering of powder PbF$$_{2}$$

Xianglian*; Basar, K.*; 本多 宏之*; Siagian, S.*; 大原 宏太*; 佐久間 隆*; 高橋 東之*; 井川 直樹; 石井 慶信*

Solid State Ionics, 179(21-26), p.776 - 779, 2008/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:85.62(Chemistry, Physical)

PbF$$_{2}$$のX線及び中性子散漫散乱を15K及び294Kにて測定した。散漫散乱の振動的なプロファイルは原子の熱振動による相関効果などによって説明できる。この散漫散乱の振動的なプロファイルに対する遠距離のPb-Pb原子間熱振動相関作用の寄与について初めて確認した。

論文

Determination of deuterium location in Ba$$_{3}$$Ca$$_{1.18}$$Nb$$_{1.82}$$O$$_{8.73}$$

下山 智隆*; 東條 壮男*; 川路 均*; 阿竹 徹*; 井川 直樹; 石井 慶信*

Solid State Ionics, 179(7-8), p.231 - 235, 2008/04

 被引用回数:13 パーセンタイル:43.24(Chemistry, Physical)

Ba$$_{3}$$Ca$$_{1.18}$$Nb$$_{1.82}$$O$$_{8.73}$$中のプロトン位置を明らかにするため300Kにおいて中性子回折実験を行った。得られた回折データをリートベルト法及び最大エントロピー法によって解析した結果、本試料は空間群が${it Fm}$-3${it m}$である立方晶構造であり、酸化物イオンは24${it e}$サイトに重水素は96${it j}$サイトに位置することがわかった。その距離は0.072nmであり、一般的なOD間距離に比べて短くなっている。これは結晶中へのプロトンの導入によって結晶の配列に一部歪みが生じ、重水素はCa/Nbサイト方向へ、酸素は重水素とは逆方向へ少しシフトしているためと考えられる。

論文

Magnetic and dielectric properties of Tb$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$MnO$$_{3}$$

平光 雄介*; 吉井 賢資; 米田 安宏; 水木 純一郎; 中村 彰夫; 下条 豊; 石井 慶信*; 森井 幸生; 池田 直*

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 46(10B), p.7171 - 7174, 2007/10

 被引用回数:14 パーセンタイル:44.84(Physics, Applied)

ペロブスカイト構造を持つTb$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$MnO$$_{3}$$酸化物につき、その磁性と誘電性を調べた。磁化測定からは、マンガンの電荷秩序(300K),反強磁性転移(120K),スピングラス転移(50K)の3つの転移が観測された。中性子散乱実験から得られたデータは、マンガンイオンの電荷秩序と反強磁性が重畳した状態を仮定することでフィットすることができた。交流誘電率測定からは、室温で5000ほどの大きな誘電率が観測された。また、マンガンイオンの電荷秩序温度直下の280K付近で誘電率の温度依存性に変化が観測された。これは、この系の誘電性が電荷秩序状態と関係があることを示唆する。誘電率の損失項からは、誘電ドメインの反転エネルギーが交流抵抗の活性化エネルギーに近いことが見いだされた。すなわち、この系の誘電性は、マンガン電子の局在性と遍歴性の両方の性質に由来するものと考えられる。

論文

Mechanical properties of SiC/SiC composite with magnesium-silicon oxide interphase

井川 直樹; 田口 富嗣; 山田 禮司; 石井 慶信; 實川 資朗

Journal of Nuclear Materials, 367-370(1), p.725 - 729, 2007/08

 被引用回数:9 パーセンタイル:37.95(Materials Science, Multidisciplinary)

マグネシウム-ケイ素系の酸化物界面層を有するSiC繊維強化SiC複合材料を作製し、その機械特性について評価を行った。SiC繊維材料は耐酸化性や耐照射性に優れたTyranno SAを用い、酸化物界面はアルコキシド法によってSiC繊維表面に作製した。この酸化物界面層を持つSiC繊維について、化学気相浸透法によって複合材料を作製した。複合材料の断面のSEM観察から酸化物界面層はSiC繊維の周りにほぼ均一に形成しており、サブミクロンメートルの厚みを有していることがわかった。複合材料の曲げ試験から擬似延性特性を有し、このことから本酸化物界面層によってSiC繊維の引き抜け効果によって優れた機械特性を有することがわかった。

論文

Location of deuterium atoms in BaSn$$_{0.5}$$In$$_{0.5}$$O$$_{2.75+alpha}$$ at 77-473 K by neutron powder diffraction

伊藤 剛*; 長崎 正雅*; 岩崎 航太*; 吉野 正人*; 松井 恒雄*; 深澤 裕; 井川 直樹; 石井 慶信

Solid State Ionics, 178(7-10), p.607 - 613, 2007/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:60.08(Chemistry, Physical)

重水を含有させたBaSn$$_{0.5}$$In$$_{0.5}$$O$$_{2.75+alpha}$$について77Kから473Kまでの温度範囲で粉末中性子回折実験を行い、Rietveld解析及びマキシマムエントロピー法解析を併用して試料中の重水素位置を解析した。温度によらず重水素位置は12$$h$$サイトを占有するものの、温度の上昇によってその存在分布が広がりを見せ、特に{100}面での酸素との相関が強くなる傾向があることを明らかにした。

論文

Magnetic structural characterization of Mg-Co-Cr ferrite by neutron diffraction

Yunus, S. M.*; 山内 宏樹; Zakaria, A. K. M.*; 井川 直樹; 星川 晃範; 石井 慶信

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 310(2, Part3), p.2722 - 2724, 2007/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:85.13(Materials Science, Multidisciplinary)

スピネル酸化物系Mg$$_x$$Co$$_{1-x}$$Cr$$_x$$Fe$$_{2-x}$$O$$_4$$($$x=0$$, 0.25, 0.50, 0.75, 1.0)の粉末中性子回折の温度依存性を調べた。データは10-810Kの温度範囲で測定し、リートベルト法を用いて結晶構造及び磁気構造を解析した。解析の結果、$$x$$の異なる5つの組成すべてにおいて副格子磁気モーメントの秩序化が見られた。置換による$$x$$の増加に伴って、秩序化した磁気モーメントの大きさは減少する傾向を示した。これは$$x$$の増加によりフェリ磁性秩序が徐々に弱まっていることを意味する。一方、組成$$x$$=1.0のキュリー温度以下での測定において、1,1,1ブラッグ反射の近傍に大きな散漫散乱が見られた。これは、短距離磁気スピンのクラスターが温度の変化に伴って成長していると考えられる。以上の特徴から、組成$$x$$$$leq$$0.75の範囲では磁気モーメントの傾いたフェリ磁性秩序が、組成$$x$$=1.0ではスピングラス様の転移が起きていると考えられる。

論文

Neutron diffraction and X-ray absorption study of Ag$$_{5}$$Pb$$_{2}$$O$$_{6}$$

吉井 賢資; 水牧 仁一朗*; 加藤 和男*; 宇留賀 朋哉*; 阿部 英樹*; 中村 彰夫; 下条 豊; 石井 慶信; 森井 幸生

Journal of Solid State Chemistry, 180(1), p.377 - 381, 2007/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:70.85(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

標記の銀鉛酸化物につき、中性子散乱と放射光を用いた吸収分光法により、その結晶構造と電子状態を観測した。中性子散乱からは、結晶構造は三方晶${it P}$ $$bar{3}$$1m構造であり、これは過去のX線回折の結果と一致する。求まった結晶パラメータから、銀及び鉛イオンの原子価は約1+及び3.7+であった。X線吸収分光からは、銀の原子価はほぼ1+、鉛の原子価は3+と4+の中間であった。これらの結果は、鉛電子がこの物質の金属伝導と超伝導の期限であることを示唆するものであり、バンド計算の結果とも定性的に一致する。

論文

Location of deuterium atoms in BaSn$$_{0.5}$$In$$_{0.5}$$O$$_{2.75+alpha}$$ by neutron powder diffraction at 10 K

伊藤 剛*; 長崎 正雅*; 岩崎 航太*; 吉野 正人*; 松井 恒雄*; 井川 直樹; 石井 慶信

Solid State Ionics, 178(1-2), p.13 - 17, 2007/01

 被引用回数:16 パーセンタイル:36.94(Chemistry, Physical)

典型的なプロブスカイト型プロトン伝導体であるBaSn$$_{0.5}$$In$$_{0.5}$$O$$_{2.75+alpha}$$について、プロトン伝導経路を明らかにするためにそのプロトンの位置を中性子回折法によって解析した。重水素溶解前後の試料について10Kの低温における中性子回折をJRR-3に設置した高分解能中性子回折装置(HRPD)によって測定した。得られた中性子回折パターンについて、リートベルト解析法及びマキシマムエントロピー法を併用することで詳細な結晶構造を解析し、さらに重水素溶解前後の結晶構造を比較することで、試料中の水素位置を決定した。その結果、BaSn$$_{0.5}$$In$$_{0.5}$$O$$_{2.75+alpha}$$の空間群は$$Pm bar{3}m$$であり、重水素は12$$h$$サイトを占有すること、また、酸素-重水素の原子間距離は0.97Aであることが明らかになった。

論文

Magnetic field-induced martensitic transformation of Heusler-type Ni$$_2$$MnGa system

井上 和子*; 山口 泰男*; 石井 慶信; 山内 宏樹; 宍戸 統悦*

Materials Science Forum, 539-543, p.3267 - 3272, 2007/00

室温付近にキュリー点と一致するマルテンサイト変態点を有するホイスラー型Ni$$_2$$MnGa系合金について、単結晶のマルテンサイト変態過程に対する磁場効果を明らかにするために、8テスラまで磁場を印加して中性子回折実験を行った。その結果、マルテンサイト変態点近傍の温度において印加した磁場が、温度変化による変態と極めてよく似た効果をもたらすことを初めて見いだした。

論文

Existence of ferroelectric ice in the universe

深澤 裕; 星川 晃範; 石井 慶信; Chakoumakos, B. C.*; Fernandez-Baca, J. A.*

Astrophysical Journal, 652(1, Part2), p.L57 - L60, 2006/11

 被引用回数:34 パーセンタイル:30.89(Astronomy & Astrophysics)

強誘電体の氷は低温で安定構造として存在するのだろうか?この問題は固体物理の分野はもとより天文学の分野(例えば、冥王星に強誘電体の氷は存在するのか?)でも関心が高い。私たちは、中性子回折の研究から、最も少ないレベルの不純物のドープによって最大の強誘電体氷が形成される温度条件を見いだした。この発見は、強誘電体の氷が安定構造であることを明瞭に示している。したがって、本研究で見いだした温度条件を満たす宇宙空間において自然に発生した強誘電体の氷が存在するものと予見される。

論文

Deuteron ordering in ice containing impurities; A Neutron diffraction study

深澤 裕; 星川 晃範; 山内 宏樹; 山口 泰男*; 井川 直樹; 石井 慶信

Physica B; Condensed Matter, 385-386(1), p.113 - 115, 2006/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:79.47(Physics, Condensed Matter)

通常の氷であるIce Ihの水素原子は無秩序に配置しているが、低い温度で無限の時間を経過させると、水素原子の配置が秩序化した構造(Ice XI)へ変化すると予測されている。このIce XIの形成過程を調べるために、KOD等の水酸化物を含有させて変化に要する時間を短縮させた氷結晶の中性子回折を測定した。相転移点(76K)以下の特定の温度域(62-70K)において、氷の中性子回折が時間の経過に伴って変化する過程を観測した。また、回折プロファイルのリートベルド解析を行い、Ice XIへの相転移に伴う構造パラメーターの変化を温度と時間の関数として分析した。この分析結果に基づいて、さまざまな条件下(温度や不純物濃度等)におけるIce XIの発生と成長の過程の特徴について発表する。そして、無限の時間経過において、完全に水素原子が秩序化した構造の氷が自然界に存在しうるのかについての洞察を述べる。

論文

Methane molecular motion in clathrate hydrate host framework

加美山 隆*; 関 直樹*; 岩佐 浩光*; 内田 努*; 海老沼 孝郎*; 成田 英夫*; 井川 直樹; 石井 慶信; Bennington, S. M.*; 鬼柳 善明*

Physica B; Condensed Matter, 385-386(1), p.202 - 204, 2006/11

 被引用回数:6 パーセンタイル:64.5(Physics, Condensed Matter)

メタンハイドレートの中性子非弾性散乱実験を行い、メタンハイドレートホストネットワーク中に内包されるメタン分子の挙動を解析した。その結果、メタンハイドレートに内包されているメタンは自由回転運動をしてるが、そのほかに10meV以下のエネルギー範囲に自由回転運動以外に起因する散乱ピークが観察された。これらのピークはメタンハイドレートの2種類のカゴ中でのメタンの局所的並進運動によるものであることを明らかにした。

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