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論文

Sorption behavior of U and Np on zeolite

石寺 孝充; 舘 幸男; 赤木 洋介*; 芦田 敬

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.221 - 224, 2018/11

福島第一原子力発電所の汚染水処理に使用されているゼオライト中のU, Npのインベントリを評価するため、バッチ収着試験を実施した。その結果、人工海水を10%に希釈した溶液中でのUの収着分配係数が高い値を示したのに対し、人工海水中でのUの収着分配係数は低い値を示した。一方、Npの収着分配係数は人工海水の濃度によらず低い値を示した。ナトリウムイオンと全炭酸濃度をパラメーターにバッチ収着試験を実施した結果、Uの収着分配係数は全炭酸濃度によって大きく異なることがわかり、ゼオライト中の放射性核種のインベントリ評価には、核種の溶存化学種の変化を考慮に入れる必要があることが示唆された。

論文

地層処分の工学技術および性能評価研究

石寺 孝充

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(1), p.99 - 101, 2016/06

本講演では、地層処分の研究開発分野のうち、地層処分の工学技術および地層処分システムの性能評価についての研究開発の概要と、両研究開発分野において用いられている具体的な評価手法や、最近の研究事例について解説した。

論文

Diffusion and retention behaviour of Cs in illite-added compacted montmorillonite

石寺 孝充; 黒澤 精一*; 林 雅則*; 打越 啓之*; 別部 光里*

Clay Minerals, 51(2), p.161 - 172, 2016/05

本研究では、イライトを添加した圧縮モンモリロナイト中でのCsの収着拡散挙動について、透過拡散試験により検討を行った。その結果、イライトの添加により圧縮モンモリロナイト中でCsの分配係数の増加が観察されたが、実効拡散係数の増大は観察されなかった。本試験に用いたCsトレーサーの濃度の領域では、CsはFrayed Edge Site(FES)に支配的に収着していると推測される。そのため、イライト中のFESに収着したCsについては、表面拡散による実効拡散係数の増大は無視できることが確認された。

報告書

概要調査段階における設計・性能評価手法の高度化,3; NUMO-JAEA共同研究報告書(2013年度)(共同研究)

柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 牧野 仁史; 若杉 圭一郎; 三ツ井 誠一郎; 北村 暁; 吉川 英樹; 小田 治恵; 石寺 孝充; et al.

JAEA-Research 2014-030, 457 Pages, 2015/03

JAEA-Research-2014-030.pdf:199.23MB

原子力機構(JAEA)がこれまで蓄積してきた技術やノウハウを、原子力発電環境整備機構(NUMO)が今後行う精密調査地区の選定等の処分事業に適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくための具体的な考え方と進め方を策定すること等を目的として、2011年度よりJAEAとNUMOは以下の3つのテーマについて共同研究を進めている。(1)水理の観点からみた母岩の適性を評価する方法に関する検討: 水理地質構造モデル構築手法の事例調査に基づいて、得られた知見を評価ツリーとして整理し、モデルの不確実性やそれらの評価項目への影響等についての検討を行った。(2)シナリオの構築方法に関する検討: 状態設定手順を実務的な観点から、さらに見直すとともに、セメント影響とガラス溶解挙動について、知見の体系的な整理と不確実性の影響について解析的検討を行った。(3)核種移行パラメータの設定方法に関する検討: 母岩の分配係数を対象に、国内外の事例調査をもとに複数の設定手法を整理し、堆積岩及び花崗岩への適用を通じ妥当性や課題を確認した。溶解度について、溶解度制限固相の決定を含む設定手法を検討し、主要核種への適用を通じ妥当性や課題を確認した。

論文

Corrosion products from carbon steel formed in compacted bentonite under reducing conditions

石寺 孝充; Xia, X.*; 出光 一哉*; 菊池 芳郎*

Journal of Nuclear Science and Technology, 45(8), p.763 - 772, 2008/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:70.64(Nuclear Science & Technology)

オーバーパック腐食生成物が圧縮ベントナイト中の放射性核種の収着挙動,拡散挙動へ及ぼす影響を調べるため、あらかじめ電解腐食させた炭素鋼を圧縮ベントナイトに接触させて鉄腐食生成物をベントナイト中へ移行させ、圧縮ベントナイト間隙中の鉄腐食生成物の存在形態を調べた。圧縮ベントナイトをスライスし、スライス片の選択溶解抽出を行い鉄腐食生成物の結晶化の程度を調べ、鉄腐食生成物の価数を調べた結果、室温で数年の範囲内では、鉄腐食生成物は非晶質のFe(OH)$$_{2}$$及びFe(OH)$$_{3}$$として存在していることが推測された。XRD分析の結果より、鉄腐食生成物によってNa型スメクタイトのFe型化はほとんど起こっておらず、鉄腐食生成物はスメクタイト粒子間に存在していることが示唆された。また、あらかじめ大気下で生成した3価の鉄腐食生成物は、圧縮ベントナイト間隙中では容易に2価に還元されないものと考えられた。

論文

Effect of sodium nitrate on the diffusion of Cl$$^{-}$$ and I$$^{-}$$ in compacted bentonite

石寺 孝充; 宮本 真哉*; 佐藤 治夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 45(7), p.610 - 616, 2008/07

 被引用回数:8 パーセンタイル:42.18(Nuclear Science & Technology)

TRU廃棄物処分の安全評価においては、$$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl及び$$^{129}$$Iといった核種のデータ取得が必要であるとともに、硝酸塩の溶出やセメント材料の溶解による地下水の高pH化の影響を評価する必要がある。よって、ケイ砂混合率及びNaNO$$_{3}$$濃度をパラメータとして、高pH条件でCO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$及びI$$^{-}$$のベントナイト中の透過拡散試験を実施し、実効拡散係数(以下、$$D$$$$_{e}$$の取得を行った。その結果、CO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$、及びI$$^{-}$$$$D$$$$_{e}$$は10$$^{-12}$$$$sim$$10$$^{-11}$$m$$^{2}$$/s程度の値が得られた。これらのイオンの$$D$$$$_{e}$$は、NaNO$$_{3}$$濃度の増加に伴ってそれぞれ増大する傾向が見られ、これは、NaNO$$_{3}$$濃度の増加に伴う陰イオン排除効果の低下によるものであると考えられた。また、CO$$_{3}$$$$^{2-}$$はクニゲルV1中に含まれる方解石との化学平衡により、クニゲルV1中に保持されると考えられた。

論文

深部地下環境下における核種移行データの取得及びデータベースの整備

吉川 英樹; 柴田 雅博; 笹本 広; 飯島 和毅; 佐藤 治夫; 北村 暁; 石寺 孝充; 藤原 健壮; 黒澤 進; 夏 暁彬; et al.

放射性廃棄物安全研究年次計画(平成13年度$$sim$$平成17年度)研究成果報告集, p.153 - 170, 2006/03

地層処分の安全評価に用いるデータの信頼性向上に資するため、地層処分の安全評価に必要となる深部地下環境下での熱力学的基礎データ,核種挙動評価データ等の取得を行うとともに、国際的な最新情報の調査・評価を実施し、情報をデータベース化した。

報告書

凝灰岩中のCO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$, I$$^{-}$$の拡散挙動に及ぼすNaNO$$_{3}$$の影響

石寺 孝充; 佐藤 治夫

JNC-TN8400 2005-018, 49 Pages, 2005/09

JNC-TN8400-2005-018.pdf:1.6MB

TRU廃棄物処分においては,評価上重要な核種である$$^{14}$$C,$$^{36}$$Cl,$$^{129}$$Iの核種移行データが必要である。また,TRU廃棄物処分に特有の現象として,廃棄体からの硝酸ナトリウム(NaNO$$_{3}$$)の溶解や,セメント系材料の溶解による地下水の高pH化があげられる。よって本研究では,我が国の代表的な凝灰岩の一つである栃木県大谷産の凝灰岩を用いてCO$$_{3}$$$$^{2-}$$,Cl$$^{-}$$及びI$$^{-}$$の透過拡散試験を実施し,実効拡散係数(De)に及ぼすNaNO$$_{3}$$の影響を調べた。また,凝灰岩中の拡散挙動を詳細に調べるために,HDO及びHTOを用いた試験を行うとともに,試験終了後には,凝灰岩試料の変質を調べるため,XRD測定,SEM観察,EPMA観察を行った。その結果,CO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$, I$$^{-}$$のDeは10$$^{-12}$$$$sim$$10$$^{-11}$$m$$^{2}$$/s程度の値が得られ,NaNO$$_{3}$$濃度の増加とともに低下する傾向が見られた。HDO及びHTOのDeもNaNO$$_{3}$$濃度の増加に伴って低下する傾向が見られた。試験溶液による凝灰岩試料の変質は観察されなかったことから,Deの低下は凝灰岩試料の構造変化によるものではなく,これらのイオンの自由水中の拡散係数の低下によるものと考えられた。また,CO$$_{3}$$$$^{2-}$$の見かけの拡散係数(Da)及びNaNO$$_{3}$$濃度5mol/dm$$^{3}$$の条件におけるCl$$^{-}$$のDaは他のイオンのDaに比べて小さな値が得られ,凝灰岩試料中に保持されている可能性が考えられた。

論文

The Effect of Silica Sand Content on Diffusion of CO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$ and I$$^{-}$$ ions in Compacted Bentonite

石寺 孝充; 宮本 真哉*; 佐藤 治夫

JAERI-Conf 2005-007, p.264 - 269, 2005/05

None

報告書

緩衝材中の鉄イオン及びネプツニウムイオンの拡散挙動

有馬 立身*; 出光 一哉*; 夏 暁彬; 石寺 孝充; 飯島 和毅

JNC-TY8400 2004-005, 59 Pages, 2004/05

JNC-TY8400-2004-005.pdf:1.3MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分において,より信頼性の高い安全評価を実施するためには,還元環境下,オーバーパック材腐食生成物共存下でのデータ取得が必要不可欠である。本研究では,In-diffusion法によるベントナイト中の拡散試験を行い,信頼性の高いNpの見かけの拡散係数を取得するとともに,炭素鋼をベントナイトに接触させ,鉄腐食生成物の移行挙動を調べた。また,腐食炭素鋼共存下においてNpを拡散させ,Npの拡散挙動に及ぼす鉄腐食生成物の影響を評価した。その結果,炭素鋼から鉄はFe$$^{2+}$$イオンの形態でモンモリロナイト層間のナトリウムを押し出しながら移動していると考えられた。炭素鋼の腐食により生成したFe$$^{2+}$$イオンが炭素鋼-ベントナイト接触面に蓄積されると,腐食はFe$$^{2+}$$イオンの接触面からの流出速度に律速されると考えられ,ベントナイト乾燥密度が大きいほどFe$$^{2+}$$イオンの流出速度が大きくなり,腐食の進行も速くなると考えられた。また,還元環境において,炭素鋼の腐食速度は0.1 micro m/y程度と推測され,第2次取りまとめにおける設定値20 micro m/yと比べてかなり小さな値となった。一方,Npの拡散挙動に関しては,炭素鋼共存下及び非共存下のどちらにおいても,ベントナイト中の濃度分布は速い移行挙動を示す部分と遅い移行挙動を示す部分が観察された。この移行の遅い部分はNp(IV)の拡散,速い部分はNp(V)の拡散と考えられ,見かけの拡散係数はそれぞれ10$$^{-15}$$$$sim$$10$$^{-14}$$m$$^{2}$$/s及び10$$^{-13}$$$$sim$$10$$^{-12}$$m$$^{2}$$/sであった。また,炭素鋼共存下ではその腐食により強い還元環境が作り出され,Np(V)に比べて溶解度が低く拡散速度の遅いNp(IV)の存在割合が増加するため,ベントナイト中へのNpの移行が抑制されると考えられた。

報告書

圧縮ベントナイト中のC, Cl, Iの拡散挙動に及ぼすケイ砂混合率及びNaNO$$_{3}$$の影響

石寺 孝充; 宮本 真哉*; 佐藤 治夫

JNC-TN8400 2004-001, 27 Pages, 2004/05

JNC-TN8400-2004-001.pdf:0.43MB

TRU廃棄物処分の安全評価においては、C-14, Cl-36及びI-129といった核種のデータ取得が必要であるとともに、硝酸塩の溶出やセメント材料の溶解による地下水の高pH化の影響を評価する必要がある。よって、ケイ砂混合率及びNaNO3濃度をパラメータとして,高pH条件でCO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$_{-}$$及びI$$_{-}$$のベントナイト中の透過拡散試験を実施し,実効拡散係数(以下De)及び見かけの拡散係数(以下Da)の取得を行った。さらに,ベントナイト中のCO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$_{-}$$及びI$$_{-}$$の拡散挙動について検討を行った。 その結果,CO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$_{-}$$及びI$$_{-}$$のDeは10$$^{-13}$$$$sim$$10$$^{-10}$$m$$^{2}$$/s程度, CO$$_{3}$$$$^{2-}$$のDaは10$$^{-12$sim$10}$$$$^{-11}$$m$$^{2}$$/s程度,Cl$$^{-}$$及びI$$^{-}$$のDaは10$$^{-10}$$m$$^{2}$$/s程度の値が得られた。これらのイオンのDe及びDaはケイ砂混合率の増加と共にそれぞれ増大する傾向が見られ、この変化は,スメクタイト部分密度による規格化で推定することが有効であると考えられた。また,これらのイオンのDeはNaNO$$_{3}$$濃度の増加に伴ってそれぞれ増大する傾向が見られた。これは,保持因子alphaと間隙率epsilonの関係から,NaNO$$_{3}$$濃度の増加に伴う陰イオン排除効果の低下によるものであると考えられた。さらに,Cl$$^{-}$$, I$$^{-}$$の拡散経路はスメクタイト粒子間間隙のみに限定されていると推測され,CO$$_{3}$$$$^{2-}$$はクニゲルV1中に含まれる方解石との化学平衡により,クニゲルV1中に保持されると考えられた。

論文

圧縮ベントナイト中のCO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$及びI$$^{-}$$の拡散挙動に及ぼすケイ砂混合率及びNaNO$$_{3}$$の影響

石寺 孝充; 宮本 真哉; 佐藤 治夫

サイクル機構技報, (25), p.85 - 93, 2004/00

TRU廃棄物処分の安全評価においては,C-14, Cl-36及びI-129といった核種のデータ取得が必要であるとともに,硝酸塩の溶出やセメント材料の溶解による地下水の高pH化の影響を評価する必要がある。よって,ケイ砂混合率及びNaNO$$_{3}$$濃度をパラメータとして,高pH条件でCO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$及び I$$^{-}$$のベントナイト中の透過拡散試験を実施し,実効拡散係数(以下De)の取得を行った。その結果,CO$$_{3}$$$$^{2-}$$, Cl$$^{-}$$, 及び I$$^{-}$$のDeは10$$^{-13}$$$$sim$$10$$^{-10}$$m$$^{2}$$/s程度の値が得られた。これらのイオンのDeはケイ砂混合率の増加と共にそれぞれ増大する傾向が見られ,この変化は,スメクタイト部分密度による規格化で推定することが有効であると考えられた。また,これらのイオンのDeはNaNO$$_{3}$$濃度の増加に伴ってそれぞれ増大する傾向が見られた。これは,保持因子.と間隙率.の関係から,NaNO$$_{3}$$濃度の増加に伴う陰イオン排除効果の低下によるものであると考えられた。さらに,Cl$$^{-}$$, I$$^{-}$$の拡散経路はスメクタイト粒子間間隙のみに限定されていると推測され,CO$$_{3}$$$$^{2-}$$はクニゲルV1中に含まれる方解石との化学平衡により,クニゲルV1中に保持されると考えられた。

論文

The Effects of Silica Sand Content and NaNO$$_{3}$$ Concentration on Diffusion of C, Cl and I in Compacted Bentonite

石寺 孝充; 佐藤 治夫; 宮本 真哉

Migration 2003, PB-4, 145 Pages, 2003/00

TRU廃棄物処分の安全評価において重要なC,Cl,Iについて、NaNO$$_{3}$$ 存在下、高pH条件で実効拡散係数(De)及び見かけの拡散係数(Da)を取得した。その結果、ケイ砂混合率が増加するにつれ、また、NaNO$$_{3}$$ 濃度が増加するにつれ、Deも増大する傾向が見られた。

論文

Corrosion of Carbon Steel in Compacted Bentonite and its Effect on Neptunium Diffusion under Reducing Condition

夏 暁彬; 石寺 孝充; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*

Conference of the European Clay Group Association (EUROCLAY2003), p.290 - 291, 2003/00

環境条件下ベントナイト中炭素鋼の腐食および腐食生成物に及ぼすNpのベントナイト中の拡散を調べた。還元条件下炭素鋼無酸素腐食が発生し、強い還元環境を保つ、Npの移行を遅らせることが明らかになった。

報告書

圧縮ベントナイトにおける重水の実効拡散係数の活性化エネルギー -透過試験と分子動力学シミュレーションの比較-

鈴木 覚; 佐藤 治夫; 石寺 孝充; 藤井 直樹*; 河村 雄行*

JNC-TN8400 2001-031, 44 Pages, 2002/05

JNC-TN8400-2001-031.pdf:1.58MB

圧縮ベントナイト中における重水の実効拡散係数の活性化エネルギーを取得するために、温度298-333Kの条件下で透過拡散試験を行った。クニピアFベントナイトを圧縮成型(乾燥密度0.9および1.35Mg/m3)すると、スメクタイト粒子が圧縮方向に垂直に選択的配向性を示す。そこで、配向方向に平行な方向と垂直な方向のそれぞれの拡散方向について拡散試験を行った。重水の実効拡散係数は異方的であり、その乾燥密度に対する変化はトリチウム水の結果と調和的であった。また、実効拡散係数の活性化エネルギーは、19-25kJ/mol程度であり、バルク水中の重水の拡散の活性化エネルギー(18kJ/mol)よりもやや大きな値であった。スメクタイト-水混合物の分子動力学シミュレーションにより、水分子の活性化エネルギーの間隙水中における空間分布を計算したところ、スメクタイト表面近傍(2nm以内)の水の活性化エネルギー(18-23kJ/mol)は、沖合のそれ(16kJ/mol)に比べ大きかった。拡散経路の乾燥密度に対する変化を考慮すると、シミュレーションの結果は、乾燥密度とともに活性化エネルギーが増加することを示しており、拡散試験の結果をよく再現していた。

口頭

圧縮ベントナイト中における鉄腐食生成物の存在形態

石寺 孝充; 夏 暁彬; 出光 一哉*; 菊池 芳郎*

no journal, , 

腐食させた炭素鋼を圧縮ベントナイトに接触させ、ベントナイト中へ移行した鉄腐食生成物の存在形態を調べた。その結果、炭素鋼付近では非晶質の2価の水酸化物として、炭素鋼から離れるに従って3価の水酸化物として鉄腐食生成物は存在しているものと考えられた。

口頭

圧縮ベントナイト中へ移行した鉄腐食生成物の存在形態

石寺 孝充; 上野 健一; 陶山 忠宏*

no journal, , 

炭素鋼を低酸素条件下80$$^{circ}$$C及び50$$^{circ}$$Cで10年間圧縮ベントナイトに接触させて腐食させた。その結果、炭素鋼とベントナイトの接触面近傍ではFeを含む炭酸塩鉱物が同定された。圧縮ベントナイト中へ移行した鉄腐食生成物はほとんどが2価であり、強く結晶化していないことがわかった。また、スメクタイトのFe型化は確認されなかった。

口頭

幌延堆積岩中の核種の拡散係数の取得

石寺 孝充; 黒澤 精一*

no journal, , 

原位置試験データと比較検討するための室内試験データ取得のため、幌延深地層研究サイトより採取した岩石コアを用いて透過拡散試験を行い、HDO及びI-の実効拡散係数を取得した。本試験で得られた実効拡散係数は、これまでに報告されている堆積岩中の陰イオン及び中性核種の実効拡散係数と間隙率の関係と同じ傾向を示した。

口頭

鉱物組成の異なるベントナイト間での拡散挙動の比較

石寺 孝充; Tran, P.*; 黒澤 精一*; 木部 智*

no journal, , 

鉱物組成の異なるベントナイトに対する実測データの拡充,拡散挙動の比較検討を目的として、ベトナム産ベントナイトを用いた拡散試験を実施した。得られたHDOのDeは、これまでに報告されているベントナイトのDeのスメクタイト部分密度依存性とよく一致し、異なる鉱物組成を持つベントナイト間でも同様の拡散挙動を示すことが確認された。

口頭

幌延堆積岩へのCsの収着に及ぼすKの影響

石寺 孝充; 黒澤 精一*; 木部 智*

no journal, , 

幌延深地層研究サイトの異なる深度から採取した岩石を用いてCs+のバッチ収着試験を行った。その結果、イライト含有率の低下及びK+濃度の増加に伴ってCs+の分配係数が低下し、イライトへの収着が示唆されるとともに、イライト含有率に加えてイライト中のCs+収着サイト密度等も大きな影響を及ぼすと推測された。

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